【摘要】：废水中重金属进入环境后易通过食物链在生物体内富集,对生态环境和人类自身危害极大。吸附法作为一种常用的重金属污染治理手段被广泛研究。前期研究发现锆柱撑蒙脱土(Zr-MMT)多孔纳米粉体吸附剂为负电性,对正电性的Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cr(ⅡI)等具有良好吸附性能,为解决粉体材料易随水流失和团聚失活的问题,采用凝胶注模法将其成型为多孔块状材料,但是凝胶注模法所需焙烧温度高,导致蒙脱土层状结构坍塌且材料机械强度差。因此,寻找一种合适的方法解决此问题十分必要。本研究以Zr-MMT多孔粉体为基材,采用干压成型结合造孔剂将其成型为Zr-MMT多级孔材料,对成型过程中的影响因素进行优化,并探索Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的静态吸附和动态吸附性能。具体研究内容如下:(1)首先采用干压成型结合造孔剂对Zr-MMT多孔粉体进行成型,考察聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和偶氮二酰胺(AC)配比、造孔剂添加量、压力对Zr-MMT多级孔材料的孔隙率、比表面积、渗透系数和抗压强度的影响。结果表明,Zr-MMT多级孔材料的最佳制备条件为m(PMMA):m(AC)=1㑳2,w(造孔剂)=40%,压力为20MPa,焙烧温度为550℃;Zr-MMT多级孔材料孔隙率达39.85%,具有良好的渗透性能和抗压强度,孔隙之间相互连接,孔壁呈现三维蜂窝状结构,不仅有利于流体渗透,且提高了Zr-MMT多级孔材料的比表面积;Zr-MMT多级孔材料的等电点(p Hpzc)为p H=4.3,p H4.3,Zr-MMT多级孔材料带负电,容易吸附带正电的离子。(2)在Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)进行静态吸附过程中,系统研究了吸附剂投加量、重金属溶液初始浓度、吸附时间、p H值和竞争阳离子对Zr-MMT多级孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的影响,并且对吸附过程的动力学和热力学进行了模拟,并探索Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)竞争吸附和Zr-MMT多级孔材料的再生性能。结果表明,Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)有较高的去除率,而且是一个快速吸附的过程;二级动力学模型比一级动力学模型更适合于描述Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的静态吸附动力学行为,吸附过程存在化学吸附;Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的热力学行为可用Langmuir吸附等温模型进行较好地描述,其对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)最大吸附量分别为43.87 mg/g和38.01 mg/g;热力学参数表明,Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附过程是自发的吸热过程,升高温度有利于吸附的发生;Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附过程包括表面吸附、静电吸附和离子交换;自然水体中常见的阳离子(Na+、K+、Ca2+)对Zr-MMT多级孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)影响不大,且Zr-MMT多级孔材料脱附再生4次后,吸附率还能达到63%以上,Zr-MMT多级孔材料吸附后和脱附再生后,比表面积轻微下降,抗压强度有明显下降,但仍维持在5~6 Mpa,说明Zr-MMT多级孔材料具有良好的再生性能。因此,基于Zr-MMT多孔粉体制备的多级孔材料在水体重金属处理方面有着潜在应用前景。(3)在Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)进行固定床动态吸附过程中,系统考察了吸附床层高度、初始浓度、进水流速对Zr-MMT多级孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)穿透曲线的影响,采用Thomas模型和Adams-Bohart模型对Zr-MMT多级孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)穿透曲线数据进行拟合。结果表明,Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的动态吸附能力随着进水流速的减小、初始浓度的减小和填料层高度的增加而增加。因此,该动态吸附过程选择低初始浓度、低进水流速和高床层高度为宜。Zr-MMT多级孔材料动态吸附后,比表面积下降明显,抗压强度能维持在8~9MPa。Thomas模型能够很好的拟合Zr-MMT多级孔材料对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的动态吸附过程,而Adams-Bohart模型只能对穿透曲线的初始部分进行拟合。这些模拟参数为Zr-MMT多级孔材料的工业化应用提供了可靠的参数。
【学位授予单位】：陕西科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703
【参考文献】
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2548114
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