强化3级Fenton氧化结合石灰乳中和混凝处理苯系染料中间体废水

发布时间：2019-11-14 17:28

【摘要】：采用多级Fenton氧化结合石灰乳中和混凝对苯系染料中间体废水进行强化处理,考察了Fenton试剂投加级数和投加比例对废水处理效果的影响,以及多级Fenton氧化之间石灰乳中和混凝作用效果,并分析了废水中有机成分的变化趋势。结果表明:Fenton氧化过程中,COD去除率随着Fenton试剂投加级数的增加逐渐增大,3级时效果最佳。3级Fenton处理过程中,Fenton试剂的投加比例为1∶2∶3时,COD去除率最高。在Fenton试剂投加比例为1∶2∶3的3级Fenton氧化过程中,石灰乳可有效调节pH由2.5至4.0,同时其混凝作用也可进一步提高COD去除率,最终COD去除率可达97.20%。经GC-MS对各个过程中有机物的分析鉴定,可发现原废水中的苯系有机物逐渐变化为苯酚、对苯醌以及短链小分子脂肪酸等物质。
【图文】：

n。2N4MA和3N4MA使用高效液相色谱仪测定，测定条件:选用C18色谱柱，150mm×4.6mm，内径为5μm，流动相为甲醇，流速为0.5mL·min－1，进样量为20μL，柱温25℃，停留时间12.0min。有机污染物的种类采用GC-MS测定，气相测试条件:进样口温度150℃;色谱柱，HP-5MS(60m×0.25mm×0.25μm);升温程序，初始温度40℃保持7min，PostＲun，150℃保持4min;载气，He;柱流速1.0mL·min－1;分流比10∶1。质谱测试条件:4极杆温度150℃;离子源温度230℃;离子源能量70eV;扫描范围m/z45～260;采集方式，SCAN;溶剂延迟4.0min［16］。图1Fenton试剂投加级数对COD去除率的影响Fig．1EffectofFentonreagentadditionseriesonCODremovalrate2结果与讨论2.1Fenton试剂投加级数对降解效果的影响依据前期响应曲面所得的最佳工艺参数，即反应初始pH4.13，H2O2投加量1.50mol·L－1，Fe2+投加量0.72mol·L－1进行Fenton氧化处理。改变Fenton试剂的投加级数，使用等量多次投加的方法，分别设置为1、2、3、4、5级投加，记录各种投加方式下COD的变化，以确定最合适的投加级数。由于TOC与COD去除率变化趋势基本相似，加之2N4MA和3N4MA去除率变化差异较小，去除率均在99.5%以上;因此，本部分以COD为指标进行分析，结果如图1所示。由图1可以明显看出，COD去除率随着反应进行逐渐增大，但是各种投加级数下的变化趋势略有差异。当投加级数较小时，COD去除率先快速增大，后基本不再改变，而当投加级数增大时，反应初期COD去除率较小，但整体呈现持续增长的趋势，且由图1中的插图可以看出，最终COD去除率最大值出现在Fenton试剂投加3级时，最高可达90.92%。投加级数较少时，由于初始H2O2投加量相对较大，H2O2会在短时间内产生大量·

ton试剂具体投加方案如表1所示，分别记录3组COD随时间的变化情况，结果如图2所示。表1不同比例Fenton试剂投加方案Table1DosingschemeofdifferentproportionFentonreagent投加比例第1阶段(0～20min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)第2阶段(20～40min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)第3阶段(40～60min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)1∶1∶10.500.240.500.240.500.241∶2∶30.250.120.500.240.750.363∶2∶10.750.360.500.240.250.12图2Fenton试剂投加比例对COD去除率的影响Fig．2EffectofFentonreagentdosingratioonCODremovalrate由图2可以看出，不同投加比例条件下，COD去除率的变化趋势有一定的差别。为了进一步分析不同投加比例各个阶段的变化快慢，对3个比例条件下各阶段的COD进行了动力学分析。以COD值为指标，分别进行动力学拟合，结果发现各阶段的动力学变化均符合二级动力学方程，如图3所示。由图3(a)可以看出，当投加比例为1∶1∶1时，氧化速率随反应进行而降低，阶段2的降解速率最大，为9×10－6mg·(L·min)－1，，接近第1阶段速率，主要是因为新加入的Fenton试剂加快了反应进程，但是在第3阶段，速率常数反而降低，仅为8×10－6mg·(L·min)－1，主要是因为反应后期累积的短链羧酸等中间产物较多，影响了整体反应速率［25-26］。图3(b)显示，从第1～3阶段，反应速率逐渐升高，由6×10－6mg·(L·min)－1先变为9×10－6mg·(L·min)－1，最终升高至2×10－5mg·(L·min)－1，在第1阶段，Fenton试剂利用率较高［27-28］;当进入第2阶段时，Fenton试剂投加量为第1阶段的2倍，而此时体系

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