冠醚-离子液体体系对水相中铀酰离子的萃取

发布时间：2019-12-02 22:48

【摘要】：以二环己基-18-冠醚-6(DCH18C6)为萃取剂,一系列离子液体为溶剂的冠醚-离子液体萃取体系对水相中铀酰离子(UO2+2)进行萃取实验。结果表明:UO2+2在1-丁基-3-甲基咪唑双三氟磺酰亚胺盐([C4min]NTf2)体系的去除效率明显高于六氟磷酸盐类(PF-6)离子液体。在水相中当硝酸浓度在3 mol·L~(-1)左右时萃取效率最高,体系的萃取效率随着萃取剂浓度的增加而变大,共存离子的加入会降低体系的萃取效率,但是当加入的是硝酸根离子时,萃取率会相应增大。根据实验结果分析可以判断此萃取体系主要为阳离子交换过程。
【图文】：

环境工程学报第11卷图1离子液体结果示意图Fig．1StructurediagramofionicliquidDAI等［11］在1999年首次报道了利用离子液体体系萃取分离Sr2+的研究，他们选用离子液体1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲烷磺酰亚胺盐离子液体(C2mimNTf2)作为溶剂，以二环己基-18-冠-6(DCH18C6)为萃取剂对Sr2+进行萃取分离，发现该体系具有远优于甲苯为稀释剂时的萃取性能。VISSEＲ等［12］进一步研究了不同冠醚在1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体(C4mimPF6)中对Sr2+的萃取情况，结果表明，冠醚结构越刚性，对Sr2+的萃取率越高，但所选C4mimPF6在高酸度下不稳定。DIETZ等［13］对离子液体体系萃取Sr2+的萃取机理进行研究，提出了阳离子交换机理，同时发现离子液体结构的变化会影响萃取机理。YUAN等［14-15］还研究了γ辐照对离子液体体系萃取Sr2+的影响，结果表明，γ辐照虽然会降低体系的萃取性能，但是可以通过简单水洗的方法进行恢复。VISSEＲ等［12］还研究了不同的冠醚结构对Sr的萃取性能，他们把18C6、DCH18C6、Dtb18C6等溶解在1-烷基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体中，研究了在溶液中对Na+、Sr2+和Cs+的萃取情况，得出所用冠醚的憎水性越强、体系中含有可水合离子(如Cl－和NO－3等)时，，对Sr和Cs的萃取效果最好，为离子液体处理高放废液提供了有效的参考依据。冠醚-离子液体萃取体系萃取重金属及放射性金属的研究已很多，本文以前人研究结果为基矗进一步研究了以二环己基-18-冠醚-6为萃取剂，几种离子液体为稀释剂组成的萃取体系对水相中铀酰离子的萃取行为。通过比较萃取相的冠醚浓度、水相酸度、无机盐等对萃取结果的影响，以及不同结果的离子液体萃取铀酰离子的

法实验，对不同离子液体-冠醚萃取体系的萃取效果进行了比较，发现C4mimNTf2的萃取效果最好，而且C4mimPF6的萃取效果好于C6mimPF6。这是因为随着离子液体烷基链的增长，其憎水性逐渐变大，从而导致C6mimPF6萃取效果变差。从表1还可以看出NTf－2阴离子型离子液体的萃取效率远远大于PF－6阴离子型离子液体，这是因为NTf－2的体积比PF－6大，从而NTf－2能与阳离子形成更加稳定的体系。2.2萃取剂DCH18C6浓度对萃取的影响萃取剂DCH18C6浓度对萃取的影响如图2所示。图2表明，随着冠醚浓度的变大，萃取率也随之变大，而且当浓度达到0.06mol·L－1后趋于稳定，而且离子液体自身的萃取效果并不好，只有与合适的萃取剂才能进行萃取实验。同时，如前所述3种离子液体萃取体系在相同的实验条件下C4mimNTf2对铀酰离子的萃取效果最好，并且对冠醚的溶解性很好，这也是其萃取效果好的原因之一。2.3水相硝酸浓度对萃取的影响本实验测定了冠醚-离子液体萃取体系中硝酸浓度对UO2+2萃取的影响。实验采用冠醚浓度为0.1mol·L－1，结果如图3所示。图2离子液体中DCH18C6的浓度与体系对UO2+2的萃取效率的关系Fig．2ConcentrationofDCH18C6inionicliquidsandextractionefficiencyofUO2+2图3水相初始硝酸浓度对萃取率的影响Fig．3InitialUO2+2concentrationinfluenceonextractionrate由图3可以看出，随着硝酸浓度的增加，萃取效率随之增加。但是当硝酸浓度增大到4mol·L－1后，C4mimPF6和C6mimPF6体系的萃取效果急剧下降。离子液体在高硝酸浓度下不稳定，PF－6在高酸度下会完全转化为亲水的PO3+4，咪唑阳离子也会溶解到水

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