铁酸盐光催化剂的制备及其降解苯的原位红外光谱研究

发布时间：2020-03-17 21:54

【摘要】：环境污染和能源短缺是当今世界亟待解决的两大主要问题。光催化作为一种绿色技术,提供了彻底消除有毒化学品潜在有效的途径,具有利用天然太阳能源进行环境污染治理的双重作用,开发具有可见光活性的新型光催化剂已成为一项重要的研究课题。苯是普遍存在的典型环境污染物之一,其化学结构非常稳定,在常温常压下实现苯的降解是环境化学领域一个具有挑战性的课题。本论文从提高光催化剂对可见光利用率及苯的催化降解效率这一科学问题出发,通过对不同金属阳离子的选择、微观形貌的控制、复合铁酸盐体系的构建以及进一步使用有机半导体材料的负载等策略制备一系列球形形貌的微纳米结构铁酸盐材料,并利用原位红外光谱技术,通过研究目标污染物气相苯在这些材料上的可见光催化降解过程,来考察所制备催化剂的可见光催化活性。取得的主要研究成果如下： (1)合成出尖晶石型CuFe2O4纳米球,对气相苯具有可见光催化降解活性,8h后苯的降解率为41.1%,CO2是其降解产物。合成出Ca0.15Fe2.85O4多孔微米球,该催化剂同样具有对气相苯可见光催化降解性能,8h后苯的降解率为43.5%,CO2是其降解产物。 (2)制备出ZnFe2O4/α-Fe2O3复合微纳米空心球,该催化剂对苯进行可见光催化降解,8h后苯的降解率为57.9%,推测出反应产物苯醌、乙酸乙酯和C02。制备出MgFe2O4/α-Fe2O3复合微纳米空心球,该催化剂对气相苯有较好的可见光催化降解性能,推测出反应产物为苯醌和C02,8h后苯的降解率为68.1%。 (3)通过浸渍法合成了聚苯胺(PANI)负载的MgFe2O4/α-Fe2O3/PANI复合微纳米空心球。该催化剂对苯的可见光催化反应产物推测为乙醛、乙酸、乙酸乙酯和C02,8h后苯的降解率为77.2%。负载PANI后催化剂可见光催化活性的增强主要是因为PANI和MgFe2O4/α-Fe2O3微纳米球复合提高了光生电荷分离效率。 (4)对比发现上述铁酸盐微纳米球对气相苯的可见光催化降解活性顺序为：MgFe2O4/α-Fe2O3/PANI复合微纳米空心球MgFe2O4/α-Fe2O3复合微纳米空心球ZnFe2O4/α-Fe2O3复合微纳米空心球Ca0.15Fe2.85O4多孔微米球CuFe2O4纳米球。 总之,本论文构建了一系列具有可见光响应性质的新型铁酸盐光催化剂,不仅提高了对可见光利用率及降解苯的催化效率,而且揭示了污染物苯的光催化降解机理。以上工作有望对光催化技术实用化作出一定贡献,在当前环境污染日益加剧的形势下具有积极意义。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X703;O643.36
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本文编号：2587754