柴油车排放烟羽中细颗粒物变化特征研究

发布时间：2020-03-18 18:55

【摘要】：二次有机气溶胶(SOA)是大气PM2.5的重要组成部分,其数值模拟结果与实际观察结果相比尚存在数量级的低估。柴油车排放烟羽中近排放口区域存在快速反应过程,生成大量的二次颗粒物,而现有空气质量模型的化学机制还没有包括快反应过程。由于柴油车对机动车排放PM2.5的贡献超过90%,因此研究柴油车烟羽中的二次颗粒物生成过程,对减少SOA模拟值与观测值间的差异,有十分重要的意义。本研究搭建了机动车尾气烟羽沿程多点采样测试系统,对三类国III柴油车进行了烟羽沿程排放采样,分析了其近排放口区域烟羽中细颗粒物质量浓度及其组分沿程变化特征,并与车载测试结果进行全面对比,对SOA低估的原因进行了定性分析与定量估算。研究结果表明:(1)搭建的尾气烟羽沿程多点采样系统可靠,可以准确采集近排放口区域尾气烟羽。(2)柴油车尾气排放后,烟羽中PM2.5随距离增加逐渐增加,说明柴油车尾气烟羽中存在二次颗粒物生成过程。烟羽PM2.5中EC基本保持不变,OC、TC均随距离增加而增加,说明柴油车烟羽中存在SOC(二次有机碳)生成过程,距离尾气管口越远,SOC生成越多。NH4+,NO3-和SO42-在烟羽中均随距离增加而增加,说明柴油车尾气烟羽中存在SNA(二次无机气溶胶)生成过程。测试区域烟羽中,NH4+主要与NO3-结合,其比例随稀释比增加逐渐降低,与SO42-结合的比例随稀释比增加而逐渐升高。(3)SOC对已知二次细颗粒物的贡献平均为76%,远远超过SNA的贡献(24%),说明测试区域烟羽中SOC生成对已解析的二次细颗粒物生成起主导作用。并且二次颗粒物的生成过程并不会一直持续。(4)车载测试测结果高于烟羽测试中尾气管口的测试结果,说明车载测试结果高估一次细颗粒物;高估的比例与车载测试的稀释比相关。车载测试PM2.5结果与相似稀释比的烟羽测试结果相比略低,原因除车载测试的瞬时稀释比是变化的外,另一个是车载测试的稀释空气是洁净空气,而烟羽的稀释空气是大气,大气中含有的颗粒物可能促进新颗粒物生成,并为半挥发性有机物冷凝提供介质表面。(5)车载测试结果高于烟羽测试尾气管口结果,而低于烟羽测试末端结果,导致SOA低估的原因有2个:原因1为车载测试结果将烟羽中生成的SOA被计入POA的部分(约有车载测试确定的POA值的32-53%);原因2为数值模拟中丢失的烟羽中生成的SOA(至少约有车载测试确定的POA值的39%)。
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X734.2

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本文编号：2589051