北京生物源气溶胶理化特征及其对有机气溶胶贡献的研究

发布时间：2020-04-03 10:45

【摘要】：生物源气溶胶包括生物源一次有机气溶胶（Biogenic Primary OrganicAerosol，BPOA）和生物源二次有机气溶胶（Biogenic Secondary Organic Aerosol，BSOA），是大气气溶胶的重要组成部分，对人体健康、大气能见度、生态系统以及气候变化都有重要影响。但是目前生物源一次气溶胶的传统定量方法耗时长、涵盖面不全，难以准确评估生物源一次气溶胶对OC的贡献；生物源二次气溶胶的研究多集中于烟雾箱模拟，开展外场观测及其相互对比的工作较少。本研究基于长期连续的现场观测，探讨生物源气溶胶的理化特性和来源，并量化主要生物源气溶胶对有机气溶胶的贡献。基于国际上新近发展的高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测（HPAEC-PAD）分析方法，确定了适用于北京市高浓度颗粒物样品的的预处理条件，实现了14种糖类化合物的快速、同步检测。研究发现来源于生物质燃烧的脱水糖，秋冬季节的浓度水平明显高于春夏；而来源于生物源排放的糖和糖醇，冬季的浓度水平明显低于其他季节。此外，城区脱水糖浓度显著高于郊区，而糖和糖醇浓度水平在城区和郊区并无明显区别。基于全年的连续观测，研究发现北京真菌气溶胶在粗细颗粒物中分布存在显著的季节性差异：在干燥的冬春季节，54.01~66.78%真菌气溶胶分布在细颗粒物中；而在湿润的夏秋季节，78.66~81.51%真菌气溶胶集中分布在粗颗粒物中；粗、细颗粒物中真菌气溶胶示踪物种的相关性在冬季强、在夏季弱。通过优化染色时间和染色剂浓度，确定了最佳的Calcofluor White荧光染色条件，建立了基于流式细胞仪的真菌气溶胶数浓度准确、快速定量新方法。通过数浓度与甘露糖醇、阿拉伯糖醇质量浓度相结合，确定了适用于北京地区的从真菌气溶胶示踪物种质量浓度到其数浓度的转换因子；根据单个真菌气溶胶的平均含碳量，估算出北京市PM2.5和PM10中，真菌气溶胶对有机气溶胶的贡献分别为1.11±0.94%和2.54±2.09%。发现二次无机酸性离子与异戊二烯SOA具有较为明显的正相关关系，结合烟雾箱实验的研究结果，推测在实际大气环境中二次酸性无机离子也会促进异戊二烯SOA的生成。此外，根据从示踪物种质量浓度到异戊二烯SOA质量浓度的转换系数，估算出北京市PM2.5和PM10中，异戊二烯SOA对有机气溶胶的贡献分别为0.61±0.67%和0.56±0.61%。
【图文】：

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【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X513

【参考文献】