生物电化学强化型人工湿地系统中抗生素去除及抗性基因动态研究

发布时间：2020-04-05 01:29

【摘要】：环境介质中的抗生素不仅会造成化学污染,还会诱导环境中耐药菌(ARB)和抗性基因(ARGs)的产生,并加速ARGs的传播与扩散。抗生素及其活性代谢产物对致病菌抗药性基因的诱导直接威胁着人类的健康。微生物燃料电池(MFC)具有将有机污染物中的化学能转化为电能的特性,因此在污水处理方面具有广阔的应用前景。本课题提出将人工湿地(CW)与MFC结合产电,构建CW-MFC,并将其产出的电能就地用于强化抗生素的去除,这样既能最大限度地提高净化效果,又能实现资源的有效回收利用。对电能需求很小且可利用低压直流电的生物膜电极反应器(BER)具有较大的优势。CW-MFC原位提供低压直流电供BER所需,将CW、MFC和BER三种技术的优势有机耦合。本文以电能的产生与利用为纽带,充分利用生态、生物、电化学、生物电化学等多种作用机理,强化去除抗生素并同步控制抗性基因向水环境流失扩散的风险。本研究选取磺胺甲恶唑(SMX)和四环素(TC)两类代表性兽用抗生素,探究三维生物膜电极反应器(3D-BER)运行条件对抗生素降解及抗性基因归趋的影响规律与机理,考察反应器中微生物群落结构的变化;开展CW-MFC与CW对抗生素降解和抗性基因归趋研究,并考察CW-MFC的产电性能;最后构建了BER-CW-MFC耦合系统,对比分析了直流电及生物电对BER去除SMX性能的影响,探究SMX的降解途径及降解机理,最后分析BER-CW-MFC耦合系统对SMX去除性能及抗性基因归趋的影响。主要结果如下:1)3D-BER在低电压强化下表现出良好的TC和SMX的去除性能,当进水抗生素总浓度为1600μg/L,TC的去除效率大于82.6%,SMX的去除率大于72.2%。3D-BER去除SMX和TC的主要机理有电化学氧化、微生物降解和活性炭吸附作用。低电压增加了反应器微生物的生物量和脱氢酶的活性。随着反应器的运行,电极层上ARGs相对丰度出现上升的趋势。高浓度抗生素(TC和SMX分别为800μg/L)增加了阴极中的tet和sul基因的相对含量。ARGs在出水中的相对丰度要远低于反应器的相对丰度。低电压并未增加3D-BER电极层sul和tet基因的相对含量。反应器中的微生物在门水平检测到15种。其中,Proteobacteria为最优势菌,其次是Bacteroidetes、Chloroflexi、Firmicutes和Verrucomicrobia。0.8V低电压刺激对3D-BER门水平微生物群落结构及相对含量产生了较为显著的影响。微生物在种水平的变化受到电流刺激的影响,同时还会随着抗生素去除的复杂相互作用发生变化。2)CW-MFC对TC和SMX具有较强的去除性能,并且去除能力优于CW。TC与SMX在CW-MFC的阳极层吸附含量最高,其次是阴极层,并且电极层对TC的吸附性能高于SMX。高浓度TC和SMX(分别为800μg/L)降低了CW-MFC的电流密度及功率密度。CW-MFC阳极层sul和tet基因的绝对含量最高。系统中抗性基因的绝对含量与抗生素浓度有关。在CW-MFC处理抗生素的过程中,发现CW-MFC电极层的sul和tet基因相对丰度随着处理时间的增加而升高,后期会趋于稳定。对于抑制出水中抗性基因的相对丰度,CW-MFC比CW更有效。3)一体式BER对SMX具有较强的去除性能,并且其去除能力会随着电压的增加而增强(从0V到1.2V)。此外,BER对SMX的去除性能会随着BER的持续运行而有所提高。采用一阶动力学模型可以模拟SMX在BER中的降解过程。解析了SMX的降解机理及降解途径,并且发现微生物降解在SMX去除中起着重要的作用。多个CW-MFC串联能够为BER提供稳定的电能,并高效地去除SMX。低电压虽提高了SMX的去除性能,但对SMX的降解产物未产生显著影响。Proteobacteria、Bacteroidetes、Chloroflexi、Spirochaetes、Firmicutes和Actinobacteria是一体式BER中的优势细菌。另外,Euryarchaeota、Parvarchaeota和Crenarchaeota是一体式BER中的优势古菌。电的作用对反应器中细菌及古菌群落结构的形成有重要影响。相同电压的生物电和直流电可对BER微生物群落结构产生相似的影响。4)耦合系统对SMX具有较强的去除性能。其中超过85.7%的SMX在BER中得到了去除,残留的SMX在CW-MFC中进一步被深度去除。降低水力停留时间(HRT)会对单个单元SMX的去除性能有一定影响,但是整个耦合系统对SMX仍具有较高的去除性能。当耦合系统进水中的SMX增加时,BER电极及出水中sul基因的相对丰度有增加的趋势,但CW-MFC电极中sul基因的相对丰度没有明显变化。发现sul基因相对丰度在生物电和直流电驱动下的BER电极及出水中无显著性差异。BER出水中sul基因相对丰度高于CW-MFC的出水。在耦合系统中,sul基因的相对丰度随着HRT的降低而增加。BER出水中的sul基因的相对丰度随着HRT的降低而增加,而CW-MFC出水中的sul基因的相对丰度随着HRT的降低没有出现增加的趋势。在不同HRT的条件下,BER出水中的sul相对含量要高于CW-MFC。
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TM911.45

【参考文献】

相关期刊论文 前5条

1 杨芳;陶然;杨扬;乔永民;张敏;麦晓蓓;;人工湿地中抗生素抗性大肠杆菌和抗性基因的去除与分布[J];环境工程学报;2013年06期

2 佟娟;魏源送;;污水处理厂削减耐药菌与抗性基因的研究进展[J];环境科学学报;2012年11期

3 许炉生;吴伟勇;张永;方彩萍;张国亮;;生物膜电极法降解硝基苯的研究[J];环境科学与技术;2011年02期

4 施嘉琛;胡建英;常红;万yN;张照斌;相艳;;北京温榆河流域耐药大肠杆菌的调查研究[J];中国环境科学;2008年01期

5 冯新,韩文瑜,雷连成;细菌对四环素类抗生素的耐药机制研究进展[J];中国兽药杂志;2004年02期

相关博士学位论文 前3条

1 方舟;人工湿地型微生物燃料电池同步降解偶氮染料与产电的特性及机理[D];东南大学;2017年

2 刘慎坦;湿地型燃料电池耦合生物膜电极法对难降解有机物的去除特性[D];东南大学;2015年

3 孙敏;微生物燃料电池的功能拓展和机理解析[D];中国科学技术大学;2009年

相关硕士学位论文 前4条

1 李晓琦;生物膜电极法耦合人工湿地型微生物燃料电池对难降解有机物去除特性的研究[D];东南大学;2016年

2 王孝洋;产电型人工湿地中抗生素抗性基因的产生与变化规律[D];东南大学;2016年

3 顾凤;电—生物耦合技术对难降解有机物的去除效能的研究[D];东南大学;2015年

4 杨颖;北江水环境中抗生素抗性基因污染分析[D];中山大学;2010年

，

本文编号：2614342