中国流域典型新型有机污染物排放量估算、多介质归趋模拟及生态风险评估

发布时间：2020-04-09 12:51

【摘要】：随着社会经济的快速发展,人们制造和使用的化学品种类日益丰富。同时,借助于现代高效的分析测试手段,越来越多的与人们日常生活密切相关的新型污染物在受纳环境被检测和发现。中国是世界上最大的化学品生产和使用的国家,但对各种新型污染物的研究和管理尚处在起步阶段,尤其对各种新型有机污染物在我国流域尺度分布特征的认识还十分有限。新型有机污染物的大量残留会对人类健康和生态环境带来潜在威胁,然而各类新型污染物在我国全流域环境中的残留水平、环境归趋以及污染来源还不清楚,因此有必要通过全流域尺度系统分析和评估我国新型有机污染物的环境排放水平、归趋和生态风险。本论文根据各类化学品排放特点,建立了全国流域尺度三类新型有机污染物(类固醇激素、抗生素、杀生剂)的排放量和环境负荷估算方法,并通过大量文献和资料调研汇总了各种估算方法所需的化学品物理化学性质参数和流域环境参数。同时,在传统的逸度方法基础上,构建了我国流域尺度的三级和四级多介质逸度模型,并使用Matlab R2010a编写模型代码,实现了对各类化学品的环境多介质模拟。通过敏感性分析方法确定了影响模拟结果的最主要参数,并使用蒙特卡洛方法量化模型的不确定性。基于构建的化学品估算和环境多介质归趋模型方法,对上述三大类新型有机污染物在我国58个流域的排放量、环境负荷、环境归趋和生态风险等进行了全面评估。本论文的主要研究结果如下:(1)分析了七种天然类固醇激素(雌酮、雌二醇、雌三醇、雄酮、睾酮、孕酮和皮质醇)的全国环境排放水平、环境归趋以及生态风险。我国由人和畜牧养殖动物排出的七种天然类固醇激素总量为3071 t/yr,其中动物排泄的总量为人排出的两倍以上。仅有少量激素通过污水处理后去除,共有2486 t/yr类固醇激素排入环境。生活污水直排、养殖废水排放和污水处理厂出水排放量占总量的84%,其余为污水灌溉土壤和粪便归田。基于地理信息系统(GIS)绘制的排放量趋势地图显示,我国类固醇激素的流域水平排放量呈现出东高西低的趋势,与我国的GDP地域分布水平一致。通过三级逸度模型模拟的类固醇激素环境归趋结果表明,地表水中各种激素模拟浓度与已报道的监测浓度均在一个数量级以内,并通过蒙特卡洛模拟的不确定性分析进一步验证了模型的可靠性。水生生态风险评估结果显示,我国大部分流域均具有雌激素效应的高风险,相比而言北方地区受雌激素效应影响更大。模拟研究还表明:若全国城市的污水处理率超过80%,目标化学品在污水处理厂的去除效率超过95%,则全国绝大多数流域雌激素效应可表现为低风险。(2)获得了环境中36种检出频率较高的抗生素在全国流域尺度的使用量、排放量、环境归趋以及抗生素使用量与细菌耐药性的关系。2013年我国抗生素总使用量约为16.2万吨,其中人用抗生素占到总量的48%,其余为兽用抗生素。本研究选取的36种常见抗生素总使用量达到92700吨,其中84.3%为兽用抗生素用量。经过人和动物体内代谢作用后,由粪便和尿液排泄的抗生素总量为54000吨,进一步通过各种污水处理后,共有53800吨进入受纳环境中。在地域分布上,通过著名的“胡焕庸线”划分成明显的东部和西部两个部分,其中中国东部的抗生素排放量密度是西部流域的6倍以上。通过三级逸度模型模拟了36种抗生素的环境归趋,其模拟浓度50%以上与监测结果在一个数量级以内。预测环境浓度显示我国北方流域的抗生素污染程度远远高于其他区域。通量分析结果显示,动物的抗生素排放量是环境中抗生素的主要输入来源,其贡献率要远远大于人的排放量。统计分析结果显示,抗生素的使用量、预测环境浓度、地表水环境中的细菌耐药率和医院的细菌耐药率存在正相关,其中使用年代较短的新型抗生素正相关更显著。研究的结果表明我国抗生素污染已比较严重,需尽快加强控制抗生素的滥用,以避免全国范围抗生素污染的加重以及细菌耐药性和耐药基因的进一步传播。(3)研究了2种典型杀生剂(三氯生和甘宝素)在全国58个流域的使用量、环境归趋以及生态风险。2011年全国三氯生和甘宝素的使用量分别为100和345吨,部分经过污水处理厂处理后,最终有66.1和245吨排入环境中。三氯生和甘宝素排放进入水和土壤相的比例分别为:90.8%和9.2%,86.5%和13.5%。通过三级逸度模型对两种化学品在全国流域的环境归趋模拟结果表明,我国东部地区的杀生剂浓度普遍高于西北地区,预测环境浓度与已报道的实际监测浓度的差异均在一个数量级以内,同时敏感性分析和基于蒙特卡洛方法的不确定性分析进一步验证了模型的可靠性。通量核算结果显示三氯生和甘宝素主要富集于沉积物中,我国环境中共有75.3吨三氯生,其中96.7%在沉积物中,2.4%在地表水中,0.9%在土壤中,其余分布于空气相中。对于甘宝素,其环境总残留量为294吨,其中6.79%分布在地表水中,83.7%在沉积物中,9.49%在土壤中,其余仅有的0.002%在空气中。四级逸度模型模拟结果显示平流输入加强了三氯生进入海洋环境的量,区域性和季节性变化对三氯生的降解和平流输送通量影响较大。生态风险评价结果表明环渤海湾和珠江流域的三氯生和甘宝素的生态风险相对更大。另外,虽然基于单一杀生剂的风险评价显示我国流域水平两种杀生剂的生态风险不高,但各种杀生剂的共存和相似的毒性效应,可能带来毒性的加和效应,从而对生态环境带来更大程度的潜在风险。
【图文】：

化学品,地球,周期,人工合成

改变从而放、变。目前，，对而根据排放人工合成对化学品排放放特点选择不成化学品的排放量的估算不同的排放排放、既可第一章绪论算的研究中，放量估算方法可天然排放又主要通过确法。排放源类又可来自人确定化学品类型主要包人工合成的排品的排放特包括：天然排放。

逸度,多介质,模型框架

200境相相包空气环境包括放、域污及沉的侵境介的平相应质量4）。首先，相又进一步包含的子环气相，水相境介质之间括化学品在平流、反污染物排放沉积物和水侵蚀作用；介质中的降平流输入和应的一级流量平衡方程模型以空气步划分，其中环境相包括水和颗粒物相存在多种迁在环境介质之反应等的过程放输入过程水体之间的扩水中颗粒物降解作用等。输出过程主流域中。流域程建立起各个气、水、土中，空气相水相，颗粒相；沉积物迁移转化过之间的扩散程，具体包（废水排放扩散作用；物沉降和再对全国流域主要体现在域及分级如个环境过程土壤、沉积物相包含的子环粒物相和生物物相包含孔隙过程，从而实散和非扩散过包括区域污染和污水灌溉气水界面的再悬浮作用；域的模拟分在水环境中的如表 2.1 所示程之间的平衡物为四个主环境相包括物相；土壤隙水子相和实现化学品过程，以及染物平流输溉），空气和的干沉降和生物富集分为 58 个流的目标化学示。在描述衡关系，从主要环境相，括空气相和气壤相包含的子和沉积颗粒物品多介质归趋及在某一环境输入和输出过和土壤、空气和湿沉降作用集作用；化学流域分别模拟学品由二级流述的四区间环从而建立起模，对每个主气溶胶相；子环境相包物子相。各趋模拟，主境介质中的过程，研究气和水体、用；地表径学品在各个拟，流域之流域平流输环境中，通模型框架。主环水包括各个主要的排究区以径流个环之间输入通过
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X52

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