等离子体催化低温脱除氮氧化物和苯的研究

发布时间：2020-04-16 12:56

【摘要】： 氮氧化物和苯是常规方法难脱除的两种有代表性的气相污染物。本论文采用等离子体催化技术,分别开展了“等离子体催化烃类低温选择还原氮氧化物”和“空气中低浓度苯的等离子体催化完全氧化脱除”两方面的研究,主要取得了如下结果: 1.等离子体催化烃类低温选择还原氮氧化物 (1)采用介质阻挡放电与H-MOR催化剂“一段法”相结合,对乙炔选择还原氮氧化物反应进行了考察。在低温(100-200℃)和较宽的氧含量范围(0-15%)条件下,等离子体催化表现出了显著的协同效应。以0.05%NO/0.05%C_2H_2/10%O_2/N_2为原料气、空速为12,000 h~(-1)、输入能量密度为125 J L~(-1)条件下,100℃时单纯等离子体、单纯催化和等离子体催化体系中氮氧化物转化率分别为3.3%、11.6%和66.7%;200℃时上述三种体系中氮氧化物转化率分别为3.8%、54.0%和91.4%。质谱在线检测反应产物的结果表明,在单纯催化体系中产生了大量的HCN副产物,而在等离子体催化体系中基本没有HCN副产物放出,这可能是因为等离子体催化体系生成的大量NO_2和H_2O可将HCN迅速消耗掉,从而显著提高了氮氧化物的低温活性。 (2)质谱研究结果表明,等离子体可促进H-MOR催化剂上NO_y(y≥2)物种的形成和乙炔的氧化。对经NO/C_2H_2/O_2三组分预处理后在H-MOR催化剂上形成的表面中间物种与NO、O_2和NO+O_2的反应能力进行了考察,结果表明:催化剂上形成的表面中间物种在NO与O_2共存时对NO具有较强的选择还原性。 2.空气中低浓度苯的等离子体催化完全氧化脱除 (1)采用循环的“存储-放电”(CSD)等离子体催化新方法,考察了多种催化剂在含有低浓度苯、相对湿度为50%的模拟空气中对苯的吸附存储和吸附态苯的等离子体催化完全氧化性能。结果表明:Ag/HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3=360)催化剂在选择吸附苯和对吸附态苯的等离子体催化完全氧化方面的性能均最佳;Ag/HZSM-5在湿气流中的抗水性主要归功于高硅载体HZSM-5的疏水性;银促进了吸附态苯完全氧化为CO_2和H_2O(CO_2选择性～100%)。催化剂的表征结果表明:银含量增加,催化剂与苯之间的作用力增强,催化剂的碳平衡下降。 (2)相同条件下,Ag/HZSM-5催化剂比HZSM-5催化剂吸附苯的穿透时间延长了3倍。Ag/HZSM-5催化剂穿透时间的延长,大大降低了等离子体催化法处理含低浓度苯污染气体的能耗。在处理含有4.7 ppm苯、相对湿度为50%和流量为600mL min~(-1)的模拟空气实验中,采用CSD等离子体催化新方法(Ag/HZSM-5为催化剂,放电功率为4.7W),处理每立方米污染气体的放电能耗仅为3.7×10~3 kWh。如此之低的能耗使得等离子体催化技术在脱除空气中低浓度VOCs中的实际应用成为可能。
【图文】：

装置图,等离子体催化,脱除氮氧化物,装置图

2.1.1等离子体催化烃类低温选择还原氮氧化物(1)反应流程等离子体催化脱除氮氧化物的反应评价流程如图2.1所示。其主要包括气体流量控制、高压电源、反应器和气体产物分析四部分。实验用气体为高纯N:和O:(纯度>99.99%)，及高纯气制备的标准气2%CZHZ加:和5%NO加:(大连光明化工研究院)。经质量流量计配成反应气组成为 :500ppmNO、 500ppmCZHZ、100，002、N:为平衡气。未作特殊说明时，空速为12，000h一，。产物中NO和NO:的浓度采用氮氧化物化学发光分析仪 (ML98401AS，美国)检测。CZHZ浓度采用气相色谱SP6890分析(FID检测器，氮气为载气

等离子体催化,脱除

等离子体催化脱除苯，采用“存储一放电”两阶段交替运行的方式。即在“存储”阶段，苯首先吸附在催化剂上，随后在“放电”阶段将存储的苯氧化。其反应评价装置如图2.3所示。为了避免苯在管路上的吸附对计算碳平衡的影响，其气路分为吸附系统和放电系统两部分。反应气中的水采用N:携带的方式产生，其含量用相对湿度表示。实验用气体为高纯(纯度>99.999%)N:和02，及高纯气制备的标准气150PPmC6H6加2(大连光明化工研究院)。经质量流量计配成的吸附气组成为 :4.7PPmC6H6、O一80%相对湿度(阴，，ZoOC)、200，002、N:为平衡气、总流量为 600mLmin一，。混合后的气体首先在催化剂上吸附一定时间，然后经四通阀切换至放电气吹扫10min。放电气氛为高纯氧
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：X511

【引证文献】