兰州地区多环芳烃环境归趋模拟和风险评价

发布时间：2020-04-17 15:14

【摘要】： 多环芳烃(PAHs)是一类典型的持久性有毒物质,主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧。多数多环芳烃(PAHs)具有“三致”效应。兰州是西北重要工业城市,能源消耗以煤为主,多环芳烃(PAHs)的污染不容忽视。兰州地区多环芳烃(PAHs)的来源、赋存状态、多介质环境行为和归趋,迄今尚不明确。因此,本文利用改进型的大流量主动采样器,于2008年8月到2009年7月对兰州市大气样品进行采集,并检测了气相和颗粒相中的多环芳烃(PAHs)的浓度。兰州市区大气中多环芳烃(PAHs)的分布存在明显的季节特征。16种多环芳烃(PAHs),总量的平均浓度冬季最高,明显高于其他三个季节。低环PAHs主要集中在气相,而高环PAHs则吸附在颗粒相上。沙尘天气发生时,大气颗粒物中多环芳烃的浓度显著上升,远远高于非沙尘天气期间,说明沙尘天气对兰州地区大气的多环芳烃浓度大小有直接的影响。在所分析的3种气象条件中,降水能够明显降低TSP中多环芳烃(PAHs)的浓度。非采暖期TSP和气相中的多环芳烃(PAHs)的浓度随温度的升高而降低,采暖期TSP和气相中的多环芳烃(PAHs)的浓度与温度没有明显的相关性。采暖期风速的增加,会导致TSP和气相中多环芳烃(PAHs)的浓度的下降,而非采暖期TSP和气相中不同环数的多环芳烃(PAHs)和风速大小之间的关系存在差异。通过特征分子比值法和主成分分析法推断出兰州市大气中PAHs的来源是燃烧源和石油源混合的结果,为混合输入型。以黄河兰州段11个不同采样点3种多环芳烃的监测浓度及其对6-38种水生生物的LC50为基础资料,分别应用商值法、概率密度函数重叠面积和联合概率曲线3种风险评价方法对黄河兰州段苯并[a]芘、荧蒽、芘的生态风险进行了评价。结果表明：黄河兰州段3种PAHs残留具有一定的生态风险。其中低暴露风险条件下(受威胁生物不超过1%),苯并[a]芘的风险性较大,荧蒽次之,芘风险相对较低；反之,在较高风险区间(约3%以上生物受到危害),危害化合物的影响大小顺序变为：芘苯并[a]芘荧蒽。通过对不同方法及评价结果的分析表明,联合概率曲线方法更适合于黄河兰州段PAHs的风险表征。近年来黄河兰州段的多环芳烃污染日渐严重。为研究黄河兰州段水体中多环芳烃类有机污染物对人体产生的潜在健康危害风险,根据黄河兰州段2004年11个采样点水质监测数据,应用美国环境保护局(USEPA)的健康风险评价方法对黄河兰州段多环芳烃类有机污染物通过饮水和皮肤接触2种途径进入人体的健康风险进行了初步评价。结果表明：黄河兰州段多环芳烃类有机污染物的非致癌风险指数均小于1,苯并[a]芘的致癌风险指数在10-4数量级以下；从位于西固八盘峡的1号采样点(S1)采集的水样中苯并[a]芘的致癌风险值偏高；在所有采样点中,西固八盘峡的1号采样点(S1)污染较重,具有较高的健康风险；与国内其他地区相比,黄河兰州段苯并[a]芘致癌风险亦较高。常规的自来水处理工艺不能有效地去除源水中微量PAHs等有机污染物,因此地面水特别是饮用源水PAHs污染具有较大的健康风险。在参照国外相关标准基础上,对兰州地区表层土壤PAHs进行区域环境风险评价。按照荷兰风险评价标准,兰州地区表层土壤萘、荧蒽超标严重,屈和茚并[1,2,3-cd]芘亦超标,ZPAH超标严重。运用逸度方法构建了兰州地区的III Level多介质逸度模型,对苯并[a]芘、荧蒽、芘在兰州地区不同环境相的迁移、转化和归宿进行了模拟研究。结果表明：大气的平流输入和化石燃料燃烧是该区域苯并[a]芘、荧蒽、芘的主要来源,土壤是苯并[a]芘、荧蒽、芘最大的储库,占总残留量的90%以上；土壤、大气中降解和随大气平流输出是苯并[a]芘、荧蒽、芘在兰州地区环境中的主要输出途径。系统内部最重要的跨界面迁移方式是气地和气水界面的交换。模型计算浓度与同期实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性,并通过灵敏度分析,确定了模型的关键参数。
【图文】：

环境行为,理化性质

图1.2RAH的理化性质对其环境行为机制的影响(S而th等，1999;吴水平，2(X科)gure1.2T五ei曲ucnceof砂旧5Physicalandche而calPropertiesonitsenviro别口entbehavis而thetal.，1999:Wushuiping，2004)2.1.3多环芳烃的来源作为持久性有机污染物伊OPs)和半挥发性有机化合物(svOCs)中的一类重合物，多环芳烃在大气、水体、土壤和沉积物等环境相中普遍存在。化石燃有机物的不完全燃烧和高温分解是环境中PAHs的主要来源。即旧s的来源可为自然来源和人为来源。PAlls的自然来源有火山爆发、森林和草原火灾、成岩作用、以及陆生和水生植物、微生物的生物合成作用(wilcke，20加;Manal.，2004;腼telay一Massei。tal.，2以又)。Miton(1981)估算结果表明，全世界因火山爆发向环境中排放的苯并[al花的总量约为12一14吨。Yuanetal.口00算了中国自1995年到2002年由于森林及草原火灾造成的PAHs排放约为1年。地球历史上的地质成岩作用也会产生PAHs。在一些地区的矿产中就发

过程图,过程,扩散通量,土壤

兰州大学研究生学位论文吸收的过程。气土扩散通量可以通过阻力模型计算口aeobsand、、nPul，19%;郎畅，2005)。土壤中空气和水相到大气的扩散通量可由Miliington--Quirk公式计算(Jury，1983;郎畅，2008)。土壤内各项分配包括土壤颗粒、土壤空气和土壤间隙水三项间的分配。对于类似于多环芳烃的半挥发性有机物，化合物在土壤和土壤水分间的分配和土壤有机质相关。其水土分配系数可以通过辛醇水分配系数求得(Cousinsetal.，1999;郎畅，2005)
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：X502;X820.4

【引证文献】