基于氧化湿法与非平衡等离子体干法的高效烟气脱硫脱硝工艺研究

发布时间：2020-04-21 18:33

【摘要】：二氧化硫(SO_2)和氮氧化物(NO_x)是我国主要的大气污染物,主要来源于燃煤排放。合理控制SO_2、NO_x的排放对我国经济、政治、环境的可持续发展有着至关重要的作用。目前,石灰石-石膏脱硫法和选择性催化还原脱硝法(SCR)是主要的脱硫脱硝技术,但仍存在占地面积大、投资大、运行条件苛刻、运行费用高、系统稳定性不高和二次污染物超标排放等问题,难以满足日益增长的环境要求。因此,寻求更简单、经济、环境友好的脱硫脱硝技术是大气污染控制领域的研究热点。湿式氧化法具有SO_2、NO_2脱除效率高的特点;非平衡等离子体法(NTP)则具有工艺流程简单、可同时脱除多种污染物等特点。因此湿式氧化法和NTP干法是目前的研究热点之一。本文提出了254 nm-UVC(短波紫外线)/过硫酸钠(Na_2S_2O_8)湿法、介质阻挡耦合负极脉冲电晕放电(DBD-NPC)干法以及Na_2S_2O_8联合DBD-NPC干湿结合法这三种脱硫脱硝技术,在模拟烟气中系统地研究了各种相关因素对SO_2和NO脱除的影响机制,并利用烟气分析仪、离子色谱和质谱仪对反应路径、机理和产物进行了分析。研究结果表明Na_2S_2O_8联合DBD-NPC干湿结合法可实现SO_2和NO同时高效脱除,最后利用离子交换树脂将副产物转化为具有经济价值的物质。主要研究结果如下:(1)搭建了254 nm-UVC紫外光催化Na_2S_2O_8湿法脱硫脱硝系统,在常压下进行单独脱硝和同时脱硫脱硝实验。结果表明254 nm-UVC可以有效活化Na_2S_2O_8参与反应;紫外光辐照强度、Na_2S_2O_8浓度、溶液温度、O_2浓度、反应溶液高度都对NO脱除具有促进作用,紫外光辐照会减弱进气流量和NO初始浓度增加对NO脱除的负面作用;紫外同时脱硫脱硝时,SO_2脱除率可达95%以上,NO脱除率可达71%,SO_2对NO脱除具有促进作用;离子色谱分析表明,NO、SO_2分别转化为NO_3~-、SO_4~(2-),光催化反应后的SO_4~(2-)和NO_3~-浓度比没有光催化时高很多,离子浓度的计算值与检测值基本一致,脱除率数据可靠。(2)搭建了DBD-NPC干法脱硫脱硝系统,在常温常压下从放电反应系统、电极条件、反应条件、添加剂及能量密度这五个方面对脱硫脱硝工艺进行了考察,同时对反应路径、反应产物、反应机理进行了研究。结果表明,增大应用电流会促进NO的脱除,同时减少NO_2和N_2O的生成;增大NO浓度不仅会降低NO脱除率,还会降低NO_2生成率;O_2、CO_2、H_2O对NO脱除有抑制作用,抑制程度呈递减顺序;添加甲醇、乙醇可使NO脱除率得到显著提高,且不产生二次污染物CO和NO_2。NO_X(NO,NO_2)主要被还原为N_2。与脱除NO不同的是,O_2和H_2O对SO_2脱除起促进作用。SO_2和NO共存的系统中,两者的脱除存在竞争。(3)提出了甲醇辅助DBD-NPC与Na_2S_2O_8湿法相结合的方法,兼顾了两种方法的优点,使NO和SO_2都可得到高效脱除,同时对此方法的工业应用性进行探讨;最后,引入可循环使用的阴、阳离子交换树脂将副产物硫酸钠转化为具有经济价值的碳酸氢钠和硫酸铵,提高了整个工艺的绿色经济性。本研究可为高效烟气脱硫脱硝技术的工业应用提供实验基础和理论依据。
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第一章绪论NOX能够造成光化学烟雾以及臭氧空洞等严重的环境问题，其X+ 阳光 → 光化学烟雾 + O3 NO2+ O2化物和二氧化硫的污染现状，我国 NOX和 SO2排放量居世界前列，由图 1-2 可知，十二体下降的趋势，NOx 治理较 SO2的起步较晚。2017 年我国 N减少了 846 万吨，降幅为 38.9%。SO2较 2007 年减少了 1453.4
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O652;X701

【参考文献】