【摘要】：随着城市化进程的加快和经济的增长,城市污染加剧,大气颗粒物已经成为我国城市环境空气的首要污染物。本文主要研究兰州市大气颗粒物及其化学组分的污染特征和污染成因。对PM10进行了为期一年的采样,分析水溶性离子和PAHs的浓度水平和时间分布特征,初步判断污染物来源。对PM10和PME.5中水溶性离子进行在线监测,研究春夏季水溶性离子的日变化特征。利用NECP再分析资料研究了不同天气过程对PM10及其化学组分的影响。利用HYSPLIT4模式计算了气流后向轨迹,研究外来源对兰州市PM10及其化学组分的影响。利用探空资料研究了逆温对PM10及其水溶性离子的浓度的影响。主要研究结果如下：(1)兰州市PM1o污染呈现出冬季严重,夏季较轻的明显的季节变化特征。PM10质量浓度2月份最高,主要是燃煤源与春节期间大量燃放烟花爆竹的贡献；4月份次高,主要是外来风沙尘和本地扬尘所致；12、1和11月份的PM10浓度值较高,一方面因为冬季燃煤污染源的排放量大；另一方面因为逆温的存在不利于污染物扩散。(2)研究发现兰州市重度污染主要为沙尘污染和霾污染两种类型。两种污染发生的季节不同,但PM10浓度都很高,采样期间沙尘天气的PM10浓度高于霾天气的PM10浓度。沙尘污染时,PM10主要组分为地壳元素,SO42-和NO3-等人为污染源产生的水溶性离子浓度明显低于霾污染PM10中水溶性离子浓度,可见霾对人体健康的危害更大。(3)兰州市PM10中主要水溶性离子物种为SO42-、Ca2+、Cl-和Na+,分别占到总水溶性离子总量的百分比为51.92%、13.29%、10.73%和5.85%。1、4、11和12月份水溶性离子浓度比较高,且主要为SO42-、Cl-和Ca2+。在线监测分析表明,春季钙离子浓度明显高于其它离子。NH4+、NO3-和S042+呈现明显的昼夜变化规律,最大值出现在上午,并且和太阳辐射变化趋势一致,通过摩尔比计算推测这三种离子以(NH4)2SO4,NH4HSO4和硝酸铵方式存在。Cl-呈现双峰模式,第一峰值在10：00,第一峰谷17：00,在0：00左右出现稍低的第二峰。(4)检测出11种PAHs的总浓度(∑PAHs)在5.13-658.36ng/m3之间,年平均值为101.91ng/m3。PAHs季节变化特征为冬季秋季春季夏季,不同环数PAHs季节变化规律不同,但最高值均出现在冬季。主成分分析表明,兰州市春季PAHs的来源主要有土壤风沙尘源、交通源和餐饮源,夏季主要为交通源、燃煤源和餐饮源,冬季为燃煤源、天然气燃烧源和交通源。(5)48h后向轨迹分析结果表明：SE、NE、NW、SW、和W方向后向轨迹占主导地位。春季和夏季在NW和NNW方向气流影响下,PM1o浓度较高,主要原因为NW和NNW方向的气流源于新疆北的沙漠和戈壁等地区、途经内蒙的巴丹吉林沙漠或者甘肃河西走廊沙漠和戈壁地区到达兰州,气流沿途携带沙尘颗粒所致。秋季和冬季在SW和W方向源于青海境内的气流影响下,PM1o浓度较高。(6)春季在NNE和NW方向气流影响下,除F-和N03-以外的其它水溶性离子浓度相对较高；在NNE方向气流影响下,∑PAHs浓度达到60ng/m3。夏季在SSE方向气流影响下,S042-浓度最高,N03-和Cl-浓度较低；夏季气流对∑PAHs浓度的影响不明显,且夏季∑PAHs浓度整体较低。秋季在WSW方向气流影响下,Na+、Cl-、NO3-、Mg2+和Ca2+浓度最高；秋季在NNW方向气流影响下,Na+、Cl-、NO3-、Mg2+和Ca2+浓度最低；秋季受SSE气流影响下,∑PAHs浓度最大,达到80 ng/m3。冬季在W方向气流影响下,F-、Cl-、SO42-、K+和ca2+浓度最高；在NNW气流影响下,Na-浓度最高,SO42-浓度最低,对其它离子影响不明显；在N方向气流影响下,N03-浓度最高,其它离子变化不大；冬季∑PAHs浓度明显较其它季节高,在SE方向气流影响下、N方向气流影响下或者在W方向气流影响下,∑PAHss浓度比较高,达到160 ng/m3左右。(7)2011年兰州市共有292天出现逆温,每个季节都有逆温发生,其中214天出现贴地逆温,平均厚度为298 m；逆温强度2.0-C/hm的天数为76天,最大值为17.6℃/hm。采样期间冬季逆温强度较大,1月份共有7天出现6级逆温,最大值为8.6℃/hm；11月份共有12天出现6级逆温,最大值为17.6℃/hm,出现在11月20日,为全年最大逆温强度；12月共有13天出现6级逆温,最大值为11.6℃/hm。逆温层厚度和逆温层距地面高度及逆温强度对PM10浓度影响较大,逆温层越厚,逆温层距地面高度越小,逆温强度越大,PM10及其化学组分污染越严重。
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X513
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