多氯联苯污染土壤生物泥浆修复技术研究

发布时间：2020-04-30 06:01

【摘要】：多氯联苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)是一类典型的持久性有机污染物,具有“三致效应”、长期残留性及生物蓄积性。虽早已禁用,但目前在全球土壤、沉积物、水体、大气及生物体内均可检测到PCBs,其生态风险不可忽视。生物修复技术是当前有机物污染土壤修复领域的研究热点,但修复效率偏低是限制其发展与应用的瓶颈。其中,生物泥浆修复技术可控性较强、修复效率较高,具有较好的开发与应用前景。因此,本研究以提高生物泥浆法降解PCBs的效率为目的,分析影响泥浆体系中PCBs降解的主次因素,揭示生物泥浆法修复PCBs污染土壤的潜力与瓶颈。主要研究结果与结论如下：(1)筛选获得2株PCBs好氧降解菌Rhodococcus ruber SS1(赤红球菌)和Rhodococcus pyridinivorans SS2(嗜吡啶红球菌)以及1种富集培养体MH1。菌株SS1、SS2以及课题组先前筛得的菌株Sphingobium fuliginis HC3均可降解一氯至三氯代PCBs.而且菌株SSl和HC3还可降解PCBs代谢产物苯甲酸及单氯代苯甲酸。(2)在人工添加了PCBs的好氧生物泥浆体系中,土著微生物的PCBs降解能力极弱,挥发是体系中PCBs削减的主要原因。PCBs污染土壤中存在一定数量的PCBs降解菌及其中间代谢产物氯代苯甲酸的降解菌,仅占可培养细菌总数的0.1%左右,这可能是制约实际环境中PCBs好氧降解的一个重要因素。(3)在高浓度实际PCBs污染土壤或好氧泥浆中,土著菌的PCBs降解能力以及PCBs的生物有效性均影响PCBs的生物降解。将土壤体系转变为泥浆体系,添加任意甲基化-β-环糊精(RAMEB)并辅助机械搅拌,可显著提高三氯代PCBs的生物有效性,但却难以改变四氯代及其它高氯代PCBs (C1 4)的生物有效性。土壤与泥浆好氧降解体系运行100 d,三氯代PCBs去除率均达到44%,但其它PCBs的含量均未显著下降,说明土著菌对高氯代PCBs的好氧降解能力非常有限。通过细菌群落结构分析,发现土壤和泥浆体系中细菌菌群的丰度与多样性随时间呈整体下降趋势,但泥浆体系更利于一些PCBs降解菌生存。(4)通过正交试验考察了五个因素(A-葡萄糖、B-联苯、C-RAMEB、D-土水比、E-降解菌)对泥浆体系中PCBs好氧降解的影响。在最佳降解条件下(A-0.5 g/kg、B-0 g/kg, C-20g/kg、D-1:6、E-15×108个/mL20 d内三氯代PCBs去除率达42.1%,但四氯及高氯代PCBs (Cl4)含量未显著降低。这五个因素的主次顺序依次为DCAEB,而且继续提高因素C、D和E的水平,或降低因素A的水平,均能进一步促进泥浆体系中三氯代PCBs的好氧降解。(5)采用厌氧-好氧生物泥浆法处理PCBs污染土壤,实现了高氯代PCBs的厌氧脱氯与低氯代PCBs的好氧降解。在厌氧阶段,通过接种外源PCBs脱氯培养体可启动PCBs厌氧脱氯反应,而且PCBs单体的脱氯特征因脱氯培养体而异。厌氧阶段持续100 d,添加外源脱氯培养体的实验组中部分四氯至七氯代PCBs含量显著下降,下降量约为8%～15%。在好氧阶段,添加PCBs好氧降解菌可显著提高三、四氯代PCBs的去除率,且外源降解菌SS1、SS2及HC3均能定殖在泥浆体系中。添加好氧降解菌剂的实验组运行30 d时三、四氯代PCBs的去除率分别为59.1%和14.1%。而在单一的好氧泥浆降解体系中,仅三氯代PCBs可显著降解,降解率分别为43.8%(100 d,第4章)和42.1%(20 d,第5章)。因此,采用厌氧-好氧生物泥浆技术处理PCBs污染土壤更具优势。综上所述,本文研究认为,生物泥浆体系对污染土壤中的PCBs有较高且较为稳定的去除能力,有着较好的开发应用前景。影响修复效率的主要因素为高氯代PCBs含量、PCBs的生物有效性及泥浆体系中菌群的降解能力。今后研究重点应在增强高氯代PCBs脱氯效率、提高高氯代PCBs生物有效性以及获取PCBs高效降解菌等方面。
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X53

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