华北地区近地面臭氧长期变化特征及影响因素研究
发布时间：2020-05-21 06:31
【摘要】：对流层臭氧(O3)是大气中微量但至关重要的气体。其不仅是全球第三大温室气体,而且对人体健康、区域空气质量以及生态系统都具有重要的影响。因此研究对流层O3的长期变化特征及其影响因素有助于科学地认识和理解人类活动与气象因素对大气环境的影响及其内在联系,并有助于制定更为行之有效的大气污染控制对策。氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)是对流层O3二次生成的主要前体物,我国NOx的排放量在201 1年前后开始下降,但VOCs的排放量未得到有效控制,因此有必要对十几年来我国O3浓度的变化进行详细的研究。为了解我国华北地区O3的长期变化趋势及其影响因素,本研究基于华北地区典型的高山背景站-泰山站的O3观测数据,分析了泰山O3的污染特征及2003-2015年的变化趋势。并利用后向气流轨迹(HYSPLIT)、卫星反演NO2和HCHO数据、GFDL-AM3化学气候模式、MODIS火点以及臭氧生成效率(OPE)等,探讨了O3浓度变化的原因。研究表明:2004-2009年泰山O3污染在夏季最为严重。其中夜间O3的区域背景浓度在6月的平均值为(75-85)ppbv,在7-8月的平均值为(60-70)ppbv。白天O3较高的浓度是由强烈的光化学活动和较高的区域背景浓度共同作用的结果。泰山站是北半球中纬度地区O3污染最为严重的高山站之一,并且其O3浓度明显高于华北地区农村地面站观测值,体现了典型的污染地区高海拔站点的特征。2003-2015年,泰山夏季O3浓度呈现逐年增长的态势,在6月的平均增长速率为(1.7±1.0)ppbv/yr(均值±95%置信区间上下限),在7-8月的平均增长速率为(1.8±1.0)ppbv/yr。O3的夜间区域背景浓度以及日最大八小时平均浓度(MDA8 O3)均呈现增长的趋势,其中MDA8 O3增速更快。GFDL-AM3模式同样印证了华北地区对流层O3浓度升高的特点。总体而言,泰山是世界范围内O3浓度增长最快的地区之一。研究发现气象因素会影响泰山O3的年际变化,但不会对泰山O3浓度造成系统性的改变。在2011年之后,NOx的人为排放量开始下降,但由于VOCs排放量的持续增加,提高了泰山周边地区的OPE,从而导致O3浓度的持续增长。因此泰山地区O3浓度的系统性升高主要取决于相关前体物排放量的增长,近年来VOCs排放量增长的影响尤为明显。为进一步研究气象因素与前体物排放对中东部地区近地面O3浓度变化的影响,本研究利用GEOS-Chem模式模拟了2003-2004年和2014-2015年夏季7-8月地面O3浓度,并针对2003年和2015年7月03浓度的差异,量化了气象因素和前体物排放的贡献。研究发现MDA8 03从2003年7月的(65.5±7.9)ppbv(均值±标准偏差)升高至2015年7月的(74.4±8.7)ppbv。以2003年为基准年,模拟结果显示前体物排放量的增加导致区域平均MDA8 03升高了(4.O±1.9)ppbv,高于气象因素的贡献((3.1±4.9)ppbv),但气象因素的影响具有更大的空间差异性。MDA8 03升高明显的区域气象条件的影响更明显,但在污染严重的区域,排放的贡献占据主导地位。人为排放的NMVOCs导致东部地区升高较明显;NOx排放导致中西部升高较明显,而导致东部少部分城市降低。模拟结果反映了大部分地区03的生成属于NOx控制或混合控制机制,而东部的少部分城市地区为VOC控制机制。泰山地区MDA8 O3明显升高,其中排放贡献了约71%,气象贡献了约29%,此外,NMVOCs贡献了排放的50%,NOx贡献了排放的31%,可见排放的增长主导了泰山MDA8 O3的升高,与泰山观测结果一致。03的收支分析结果显示由前体物排放量的增长造成的净光化学生成的提高和由气象因素(主要是传输)造成的O3的积累是导致中东部地区O3浓度增长的两个主要因素。针对近年来我国O3污染逐渐突出的现象,本研究利用2015-2018年空气质量监测网络数据,研究了华北地区近年03污染特征,利用TCEQ方法计算了不同城市的臭氧生成能力,分析了 O3前体物与气象因素的变化,最后利用GEOS-Chem对近年气象条件的影响进行了定量计算。研究发现在暖季(4-9月),华北地区是我国03污染最严重的地区,O3浓度在2015-2018年显著升高,超标天数逐年增加,超标的时段明显扩大,春季超标现象逐渐增多。华北地区O3在5-8月污染相对较重,MDA8 03从2015年的(59.1±12.2)ppbv(均值±标准偏差)升高到201 8年的(73.8±15.4)ppbv;6月份增长更为明显,从201 5年的(64.0±1 1.3)ppbv升高到2018年的(88.8±11)ppbv。TCEQ方法发现区域MDA8 03的均值从2015年的48 ppbv升高至2018年的67 ppbv。而本地03的贡献(反映的是目标城市的臭氧生成能力)由2015年的29 ppbv下降至2018年的19 ppbv。表明O3污染逐渐向区域化的方向发展。近年来NOx和PM25的下降以及VOCs排放的缓慢升高是O3浓度升高的重要因素。MERRA-2再分析气象数据显示气温的升高和太阳辐射的增强是导致03浓度升高的重要气象因素。GEOS-Chem模拟结果表明气象因素导致MDA8 03增长了约(4.8±2.3)ppbv,占实际增长的20%左右,而在部分地区(如山西省),气象因素可造成MDA8 03增长10 ppbv以上。综上所述,本研究发现以泰山为代表的华北地区在过去的15年(2003-2018)中03浓度显著升高,其中前体物及PM2.5的变化是主要的影响因素。而在更大范围的中东部地区,气象因素贡献的空间差异性明显,影响不容忽视。研究表明,未来控制地面O3污染时,应协同控制VOCs和NOx的排放量,并且需要注意PM2.5对03的反馈机制。此外需要充分考虑临近区域甚至远距离输送(跨省或区域)和不利的天气形势的影响。提高对不利天气的预测能力,并结合历史气象数据,对控制区域内的天气形势进行评估和预测,针对不利天气形势高发的地区加大前体物排放控制力度。本研究结果有助于深入理解人类活动与气象因素在我国区域空气污染中所发挥的作用,同时为科学制定臭氧污染控制措施提供理论依据。
【图文】：
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本文编号：2673858
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