非均相Fenton反应催化剂的制备及其在难降解有机物处理中的应用
发布时间:2020-05-23 00:32
【摘要】:随着工业的发展产生了大量有毒有机废水,但是传统的生化工艺无法处理这些污水。高级氧化技术被广泛的应用于处理此类废水,以去除工业废水中和垃圾渗滤液中难降解的有机物。均相Fenton是高级氧化技术中的一种,该技术被认为是处理此类污水最有前景的技术之一。但是该技术存在的明显的缺点限制了其应用:1反应所需pH范围较窄(2-4);2参与反应催化剂的回收比较困难,含重金属的污泥需要再处理,这增加了运行成本。为了克服这些问题,本文制备了一系列的非均相Fenton的催化剂,考查这些催化剂在常温常压下有机物去除情况。 (1)采用不同的浸渍方法制备了2个系列含铁量不同的Fe/SBA15,并使用N2:吸附-脱附和XRD对其进行了表征。考察了该催化剂在非均相Fenton体系下的催化氧化活性。结果表明:用燃烧法制备的催化剂SBA15-acFe(NO3)-2和SBA15-acFe(NO3)-1的催化活性较高,催化剂的稳定性很好。用C10H12FeN2Na08做为铁源制备的催化剂SBA15-iFeEDTA-1和SBA15-iFeEDTA-2的活性虽然高,但是当铁的含量增加后,催化剂的稳定性明显减弱。用传统浸渍法制备的SBA15-iFe(NO3)-1和SBA15-iFe(NO3)-2虽然稳定性较高,但是当铁的含量增加后,铁的氧化物未能均匀的分布在载体上导致催化活性降低。 (2)采用不同的浸渍法和均相共沉淀法制备了一系列含铁量相同的Fe/SBAl5,并使用N:吸附-脱附,TEM/EDX和XRD对其进行了表征,来考查各个催化剂的物理性质。应用传统的浸渍法制备的催化剂上Fe2O3颗粒的直径约为7-8nm,而用燃烧法制备的催化剂上Fe2O3颗粒的直径约为24nm且均匀的分布在载体SBAl5的孔道中。但是用不同均匀共沉淀法制备的催化剂使氧化铁的纳米颗粒物未能分布在载体的孔道内。以苯酚模拟废水为目标降解物,加入双氧水,在常温常压下考察了各个催化剂对苯酚的去除情况。结果表面各个催化剂的活性与铁的稳定性差异比较大。对于浸渍法获得的2个催化剂其活性较高,有一定量的铁滤出。而用均匀共沉淀法制备出的催化剂虽然有大的氧化铁颗粒物,但是还是展示出较高的催化活性和稳定性。 (3)合成具有更大比表面积,孔径和孔体积的新型的γ-Al203,将Fe2O3和LaFeO3负载在γ-Al2O3,通过利用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD), TEM/EDX, TPR等分析方法研究了催化剂的物理和化学结构特性。同时合成已经报道具有良好催化活性的催化剂做为对比催化剂,来考查各个催化剂对苯酚的去除效率,TOC去除率和催化剂的稳定性,研究表明催化剂LaFe-Almeso在众多催化剂中活性最高,且稳定性较高。 (4)制备新型的催化剂Al-Pillared Fe-Smectite,对其进行表征。应用该催化剂于UV-非均相Fenton体系中.在既定的试验条件下,考查该催化剂对橙黄Ⅱ的脱色,TOC去除率,催化剂稳定性和重复使用性等参数。同时通过响应面试验设计来分析各个试验参数对橙黄Ⅱ脱色的各自影响和交互影响。分析表明pH和H2O2浓度对橙黄看Ⅱ的脱色影响最大,同时对比响应面试验设计和析因子实验设计的分析结果。
【图文】:
0 2 4 6 8 10PO re d iam et6r/ nmadsorPtion #desorPtion isothemr (A ) and eorre sPond ing Bobtained of r the SBA sam Ple and fo r the seriesone im Pre gnate中可以看出虽然铁的负载量增加, 但系列 2 催化剂吸附化, 但是必须指出SBA15一iFeEDTA一2 吸附脱附等温线的附等温线的形状还是有一定的差异的, 导致这些差异子的引入造成, 图 2.B5 中可以看出孔径也都有一定的催化剂的表面或者孔道内壁上导致的 "
#an gle X #ra y d irf a ction P attern s ob ta ined of r th e P aren t SB (A )and eo #condensation 毋)iron #based com Posites. 3.IB 给出了各个催化剂小角 XDR 谱图 " 从图 3.AI 内可以观察到清晰的(10)0 , (110) , (200) 和 (21)0 的剂氧化硅孔道六方有序 " 表 3.2 给出了层间距 d(l()0)得的催化剂, 晶胞参数 a(,从 10.7 nm (SBA一iFe(NO3)不等, 该参数与纯 SBA15 (a"= 10.6 nm) 基本一和燃烧法将铁负载在 BS A15 后, 高温锻烧后其孔道结中可以发现 3 个均匀共沉淀的催化剂的孔状结构有以观察到清晰的(100), (110), (200)和 (210)的衍射孔道六方有序性很好, 但是其他 2 个催化剂 (SBA一有该特性 , 虽然从图 3.BI 中可 以看到在 (10 )0 的
【学位授予单位】:武汉大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X703
本文编号:2676852
【图文】:
0 2 4 6 8 10PO re d iam et6r/ nmadsorPtion #desorPtion isothemr (A ) and eorre sPond ing Bobtained of r the SBA sam Ple and fo r the seriesone im Pre gnate中可以看出虽然铁的负载量增加, 但系列 2 催化剂吸附化, 但是必须指出SBA15一iFeEDTA一2 吸附脱附等温线的附等温线的形状还是有一定的差异的, 导致这些差异子的引入造成, 图 2.B5 中可以看出孔径也都有一定的催化剂的表面或者孔道内壁上导致的 "
#an gle X #ra y d irf a ction P attern s ob ta ined of r th e P aren t SB (A )and eo #condensation 毋)iron #based com Posites. 3.IB 给出了各个催化剂小角 XDR 谱图 " 从图 3.AI 内可以观察到清晰的(10)0 , (110) , (200) 和 (21)0 的剂氧化硅孔道六方有序 " 表 3.2 给出了层间距 d(l()0)得的催化剂, 晶胞参数 a(,从 10.7 nm (SBA一iFe(NO3)不等, 该参数与纯 SBA15 (a"= 10.6 nm) 基本一和燃烧法将铁负载在 BS A15 后, 高温锻烧后其孔道结中可以发现 3 个均匀共沉淀的催化剂的孔状结构有以观察到清晰的(100), (110), (200)和 (210)的衍射孔道六方有序性很好, 但是其他 2 个催化剂 (SBA一有该特性 , 虽然从图 3.BI 中可 以看到在 (10 )0 的
【学位授予单位】:武汉大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X703
【参考文献】
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,本文编号:2676852
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