活性炭工艺对氟喹诺酮的去除及药物对微生物的影响研究

发布时间：2017-03-26 12:13

  本文关键词：活性炭工艺对氟喹诺酮的去除及药物对微生物的影响研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：氟喹诺酮类(FQs)抗生素作为一类应用广泛的合成类抗菌药,目前已在世界各国的水体中被检出。而研究显示,常规的水处理工艺并不能有效地去除这些微量的抗生素。通过在环境中的迁移转化,食物链的富集,抗性细菌的作用,这类污染物最终会对人类健康以及生态环境造成严重的威胁。因此,需要寻求有效的处理方法来去除水中存在的这类抗生素。本课题选取了两种检出频率较高的FQs抗生素,左氧氟沙星(LVF)和诺氟沙星(NOR),研究了其在生物活性炭工艺和活性炭吸附中的去除效果,去除规律和作用机制,并考察了FQs对生物膜中微生物的影响。活性炭对氟喹诺酮类药物表现出较高的吸附速率,50mg四种粉末活性炭吸附250mL浓度为20mg/L的LVF和NOR溶液,活性炭的吸附容量分别为qe(KOH改性)qe(NHCl改性)qe(F 炭)qe(H炭)。刚开始吸附速率较大,然后趋缓,在2小时内几乎达到平衡。吸附过程基本遵循一级动力学方程,相关系数R2大多在0.96以上；用langmuir和freundlich等温方程对吸附数据拟合,发现langmuir等温线的相关系数R2大多在0.96以上,高于freundlich等温线的R290%。用50g/L KOH和NH4Cl的溶液对活性炭进行改性,使得活性炭比表面和游离羟有所增加,从而提高了饱和吸附容量和吸附速率,发现KOH改性略优于NH4Cl。温度从25℃升高到45℃对活性炭的饱和吸附量影响不明显。另外,分析发现活性炭与抗生素LVF和NOR之间的作用力主要为氢键和酸碱相互作用,影响吸附速率的因素主要为活性炭的亲水性和孔径大小。生物活性炭柱对平均进水浓度为500μg/L的FQs抗生素饮用水去除规律显示,去除率至少达到90%。通过对比进药初期和后期NOR在生物活性炭柱水流方向的去除情况发现,活性炭柱运行初期,水中抗生素的浓度随高度呈指数衰减,去除作用以吸附为主,出水平均浓度为5μg/L,而到运行后期,污染物随高度递减速率降低,出水浓度达到40μg/L左右,此时为吸附和生物作用协同去除NOR。考察水中DOC浓度,停留时间,及温度三者的变化对生物活性炭运行效果的影响,结果发现DOC与NOR的去除呈负相关关系,当水中DOC浓度从5mg/L梯度增加到10mg/L,15mg/L时,出水NOR的平均浓度相应从5μg/L上升为10μg/L,30μg/L；而温度从15℃上升到20℃时,有机物和药物的去除并未呈现规律性的变化；另外,改变柱子的停留时间分别为13.1min,5.0min,出水中NOR的平均浓度为29μg/L,87μg/L。停留时间过短时,生物活性炭柱稳定性变差,出水浓度上升。比较木质炭为填料的A柱和煤质炭为填料的B柱发现,活性炭填料的性能是影响生物活性炭柱的运行的重要因素。后者的的比表面积,孔容将近前者的2倍,对水中的有机物及NOR的吸附效果显著。另外,通过对已成熟挂膜的生物活性炭的研究发现,就木质炭而言,挂膜生物炭比非生物炭具有更大的比表面和孔隙；媒质炭则相反。考察生物活性炭柱去除饮用水中的NOR的作用机制进行发现,生物活性炭柱对污染物的降解是吸附和生物降解的协同作用的结果。而不同活性炭,其吸附和生物降解所发挥的作用有所差别,实验中NOR在木质生物炭中的降解,其生物降解占总去除率的50%,煤质生物炭的去除则以吸附为主,微生物只发挥了10%～20%的作用。通过研究生物活性炭上微生物发现,在水流方向上,微生物的数量逐渐减少,而微生物的种类差别不大。为了进一步了解水中所含抗生素NOR对活性炭柱子中微生物的影响。选取其中的两种优势菌,由菌种测定为缺陷短波单胞菌和嗜麦芽窄食单胞菌,进行抗性研究。通过不同浓度含药培养基的抗性培养,其抗药性得到明显的提升,缺陷短波单胞菌和嗜麦芽窄食单胞菌最低抑制浓度分别从2mg/L提高到5mg/L,从5mg/L提高到10mg/L。选取经过诱导抗药性更强的菌种进行抗性基因的研究测试,发现并未检测到gyrA亚基,parC亚基以及qnr质粒携带与喹诺酮类抗生素耐药相关基因。因此,这两种菌种的抗药性的提高并不是由于抗性基因的结果,可能存在其它的机制使其抗药性增强。进一步对子代菌种的空白培养发现,其抗药性有所下降。
【关键词】：FQs类抗生素 活性炭吸附 生物活性炭 微生物抗性
【学位授予单位】：山东建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2;X52
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第1章 绪论12-19
• 1.1 氟喹诺酮类抗生素药物概述12
• 1.2 氟喹诺酮的环境现状及去除方法研究现状12-16
• 1.2.1 氟喹诺酮的来源及传播途径12-14
• 1.2.2 去除FQs常用的几种去除方法14-16
• 1.3 活性炭吸附及生物活性炭工艺16-17
• 1.3.1 活性炭吸附工艺概述16-17
• 1.3.2 生物活性炭工艺概述17
• 1.4 研究内容和目标17-19
• 第2章 实验材料和方法19-22
• 2.1 实验材料和仪器19-20
• 2.1.1 实验材料19
• 2.1.2 实验仪器19-20
• 2.2 实验方法20-22
• 2.2.1 菌种鉴定方法与过程20-22
• 第3章 活性炭性质吸附两种氟喹诺酮类抗生素22-34
• 3.1 引言22
• 3.2 实验材料与方法22-24
• 3.2.1 实验材料22-23
• 3.2.2 实验方法23-24
• 3.3 结果与讨论24-33
• 3.3.1 活性炭的物理化学性质分析24-26
• 3.3.2 吸附动力学模拟26-29
• 3.3.3 吸附等温线拟合29-31
• 3.3.4 吸附机理分析31-33
• 3.4 本章小结33-34
• 第4章 生物活性炭柱去除诺氟沙星研究34-46
• 4.1 引言34
• 4.2 实验材料与方法34-37
• 4.2.1 主要试剂及仪器34
• 4.2.2 实验装置与实验方法34-36
• 4.2.3 分析与测定方法36-37
• 4.3 结果与讨论37-45
• 4.3.1 活性炭柱高度对抗生素去除的影响37-39
• 4.3.2 不同条件对NOR去除的影响39-42
• 4.3.3 不同生物活性炭柱对去除效果的影响42-43
• 4.3.4 生物活性炭去除NOR的机理研究43-45
• 4.4 本章小结45-46
• 第5章 FQs对微生物抗药性的影响研究46-54
• 5.1 引言46
• 5.2 实验材料与方法46-49
• 5.2.1 实验材料与仪器46-47
• 5.2.2 实验方法47-49
• 5.3 结果与讨论49-52
• 5.3.1 不同炭层高度微生物差异及优势菌种鉴定49-50
• 5.3.2 微生物对抗生素的抗药性实验及抗性基因测定50-52
• 5.3.3 子代抗药性微生物的抗性遗传52
• 5.4 本章小结52-54
• 第6章 结论54-56
• 参考文献56-61
• 致谢61-62
• 攻读硕士学位期间论文发表及科研情况62

【参考文献】

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1 张增峰;孟晓风;杨保伟;夏效东;王新;席美丽;;鸡肉源沙门氏菌对(氟)喹诺酮类抗生素的耐药性及相关基因[J];中国食品学报;2015年03期

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本文编号：268796