ZSM-5分子筛膜的合成与性能研究

发布时间：2020-06-04 01:38

【摘要】：ZSM-5分子筛膜属于MFI型的中孔(孔径0.55nm左右)分子筛膜，具有较高的热稳定性、抗酸性、水热稳定性和优良的催化性能及在膜反应器方面的应用潜力，因此，ZSM-5分子筛膜的合成备受关注。但是，在ZSM-5分子筛膜的合成存在一些问题，表现在：所用载体的平均孔径都在0.2μm以下，对载体质量要求高；渗透率不高；对晶种的特性和去除晶种中的有机模板剂的热处理制度未作研究：在合成中使用了价格昂贵有机模板剂，会产生含模板剂的废水污染，在高温去除过程中，会给膜带来缺陷，挥发的有机物会带来空气污染，操作复杂，合成时间较长。本论文在原位水热合成ZSM-5分子筛膜的基础上，系统研究了二次生长合成ZSM-5分子筛膜过程中的一些重要因素，采用正交试验法，对晶化液组成中的碱量、模板剂的用量、晶种引入方式等进行了研究，在孔径为2μm多孔α-Al_2O_3陶瓷管外表面，用不含有机模板剂的晶化液合成了渗透率和选择性较高的ZSM-5分子筛膜；报道用无有机模板剂合成了纳米ZSM-5沸石分子筛作晶种，对影响纳米ZSM-5分子筛的合成条件进行了较详细深入的研究；考察了晶化液的搅拌时间、老化时间、合成温度、合成时间、晶化液的组成等，讨论了无有机模板剂合成纳米ZSM-5分子的优化条件；采用变浓度晶化技术，合成了无明显缺陷的ZSM-5沸石分子筛膜；对纳米分子筛成膜机理进行了探讨，提出了预涂纳米晶种二次生长修饰成膜的观点。
【图文】：

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图.23.8(a)可以看出，陶瓷载体的表面被一层晶粒所覆盖，晶粒呈典型的ZSM一5晶体平行六边形的苯环形结构，且大小均匀，但晶粒间比较疏松，存在一定的间隙，估计晶粒大小为5一usm。图2.3.8(b)为膜的断面照片，可以看到晶粒与陶瓷载体之间结合比较牢固，形成一体，膜厚约sum，在按照上述制定的热处理制度，进行去除膜板剂的过程中，没有产生明显的缺陷，说明以DT刀TG分析确定的去除TPABr一ZSM一5模板剂的热处理过程是切实可行的。图2.3.8原位水热合成zSM一5分子筛膜表面(a)和断面(b)的SEM照片Fig.2.3.8SEMimagesofZSM一5zeolitemembrnae衍in一suithydrothemralsynthesis(a)toPnad(b)eross一seetion图2.3.9为合成的ZSM一5分子筛膜的表面(a)和截面(b)的SEM照片。由表面照片可以看出，膜层内晶粒排列较有序，基本上无大的晶间孔和裂缺，而且晶粒间互锁生长良好;从截面照片可以看出，，晶粒与支撑体结合牢固，膜厚约为15户m左右。

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Fig.2.3.8SEMimagesofZSM一5zeolitemembrnae衍in一suithydrothemralsynthesis(a)toPnad(b)eross一seetion图2.3.9为合成的ZSM一5分子筛膜的表面(a)和截面(b)的SEM照片。由表面照片可以看出，膜层内晶粒排列较有序，基本上无大的晶间孔和裂缺，而且晶粒间互锁生长良好;从截面照片可以看出，晶粒与支撑体结合牢固，膜厚约为15户m左右。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：X703

【参考文献】