【摘要】:我国是以化石燃料为重要能源的国家,CO2排放总量居世界各国之首,主要排放源是燃煤电厂,燃煤电厂排放烟气中所含的CO2,是造成温室效应的主要因素。因此分离烟气混合气体中的CO2,是一个迫切需要解决的问题。 混合气体的分离方法包括吸收法、吸附法、膜分离法等,其中吸附法以设备简单、无腐蚀和能耗低等优势,成为人们在工程实际中研究应用的焦点。然而,若采用吸附法捕获烟气中CO2,由于燃煤电厂中烟气具有较高流速和温度,且所含的CO2浓度较低,致使吸附法捕获烟气中CO2的研究,存在诸多的技术难点,目前尚无法获得工程应用。 本文首先分析了含CO2的燃煤电厂烟气的特性,通过搭建的实验系统,以N2和CO2混合气体模拟烟气,选取活性炭、沸石分子筛、聚丙烯腈基活性碳纤维和粘胶基活性碳纤维四种常用吸附剂,,针对不同温度和不同流量工况,分别测定了吸附器出口N2和CO2的浓度,通过绘制穿透曲线,计算CO2的吸附量,得出这四种吸附剂对N2的吸附穿透时间都很短,而对CO2的穿透时间属粘胶基活性碳纤维最长,为360s,说明粘胶基活性碳纤维对吸附烟气中的CO2,具有较好的可选择性。并且粘胶基活性碳纤维的再生热稳定性最好,吸附量稳定在2.33mol/kg。 测试了粘胶基活性碳纤维的动力学性能,包括测试粘胶基活性碳纤维对CO2的吸脱附性能以及导电性能、通电脱附性能,拟合得出活性碳纤维的吸脱附等温线方程,通电实验结果表明:在相同装填质量下,活性碳纤维的电流与电压基本呈线性关系,电阻为定值。 基于热力学和吸附动力学建立CO2吸附捕获的数学模型,首先对方程进行无量纲化处理,然后采用有限差分法对方程组进行求解,利用实验测试数据的对比验证,证明了模型的可靠性。并进一步分析了换热系数、传质系数对吸附过程的影响,得出换热系数对出口浓度影响较大;而随着传质系数的增大,烟气中CO2组分的出口浓度,先减小后增大;降低吸附器所处的环境温度,能够提高吸附速度和饱和吸附量。 在分析了粘胶基活性碳纤维脱附传质和传热特性基础上,研究建立了脱附过程的数学模型,模拟计算了变压脱附时脱附量和脱附率变化,得出在降压脱附条件下,脱附率仅为78%,且脱附过程受脱附热效应的影响较大;模拟了不同环境温度下脱附过程脱附率的差异,得出脱附过程在较高的环境温度下能够提高脱附速度和脱附终了时的脱附率。 为提高吸附捕获CO2的吸脱附率,提出了技术改进方案,包括:吸附器外设置套管和通电加热吸附剂的改进措施;根据改进措施设计了套管式吸附器和通电式吸附器,并建立了各自的计算模型,进行了典型工况计算,得出结论:套管式吸附器吸附过程中通入冷水,能够降低40s的吸附时间,并提高0.08mol/kg的吸附量;套管式吸附器脱附时通热水,能降低90s的脱附时间,并将脱附率从0.78提高到0.81;通电式吸附器通入低压电虽使脱附时间延长180s,但会使脱附率从78%上升到84%;变电变温变压联合工艺脱附时间仅为310s,而脱附率高达92.4%。 最后本文在综合上述研究内容基础上,设计双塔变压变电变温联合捕获CO2的系统,建立连续捕获过程的动态数学模型,模拟计算了吸附器内吸附剂上吸附的CO2量随时间的变化。通过捕获时间、捕获率、能量消耗等性能指标研究CO2捕获过程吸附分离的动态性能,发现新系统在少量增加水泵能耗和通电能耗的基础上,能够提高20.62%的捕获量,降低35.63%的捕获时间,并将捕获率由0.65上升到了0.88。 通过本文的研究,证明了变压吸附变电变温脱附在燃煤电厂烟气中CO2的捕获方面应用的可行性。本文的研究成果将为捕获燃煤电厂烟气中CO2系统的应用提供理论基础和技术支持。
【学位授予单位】:哈尔滨工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:X773
【参考文献】
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本文编号:
2699978
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