等离子强化碳纳米管及其复合物电极电容去除铅离子研究

发布时间：2020-06-08 02:14

【摘要】：重金属铅对人体具有极大毒性,铅污染一旦产生将不能被降解。面对当前我国水体铅污染严峻形势,研究含铅废水的净化处理对水资源安全具有重要意义。传统铅污染处理方法存在能耗高、投资大、维护成本高等缺点,而电容去离子(Capacitive deionization,CDI)技术具有能耗低、无污染、电极易再生和维护成本低的优势,是一种极具前景的离子去除技术。目前该技术主要应用于海水淡化与苦盐水脱盐,对低浓度重金属铅的去除研究较少,其去除机理、工艺参数和影响因素等有待进一步深入研究。因此,系统研究含铅废水的CDI处理技术,具有重要的理论意义和社会经济价值。本文系统研究了碳纳米管(carbon nanotube,CNT)电极、等离子强化CNT电极及CNT与聚吡咯(PPy)复合材料电极电容去除铅离子的电极材料制备与改性方法、除铅工艺、去除过程动力学及机理,主要研究内容如下:探讨了碳纳米管前处理和电极制备工艺对电极电化学性能、铅离子吸附量的影响。研究了碳纳米管和碳纳米管电极的形貌、孔径分布特征、电化学性能、润湿性能等。分析了CNT电极电容去除铅离子的工艺条件包括电压、流速等及水质条件如p H值、温度、初始浓度、共存离子等对CNT电极去除铅离子的影响。结果表明:采用KOH对CNT前处理后,CNT的比表面积增大,CNT电极的电化学活性增强,比电容提高90%,在初始铅浓度为10 mg/L时,电极的平衡吸附量提高21%。当粘接剂用量为10%时,电极的综合性能较好。由CNT和粘接剂压制成的电极,相对CNT其比表面积和孔容减小,电极的润湿性差。确定了CNT电极电容去除铅离子的实验工艺条件:电压450 m V、流速20 m L/min、温度20℃、p H=6。去除过程符合一级动力学方程和Freundlich吸附等温模型。根据双电层理论建立CNT电极电容去除铅离子动态过程模型,仿真与实验结果基本吻合,结合循环伏安法和交流阻抗分析,表明电极对铅离子的吸附为典型的双电层电容吸附。为改善CNT电极比表面积、电化学性能和润湿性,以提高电容去除铅离子的吸附量,采用空气等离子直接对CNT电极进行活化处理。研究了等离子工艺条件对电极性能和电容去除铅离子吸附量的影响。对比分析了等离子活化前后电极的表面形貌、比表面积、孔径分布特征、电化学性能和润湿性能,结合等离子原理推测等离子活化电极的机理。研究发现,等离子活化5 min后,P-CNT电极表面的含氧和含氮官能团显著增加、粘接剂含量降低,电极的比表面积和孔容均增加,表面呈超亲水特性,电化学活性增强,比电容提高47.4%,传质电阻降低,初始铅浓度为10 mg/L时,铅离子的吸附量提高58.6%。研究了等离子活化电极电容去除铅离子的工艺和水质条件等对电极吸附量的影响,确定的工艺、水质条件与CNT电极一致。分析了P-CNT电极除铅的动力学、吸附等温线,去除过程符合二级动力学方程和Freundlich吸附等温模型。由于表面含有较多的氧官能团,其螯合和氢键作用在高浓度时增强,因此铅浓度增加时,铅吸附量的实验结果大于双电层吸附动态过程模型的仿真结果。采用导电高分子聚吡咯(PPy)和CNT制备复合材料,以进一步提高CNT电极的比电容和电容去除铅离子的吸附量。为改善复合材料性能,首先采用空气等离子对CNT进行改性处理,再共价接枝PPy。研究了P-CNT-PPy复合材料制备工艺对电极性能的影响,推测其制备机理。对比分析CNT改性处理对复合材料物理化学、电化学性能和离子吸附量的影响。研究了P-CNT-PPy电极电容去除铅离子的工艺条件、动力学、吸附等温线及去除机理。确定P-CNT-PPy的制备工艺条件为:CNT等离子改性20 min,CNT与吡咯单体的质量比为1:4、盐酸添加量为10 m L和APS分两次添加。CNT经等离子改性后,部分PPy可通过P-CNT上的吡咯型氮形成共价键聚合,因而复合材料具有较长的共轭结构、良好的导电性和热稳定性,比电容比CNT提高5.7倍。在初始铅浓度50 mg/L、电压450 m V条件下,铅离子吸附量比CNT电极提高1.6倍。确定的P-CNT-PPy电极去除铅离子的实验工艺条件为:电压600 m V、p H=6。铅离子去除过程符合二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型,离子吸附发生在P-CNT-PPy骨架链的赝电容和电极与溶液接触面的双电层电容上。
【图文】：

a) 离子去除过程 b) 电极短路再生过程图 1.1 电容去离子原理可溶性盐溶于水后将发生电离，不发生电离的颗粒在水溶液中的离子而带相应的电荷。如图 1.1 a)所示，当溶液中阴离子、

a) Helmholtz 模型 b) Gouy-Chapman-Stern 模型图 1.2 双电层电容模型[39]离子水处理应用子技术的研究最早始于 1960 年，，Blair 和 Murphy 等利用碳
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 聂春龙,徐伟昌,綦春明;灭活大肠杆菌吸附铅离子的实验研究[J];南华大学学报(自然科学版);2005年02期

2 郭鹏;王瑾;康春莉;郭平;高红杰;;固定化细菌对废水中低浓度铅离子的吸附规律研究[J];科学技术与工程;2008年11期

3 王清萍;蔡晓奕;金晓英;陈祖亮;;用稻米壳吸附去除废水中的铜离子和铅离子[J];环境保护与循环经济;2009年09期

4 郭小锋;王三反;;沸石去除废水中铅离子的研究[J];广东化工;2011年04期

5 邬智高;;近年来水中铅离子的检测方法及研究进展[J];沿海企业与科技;2011年04期

6 邓树新;;大输液混入铅离子的原因[J];中国医院药学杂志;1983年02期

7 陈自强;;酱油、食醋中铅离子化学状态的研究及测定[J];中国酿造;1983年05期

8 石和彬,刘羽,罗惠华,钟康年;磷灰石固定水溶性铅离子研究进展[J];地质科技情报;1999年02期

9 胥焕岩,徐昕荣,彭明生,刘羽;一种新型环境矿物材料在废水治理中的应用研究——磷矿石去除水溶液中铅离子和镉离子的对比研究[J];环境污染治理技术与设备;2003年04期

10 席永慧;;铅离子吸附材料试验研究[J];同济大学学报(自然科学版);2006年09期

相关会议论文 前6条

1 钱功明;李茂林;刘涛;陈铁军;;羟基磷灰石去除水溶性铅离子作用机理研究[A];中国矿物岩石地球化学学会第12届学术年会论文集[C];2009年

2 陈永贵;张可能;邹银生;叶为民;;粘土固化注浆帷幕吸附铅离子的影响因素[A];第二届全国环境岩土与土工合成材料技术研讨会论文集（一）[C];2008年

3 方卢秋;;施用钾肥对铅离子在三峡库区消落带土壤中吸附-解吸的影响[A];2013中国环境科学学会学术年会论文集（第五卷）[C];2013年

4 聂丹丹;吴海燕;郑琪珊;叶培荣;郝艳丽;郭良洽;付凤富;陈国南;;基于脱氧核酶检测铅离子的荧光方法研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

5 王勇;杨秀荣;;基于单分子模拟过氧化氢脱氧核酶比色检测铅离子[A];中国化学会第27届学术年会第09分会场摘要集[C];2010年

6 郭阳;刘越;唐艳丽;;基于DNAzyme重金属离子的检测研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会：纳米生物传感新方法[C];2014年

相关博士学位论文 前3条

1 杨灵芳;等离子强化碳纳米管及其复合物电极电容去除铅离子研究[D];湖南大学;2015年

2 邹卫华;锰氧化物改性过滤材料对铜和铅离子的吸附研究[D];湖南大学;2006年

3 Syed Mazhar Shah;石墨炉原子吸收光谱法用于重金属离子的富集和分析[D];吉林大学;2012年

相关硕士学位论文 前10条

1 肖世秀;基于DNAzyme和石墨烯的电化学生物传感器的制备及其应用研究[D];云南民族大学;2015年

2 赵红;碘和铅离子刺激性作用靶点发现和机制研究[D];昆明理工大学;2015年

3 张龙强;钢渣处理含铅、镉废水的性能研究[D];南京理工大学;2015年

4 李非非;共同暴露纳米ZnO和铅离子加重非酒精性脂肪肝小鼠的肝脏毒性[D];山东大学;2015年

5 邓大庆;新型检测重金属汞、铅离子的生物传感器研究[D];中国矿业大学;2015年

6 李云静;基于铅离子催化光度特性的氡辐射检测新方法[D];南华大学;2015年

7 赵键;改性甘蔗渣对铅离子的吸附研究[D];山东理工大学;2015年

8 葛华丽;基于功能化金属有机框架化合物在电化学分析中的应用[D];扬州大学;2015年

9 许永杉;壳聚糖接枝聚合物的制备及其在聚丙烯非织造布上的应用研究[D];江南大学;2015年

10 杨婷茹;有机—无机复合离子交换剂的合成及性能研究[D];河北工业大学;2015年

本文编号：2702376