腐殖质促进水稻土中五氯酚厌氧还原脱氯与矿化的微生物学机制

发布时间：2020-06-11 01:44

【摘要】：五氯酚(PCP)是自然界中普遍存在的高毒、难降解的持久性有机污染物。在农业生产中被广泛用于木材防腐、除草、杀虫等,对水体和土壤造成严重的污染,并通过生物富集作用威胁人类健康。腐殖质(Humic substances)广泛存在于水体和土壤等自然环境中,由于其结构的特殊性,可以通过吸附、络合反应与重金属及有机物发生相互作用,从而影响污染物的迁移转化与归宿。腐殖质能作为氧化还原介质,参与微生物的代谢过程,影响微生物的活性,对有机污染物的生物代谢产生直接的影响。因此,研究腐殖质对土壤中PCP降解的影响,并揭示其微生物学机制有着重要的意义。厌氧条件下,土壤中PCP首先发生还原脱氯作用,接着进一步矿化为二氧化碳和甲烷。本文采用厌氧培养,首先利用类腐殖质物质生物炭研究其对PCP的还原脱氯过程的影响机制,其中包括化学作用、微生物群落及功能微生物的变化;随后,结合稳定同位素核酸探针技术,研究添加不同来源腐殖质作用下,PCP矿化微生物群落的变化以及主要功能微生物。主要结论包括:(1)厌氧条件下,以油菜秸秆制成的生物炭为介质研究生物炭对水稻土中PCP还原脱氯及微生物群落结构的影响。在添加生物炭的体系中,PCP的吸附,还原转化和Fe(II)的生成量都有显著的增加。结果表明,生物炭在促进土壤微生物生长及代谢的同时,也增强了体系的胞外生物电流,从而加速了PCP的还原转化。生物炭的添加量影响着体系中主要微生物的丰度。另外,定量PCR结果表明生物炭能够促进铁还原菌和脱氯菌的生长,从而加速PCP的还原转化。土壤中微生物群落结构的alpha多样性(ACE和Chao1)与生物炭添加量存在着显著指数关系,生物炭促使体系微生物群落更加丰富。(2)利用稳定同位素核酸探针技术(DNA-SIP)研究厌氧条件下水稻土中PCP矿化的功能微生物。结果表明,体系培养10天后,检测到少量的13CO2和13CH4,并有13C被微生物同化,反应初期PCP已经开环。13CO2和13CH4生成量的增加表明乳酸能够促进PCP的矿化。通过T-RFLP及克隆文库发现在添加和不添加乳酸的条件下,细菌Dechloromonas在13C重梯度密度层中都有不同程度的富集;古菌Methanosaeta则只有在添加乳酸的处理中才有富集现象。Dechloromonas和Methanosaeta在PCP矿化过程中对同化13C具有促进作用。(3)利用稳定同位素探针技术结合高通量测序技术研究不同来源的腐殖酸(humic acid,HA)对PCP矿化的影响,发现HA的添加能够促进PCP的还原及矿化,且PCP的还原速率与HA的碳含量成正相关,其中从泥炭土中提取的HA促进效果最好。通过整体的比较,发现不同HA能够显著影响微生物群落结构。通过对比12C和13C重密度梯度层中微生物群落结构,添加CBHA(长白山森林土提取的HA)的体系中,参与PCP矿化的主要微生物为Methanosarcina和OP11;在PSHA(江门水稻土提取的HA)和YNHA(云南泥炭土提取的HA)体系中,Burkholderia和Methanobacterium为参与PCP矿化的主要微生物。
【图文】：

生物炭,去除速率,水稻土,最大吸附量

或不添加生物炭条件下，水稻土悬浊液中 PCP 去除效果如图 2.2 所示。在添加生物炭的情况下，土壤中 PCP 去除速率显著提高。而不添加生物炭的情况下，PCP去除速率缓慢，且在培养 15 天之后，反应体系中仅有 12.5 %的 PCP 被去除。当添加 1%生物炭时，，在反应前期 PCP 去除速率提升较为缓慢，在反应后期，PCP去除速率快速提升，在反应 15 天时，60.7 %的 PCP 被去除。当生物炭添加增加到 2 %，5 %和 10 %时，PCP 的去除速率逐级增加，表明生物炭大剂量的添加有助于 PCP 的去除。并且，在 2 %，5 %和 10 %的添加量时，反应 15 天后，PCP基本上全部被去除。

还原转化,稻土

图 2.2 不同条件下水稻土中 PCP 还原转化(a)，灭菌和不灭菌对照下，PCP 的还原转化(b)Figure 2.2 The PCP (5 mg/L) transformation rates in 25 g/L soil with 10 mM lactate maintained inanaerobic conditions at 30 ±1 °C and pH 7.0 ±0.1. (a) With different biochar percentages and (b)with or without soil sterilization.
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X53;X172

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