非均质含水层地下水典型有机污染物迁移与修复实验研究

发布时间：2020-06-11 15:21

【摘要】：地下水,作为重要的饮用水源,一旦受到有机物的污染,将会严重威胁生态环境和人类健康。因此,地下水有机污染修复对于生态环境可持续发展及人类健康至关重要。由于水文地质条件的复杂性以及实际含水层的非均质性,非水相液体(NAPLs)在非均质含水层中的迁移过程极其复杂,去除非均质含水层中NAPLs是当前地下水环境研究的热点和难点。以往的研究主要集中于有机污染物在均质含水层中的迁移和修复,本论文选择常见的地下水有机污染甲基叔丁基醚(MTBE)和氯苯(CB),研究其在非均质含水层中的迁移与修复。首先,为了研究非均质含水层对有机污染物迁移特征的影响,本论文开展了砂质含水层对地下水常见有机污染物的吸附特性研究。选用甲基叔丁基醚(MTBE)和甲苯(TOL)两种在地下水中大量检出的非水相液体(NAPLs)作为典型有机污染物,通过吸附动力学实验和等温吸附实验考察粗砂、中砂和细砂对MTBE和TOL的吸附能力。结果表明:粗砂、中砂、细砂对MTBE和TOL具有一定的吸附能力,吸附能力顺序均为为细砂中砂粗砂,吸附过程均符合准二级动力学模式,吸附等温线符合Langmuir模型。其次,选用MTBE作为典型的NAPLs,分别应用不同的砂质介质填充砂柱,组成了不同的非均质多孔介质,以模拟层状非均质含水层,并结合一维MTBE溶解相迁移数学模型,以研究MTBE在不同非均质含水层中的迁移规律。结果显示:相比于NaCl,MTBE在均质砂质中的迁移速率更低。在不同组合方式的非均质介质中MTBE浓度的增长速率和穿透时间均有所不同。相比于在均质介质中的迁移,MTBE的迁移过程依赖多孔介质的非均质性,且存在一定程度的延迟性,即穿透曲线存在明显的拖尾现象。此外,基于污染物迁移柱实验结果,对MTBE在两种非均质地下水多孔介质中溶解迁移过程进行数值模拟,建立了溶质迁移模型并设定其边界条件,通过试差法进行参数率定后,该模型能够有效地模拟MTBE在非均质介质中的迁移过程。第三,将零价铁/生物炭(ZVI/BC)和铁-铜/生物炭(Fe-Cu/BC)两种复合反应介质用作PRB的潜在填料,用于模拟地下水中典型有机污染物PRB修复。(1)利用ZVI/BC复合反应介质去除水中的MTBE及氯苯(CB),并考察了不同的初始pH、铁炭比、初始污染物浓度以及反应时间对两类有机污染物的降解。结果发现:ZVI/BC复合反应介质对MTBE的去除率仅为30.2%,说明了微电解反应并不能有效地去除水中MTBE。而当氯苯初始浓度为33.68mg/L、初始pH为2、铁炭质量比为2:1、反应时间为4h时,该反应介质对氯苯的最高率去除率能够达到99.6%,且降解过程符合一级反应动力学模型。(2)由于Cu的催化作用,Fe-Cu/BC复合反应介质对氯苯的去除效率明显高于无Cu添加时,该系统对氯苯的降解同样符合一级反应动力学模型。然而,系统中的Cu含量不宜过高,否则将缩短复合反应介质的使用寿命。最后,设计了串联组合式PRB柱实验以研究Fe-Cu/BC复合反应介质对地下水中氯苯的处理效果,主要包括均质和非均质地下水系统,用于考察天然地下水含水层的非均质性对PRB修复地下水中有机污染物的影响。此外,监测出水铁离子浓度及pH值的变化,并对不同时间段的中间产物及最终产物进行了分析,以此探讨Fe-Cu/BC复合反应介质对CB的降解机理。结果表明:非均质系统出流液中,氯苯的平均浓度略低于其在均质系统出流液中的浓度,且铁离子的浓度达到峰值的时间略早于在均质系统中的时间。Fe-Cu/BC复合反应介质对氯苯的降解涉及微电解、催化和吸附等过程,其中,微电解作用对系统氯苯总去除的贡献最大,Cu催化作用次之,吸附作用最小。
【图文】：

图 1-1 渗透性反应墙（PRB）示意图Fig. 1-1 The schematic diagram of Permeable Reactive Barriers980 年代，欧美国家率先应用 PRB 法去除地下水中的污染物，污染物，随着 PRB 法的广泛推广及应用，逐渐开始应用于去污染物。1982 年，PRB 技术首次出现在美国环保署（USEPA手册中；1991 年，加拿大滑铁卢大学的研究人员正式提出 PR。1992 年，世界上首个 PRB 的实地应用工程在加拿大安大略空军基地进行，反应墙的填充材料为 21%的铁屑和 79%的粗砂之后，TCE 和 PCE 的去除率达到 90%。1994 年，美国加利福ale 应用 PRB 技术成功修复了受制造业污染的地下水[72]。此后续应用于处理含多种有机物和无机物的地下水。与此同时，，随工程的逐渐增多以及 PRB 技术的逐步完善，该技术的经济和

技术路线图
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X523

【参考文献】

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本文编号：2708095