共阳极电解芬顿系统处理MTBE污染地下水

发布时间：2020-06-26 13:25

【摘要】：本研究以传统电芬顿机理为理论基础,针对含有MTBE污染的地下水修复问题,建立了共阳极电芬顿系统;将传统电芬顿系统和共阳极电芬顿系统进行了对比,从机理上证实共阳极电解系统有自动生成H O、?OH、Fe的潜力和无需外加化学试剂的优势,揭示共阳极电解芬顿系统中Fe的累积机理和动力学规律以及工业化应用的潜力。本研究依托小型的槽模拟实验装置,使用模拟MTBE污染的地下水,分别设置单阴极和单阳极电解系统、共阳极电解系统,并设置不同的实验条件,对不同电解条件下水中MTBE的浓度进行测试。结果表明:共阳极电解芬顿系统可根据其独特的电极板和电流设置(MMO(钛涂层惰性)阳极∥铁阴极∥MMO阴极),采用双路直流电源供给系统所需电源,使通过铁阴极和MMO阴极间的电流比可调。在无需外界供给铁源或投加H O的条件下,系统自身发生电芬顿反应产生可降解MTBE的?OH。?OH浓度的累积符合拟零级反应动力学,?OH的累积速率常数和MTBE降解速率常数呈良好的线性关系。Fe的累积符合准一级动力学。针对MTBE污染地下水的原位修复,建立小型工业化共阳极电解芬顿系统实验装置:向模拟MTBE污染地下水中放置上述3个电极,其中MMO阳极电解提供O,铁阴极化学腐蚀产生Fe,铁阴极和MMO阴极电解产生H,系统中放置钯催化剂(Pd/Al O,5%wt),进而催化产生H O。MMO阳极和铁阴极间电流的不平衡,其电解产生的H的被中和程度不同,形成铁阴极附近的局部酸性,从而持续满足系统自给自足的芬顿反应运行。分别设置不同电流比、极间距、MTBE初始浓度、催化剂浓度条件,检测系统对水质(pH、DO、ORP)和MTBE降解效率的影响。正交试验表明,设备工艺的优化反应条件为:催化剂初始浓度为40 mg/L,电流比为500mA:300mA,MMO阳极与铁阴极间极间距为24mm,催化剂浓度为1 g/L,在此条件下,MTBE的去除率为81.2%。根据前述研究成果,设计并建立了柱式共阳极电解芬顿试验设备。考察了试验设备应用于不同地下水条件的模拟场景下,如在地下水流速、酸碱性、含氧量和无机盐离子等,地下水中pH、DO、ORP的变化及其降解MTBE的效率。研究结果表明:流速在3-6mL/min时,MTBE去除率在65%以上;流速小于3mL/min或流速大于6mL/min,都会对电解芬顿反应水系中的pH值和ORP产生重要影响,宏观体现就是降低电解芬顿反应的降解效果;地下水pH值处于中性状态时,MTBE去除率大于75%;地下水含氧量对体系的pH值和ORP值变化具有一定影响,但其不会降低体系对MTBE去除力;当无机盐离子Ca浓度超过0.01mol/L后,MTBE降解能力降低;而无机盐离子Cl的存在会淬灭羟基自由基,降低其氧化效率,使共阳极电芬顿体系对MTBE去除率有明显降低。将上海某实际加油站地下水水样应用于建立的柱式共阳极电解芬顿实验装置。结果显示,采用本实验装置处理加油站地下水水样时,处理后的地下水可达到相关地下水处理的法规要求,且MTBE的含量可低至0.01mg/L,该装置可于井中长期自动自发运行,易于操作与管理,针对MTBE污染的特性,能维持长期稳定的去除效果,研究具有一定的实用价值。
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X523
【图文】：

分子结构,尺寸,石油产品

石油产品及其衍生物和添加剂如 MTBE 等对土壤或水体的污染，一直是域研究的重点。石油产品污染组分复杂且一些组分极不易降解，进入土壤后需要数年，甚至数十年才能自然降解。国内外的研究表明，渗入土壤的石油制品有机污染物不仅残留在非饱和带，而且向下迁移进入含水层，对地下水均可造成严重污染。在我国，众多的石油类有机污染物存在的环境下水受石油烃类有机物污染的状况，依旧没有引起重视，特别是 MTBE叔丁基醚的污染。1 MTBE 的性质及生产MTBE（甲基叔丁基醚）是异丁烯和甲醇合成的，分子式为CH OC H ，色透明，具有醚类气味的液体，主要分子结构和理化性质分别见图 1-1 和

示意图,示意图,抽提,真空

图 1-3 空气注入法示意图法应用于 MTBE 污染上，虽然可以减少一部分污染水溶性较好（如表 1-1 所示），取得的效果与预期相法又称多相抽除法、真空抽除法，主要于污染土壤上方水中的不同类型的污染物质，包括液态地下水自由气态挥发性有机物等物质，属于油、水、气可同时抽计安装了一套集装箱式成套 MPE 系统。地下介质中壤气体以汽水混合物的形式通过抽提井被真空抽提/油三者分离。分离出的 LNAPL 作为危险废物处置排入废水罐中，检测合格则排入市政污水管网，检测

【参考文献】