银基光催化剂的制备及其光催化性能研究

发布时间：2020-06-28 13:33

【摘要】：梯恩梯(TNT)是现在最广泛应用于国防与国民经济建设中的单体炸药。但TNT有很大的毒性,能致癌,在其生产和废旧弹药处置过程中会产生大量TNT废水,对人类健康及环境造成严重危害。同时,印染废水因其水质变化较大,有机物含量很高,也已然成为环境污染的一大难题。结合当前军民融合的时代背景,寻找一种既能降解TNT废水又能处理印染废水的高效途径就显得很有意义。光催化技术作为一种非选择性深度氧化技术,具有可以处理废水中绝大多数污染物,是目前最有前景的环境污染治理方法之一。本论文从提高光催化体系的光吸收效率和光生电子-空穴分离率出发,制备了几种基于贵金属Ag的复合光催化材料。使用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、N_2-吸附脱附、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、X-射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)等手段对材料的物相、微观形貌、吸附性能、能带结构、化学结构和光化学性质进行详细表征,研究材料光催化降解三硝基甲苯(TNT)模拟炸药废水和罗丹明B(RhB)模拟染料废水两种目标污染物的性能,评价复合光催化剂的光催化活性。系统研究了特定形貌复合光催化剂的形成机理、光催化性能提高的机理和目标污染物的降解机理,阐述了光催化剂的微观结构、能带结构与光催化性能之间的内在关系,探索了高性能光催化材料可控构筑的新途径,为银基复合光催化剂的制备和在难降解有机废水处理中的应用提供理论依据。具体工作如下:(1)通过一步溶剂热法,以一定比例的水和二乙醇胺混合物为溶剂,AgNO_3为Ag源,同时在Bi_2GeO_5纳米粒子上进行Ag掺杂和负载,制备了Ag修饰Bi_2GeO_5光催化剂。通过多种表征手段对复合物的组成、结构、形貌进行分析,并将其应用在紫外光下降解TNT和可见光光催化RhB的研究当中,分析其结构与效能的关系。(2)通过微波辅助法合成Ag@AgCl/ZnCo_2O_4复合光催化剂。通过多种表征手段对所制备催化剂的组成、结构、形貌进行了分析,并探讨了其紫外光条件下Ag@AgCl/ZnCo_2O_4光催化降解TNT的性能。同时,可见光催化降解RhB活性和稳定性实验也被执行,并在此基础上推测分析了Ag@AgCl/ZnCo_2O_4光催化降解RhB的降解机理。(3)采用溶剂热法制备的纳米TiO_2与通过离子交换法制得的AgI复合,并通过光还原使部分Ag~+被还原成Ag单质,制备得到三元Ag@AgI/TiO_2异质结复合物。使用多种先进表征手段对异质结复合物的组成、结构、形貌进行了分析。并且通过紫外光照射下降解TNT的实验研究了其光催化降解TNT的性能。此外,通过在可见光条件下催化降解RhB来分析Ag@AgI/TiO_2光催化降解RhB的活性和稳定性,进而推测RhB在Ag@AgI/TiO_2光催化系统中的降解机理。(4)通过两步溶剂热结合光还原法制备了一系列Ag@AgBr/Cu_2O复合光催化剂,通过多种表征手段对复合光催化剂的组成、结构、形貌进行了分析,研究了其在紫外光下复合物降解TNT的光催化性能,并且探讨了其可见光催化降解RhB的性能与机理。(5)采用两步法合成了TiO_2/Ag_3PO_4复合光催化剂,对复合物的组成、结构、形貌进行了表征分析,并研究了其在紫外光条件下光催化降解TNT的性能。为了进一步认识TiO_2/Ag_3PO_4复合光催化剂的光催化性能,可见光催化降解RhB的性能与机理实验被完成。
【学位授予单位】：中北大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;O644.1;X703
【图文】：

主要技术路线

图 2-1 半导体光催化原理示意图Figure 2-1 Schematic of semiconductor photocatalytic mechanism[22]催化活性的因素

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本文编号：2733073