UV光催化氧化体系降解几种全氟有机化合物研究

发布时间：2017-03-29 00:15

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【摘要】：随着氟工业的迅速发展,全氟有机化合物(PFCs)因其耐热性强、抗氧化性强、耐腐蚀性强、化学性质稳定和表面活性强等特点,被广泛应用于电镀、染料、化工、轻纺、食品等领域。与此同时,有机氟工业废水的排放量也日趋增大。由于全氟有机化合物中氢原子完全被氟所取代,形成的C-F键键能很大,使得全氟有机化合物的稳定性极强,因此,废水中含有的全氟有机化合物很难被生物所降解,能够长久性的存在于环境中。有些全氟有机化合物具有生物累积性及持久性,对人类自身以及生存的环境都具有着潜在毒性,其降解现在已经引起人们的广泛关注。因此,研究对全氟有机化合物的降解方法对于保护生态环境和人体健康具有很重要意义。本研究以广泛应用于电子电器领域、光学领域、建材领域和医疗领域的全氟三丁胺(PFTBA)、全氟丁基磺酸钾(PFBSK)、全氟辛酸(PFOA)3种全氟有机化合物为研究对象,采用波长为185 nm紫外灯照射,采用UV-Fenton法、UV-类Fenton法以及UV-TiO_2法三种体系在水相中进行全氟有机化合物的脱氟降解反应,并通过正交实验研究不同的影响因素影响,确定全氟三丁胺(PFTBA)、全氟丁基磺酸钾(PFBSK)、全氟辛酸(PFOA)的最佳降解实验条件,并对不同处理方法的处理结果进行对比。得到的主要研究结论如下:1.采用UV-Fenton法对3种不同类型全氟有机化合物进行降解处理的最佳实验条件,如下:(1)UV-Fenton法降解处理全氟三丁胺的最佳处理条件为:温度40℃、pH=3、光照强度0 cm、离子强度0.3 mol/L、催化剂Fe2+浓度10 mmol/L、Fe2+/H2O_2比例为1:150,最佳反应时间为18小时。在最佳实验条件下全氟三丁胺的脱氟率为59.31%。(2)UV-Fenton法降解处理全氟丁基磺酸钾的最佳处理条件为:温度20℃、pH=4、光照强度2 cm、离子强度0.1 mol/L、催化剂Fe2+浓度5 mmol/L、Fe2+/H2O_2比例为1:100,最佳反应时间20小时。在最佳实验条件下全氟丁基磺酸钾的脱氟率为19.26%。(3)UV-Fenton法降解处理全氟辛酸的最佳处理条件为:温度50℃、pH=5、光照强度5 cm、离子强度0.01 mol/L、催化剂Fe2+浓度3 mmol/L、Fe2+/H2O_2比例为1:150,最佳反应时间为20小时。在最佳实验条件下全氟辛酸的脱氟率为48.32%。2.采用UV-类Fenton法对3种不同类型全氟有机化合物进行降解处理研究的最佳实验条件的结论:(1)UV-类Fenton法降解处理全氟三丁胺的最佳处理条件为:温度60℃、pH=4、光照强度0 cm、离子强度0.3 mol/L、催化剂Fe3+浓度5 mmol/L、H2O_2浓度300 mmol/L,最佳反应时间16小时。在最佳实验条件下全氟三丁胺的脱氟率为73.09%。(2)UV-类Fenton法降解处理全氟丁基磺酸钾的最佳处理条件为:温度30℃、pH=3、光照强度5 cm、离子强度0.1 mol/L、催化剂Fe3+浓度5 mmol/L、H2O_2浓度500 mmol/L,最佳反应时间18小时。在最佳实验条件下全氟丁基磺酸钾的脱氟率为26.57%。(3)UV-类Fenton法降解处理全氟辛酸的最佳处理条件为:温度20℃、pH=4、光照强度5 cm、离子强度0.1 mol/L、催化剂Fe3+浓度5 mmol/L、H2O_2浓度600 mmol/L,最佳反应时间20小时。在最佳实验条件下全氟辛酸的脱氟率为62.36%。3.采用UV-TiO_2降解法对3种不同类型全氟有机化合物进行降解处理效果的研究。通过正交实验得出了在波长185 nm紫外灯照射下的最佳处理条件的结论,如下:(1)UV-TiO_2法降解处理全氟三丁胺的最佳处理条件为:温度40℃、pH=2、光照强度0 cm、离子强度0.01 mol/L、催化剂0.8 g/L,最佳反应时间为20小时。在最佳实验条件下,采用UV-TiO_2法处理全氟三丁胺的脱氟率为65.29%。(2)UV-TiO_2法降解处理全氟丁基磺酸钾的最佳处理条件为:温度40℃、pH=2、光照强度0 cm、离子强度0.5 mol/L、催化剂使用量0.8 g/L,最佳反应时间20小时。在最佳实验条件下降解全氟丁基磺酸钾,脱氟率为15.37%。(3)UV-TiO_2法降解处理全氟辛酸的最佳处理条件为:温度60℃、pH=4、光照强度0 cm、离子强度0.1 mol/L、催化剂使用量0.8 g/L,最佳反应时间18小时,在最佳实验条件下全氟辛酸脱氟率为64.21%。4.通过对同一PFCs目标物分别采用3种不同光催化氧化体系确定的最佳条件下处理效果进行对比分析,对比结果发现,UV-类Fenton体系对全氟三丁胺和全氟丁基磺酸钾的降解处理效果明显优于另外两种体系,反应过程用时较短,脱氟效果最佳,而且在实际操作用可以简化工艺、节省成本。UV-TiO_2体系对全氟辛酸的降解处理中脱氟效果最佳,处理时间最短。实验结果证实了三种反应体系对全氟有机化合物的降解均有明显效果。
【关键词】：UV-Fenton UV-类Fenton UV-TiO_2 全氟有机化合物 氧化 降解
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 文献综述12-23
• 1.1 水处理的高级氧化技术12-16
• 1.1.1 高级氧化技术12-13
• 1.1.2 羟基自由基氧化机理13-14
• 1.1.3 UV-Fenton法14-15
• 1.1.4 UV-类Fenton法15
• 1.1.5 UV-TiO_2降解法15-16
• 1.2 全氟有机化合物16-17
• 1.2.1 全氟有机化合物16
• 1.2.2 全氟有机化合物的生产16-17
• 1.2.3 全氟有机化合物的环境问题17
• 1.3 全氟有机化合物降解的研究现状17-20
• 1.3.1 物理处理法17-19
• 1.3.2 化学处理法19
• 1.3.3 生物降解法19-20
• 1.3.4 其他处理技术20
• 1.4 本研究的目的和意义20-22
• 1.5 研究技术路线22-23
• 第二章 UV-Fenton法降解全氟有机化合物23-37
• 2.1 材料与方法23-27
• 2.1.1 实验材料23-24
• 2.1.2 实验仪器24
• 2.1.3 实验设计24-26
• 2.1.4 实验装置26
• 2.1.5 实验方法26
• 2.1.6 分析方法26-27
• 2.2 结果与讨论27-35
• 2.2.1 UV-Fenton法对3种全氟化合物降解条件的研究28-32
• 2.2.2 最佳反应时间的确定32-33
• 2.2.3 紫外吸收光谱图33-35
• 2.3 本章小结35-37
• 第三章 UV-类Fenton法降解全氟有机化合物37-49
• 3.1 材料与方法37-39
• 3.1.1 实验材料37
• 3.1.2 实验仪器37
• 3.1.3 实验设计37-38
• 3.1.4 实验装置38
• 3.1.5 实验方法38-39
• 3.1.6 项目测定及方法39
• 3.2 结果与讨论39-47
• 3.2.1 UV-类Fenton法对3种全氟化合物降解条件的研究39-44
• 3.2.2 最佳反应时间的确定44-45
• 3.2.3 紫外吸收光谱图45-47
• 3.3 本章小结47-49
• 第四章 UV-TiO_2法降解全氟有机化合物49-60
• 4.1 材料与方法49-51
• 4.1.1 实验材料49
• 4.1.2 实验仪器49
• 4.1.3 实验设计49-50
• 4.1.4 实验装置50
• 4.1.5 实验方法50
• 4.1.6 项目测定及方法50-51
• 4.2 结果与讨论51-58
• 4.2.1 UV-TiO_2法对3种全氟化合物降解条件的研究51-55
• 4.2.2 最佳反应时间的确定55-56
• 4.2.3 紫外吸收光谱图56-58
• 4.3 最佳条件下不同降解方法处理效果对比分析58-59
• 4.4 本章小结59-60
• 第五章 结论60-62
• 5.1 UV-Fenton法处理3种不同类型全氟有机化合物的研究60
• 5.2 UV-类Fenton法处理3种不同类型全氟有机化合物的研究60-61
• 5.3 UV-TiO_2降解法处理3种不同类型全氟有机化合物的研究61
• 5.4 3种光催化体系降解3种全氟有机化合物对比61-62
• 参考文献62-71
• 致谢71-72
• 作者简介72

【参考文献】

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6 徐

本文编号：273329