稀土掺杂二氧化钛的制备、表征和光催化活性研究

发布时间：2020-07-01 03:00

【摘要】： 本文采用经典的溶胶-凝胶法制备了(Er~(3+)、Pr~(3+)、Sm~(3+)、Nd~(3+)、Gd~(3+)、Eu~(3+)、Ce~(3+))七种稀土离子掺杂的介孔纳米TiO_2材料。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、傅立叶红外(FTIR)、紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS)等手段表征了光催化剂的晶体结构、比表面积和孔径分布、表面性质、光吸收能力等方面的物理化学性质。以橙黄I的降解为探针反应,研究了橙黄I在不同掺杂量、不同稀土离子掺杂的光催化剂上的吸附特性以及不同掺杂量、不同稀土离子掺杂的光催化剂比表面积和光吸收能力的变化对光催化剂的光催化降解橙黄I过程的影响,分析光催化剂结构、性质和光催化活性之间的相关关系,进一步揭示了稀土离子掺杂TiO_2光催化剂的改性机理。一、材料的制备和表征采用溶胶-凝胶法制备了稀土离子掺杂的TiO_2光催化剂粉末,制备的优化条件为:500℃下煅烧2小时。并利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附、傅立叶红外(FTIR)、紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS)等手段表征了光催化剂。XRD的结果表明,所制得的催化剂的晶型均为锐钛矿型;稀土离子的掺杂有利于抑制晶粒生长,提高晶体的热稳定性和抑制晶型的转变。DRS结果表明,稀土离子掺杂的TiO_2可提高催化剂的光吸收能力,不同的稀土离子的光吸收性能不一样;BET结果表明,稀土离子掺杂有利于提高的TiO_2比表面积;在较高相对分压部分呈现典型的滞后环,说明所制的光催化剂具有介孔且大孔部分较多,孔径分布较宽。二、光催化剂的吸附和光催化活性进行了一系列吸附等温实验,实验结果表明,橙黄I在不同稀土掺杂的TiO_2表面的吸附符合Langmiur吸附等温式,吸附平衡常数(Ka)与稀土离子的掺杂量显著相关,呈正比关系。稀土离子掺杂有利于提高TiO_2对橙黄I的吸附,随着稀土离子掺杂量的增加,吸附能力基本上呈增强的趋势。不同稀土离子掺杂的催化剂吸附性能存在差异。进行了一系列光催化活性实验,实验结果表明,稀土离子掺杂光催化活性明显增强,而且存在一个最佳掺杂量;由于稀土离子掺杂提高TiO_2在可见光下的光吸收能力。因此,通过稀土离子掺杂实现了可见光下TiO_2具有较好的光催化活性。三、稀土离子掺杂TiO_2光催化剂的改性机理稀土离子掺杂提高光催化降解橙黄I的机理为(1)稀土离子掺杂提高了催化剂对有机污染物的吸附能力(2)稀土离子掺杂使催化剂吸收光红移或可见光区的吸收的提高,增强了催化剂的光吸收能力。(3)稀土掺杂引起光催化剂能级结构的变化,使稀土离子与TiO_2之间形成相互敏化机制。总之,本文主要从稀土离子掺杂改性入手,制备了具有不同稀土离子掺杂和不同掺杂量TiO_2光催化剂,并利用多种物理化学手段对其性能进行了表征。通过以上几个方面的研究,对所得材料的物理化学性能有了较为全面的认识、探索出了新的光催化去除处理染料污染物的途径,从而有利于高效光催化剂的研制和完善,为光催化处理染料污染物提供了基础的实验数据和理论依据,从而为解决环境污染问题提供了新思路、新材料、新技术和新理论。
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：X132

【参考文献】