持久性卤代烃在典型污染区域鸟类体内的累积及其健康影响初探

发布时间：2020-07-01 22:34

【摘要】：III持久性卤代烃(PHHs)是指一类含卤烃类化合物。这类化合物具有难降解性、可生物富集性和较高的毒性,并可以通过食物链传递,对人类和野生生物产生潜在危害。伴随着近三十年来电子垃圾拆解业和电子电器制造业的快速发展,以及过去几十年作为我国传统的农业大省,广东省已成为卤系阻燃剂(HFRs)、多氯联苯(PCBs)和滴滴涕(DDT)等PHHs污染的典型区域。PHHs污染在该区野生生物中的累积及其潜在危害已引起关注,但目前较多研究主要集中于点源污染地区(电子垃圾拆解地和电子电器生产地),对非点源污染地区野生生物体内PHHs的累积特征研究较少。此外,这些研究主要集中于水生生物,陆生生物对PHHs的累积特征尚需进一步研究;高暴露地区PHHs对野生生物的健康影响尚不清楚。本研究以鸟类作为研究对象,测定了广东省一些代表性点源污染地(电子垃圾拆解地和电子电器生产集中地)和全省范围多个非点源污染地区翠鸟肌肉组织中多溴联苯醚(PBDEs)、十溴二苯乙烷(DBDPE)、1,2双(三溴苯氧基)乙烷(BTBPE)和双(六氯环戊二烯)环辛烷(DP)等HFRs、PCBs含量,研究了广东省不同区域PHHs的分布特征和污染物组成模式。此外,还分析了石门台国家自然保护区几种陆生雀形目鸟类(大山雀、鹊鸲、白头鹎、红耳鹎)肌肉组织中PHHs含量和稳定碳、氮同位素组成,研究了自然保护区陆生雀形目鸟类对PHHs的累积特征及其影响因素。最后,测定了电子垃圾拆解地翠鸟和白头鹎体内PHHs含量及肝脏氧化应激水平、血清肝功能相关指标和肝重指数(HSI),并对肝脏组织病理切片进行观察,初步分析了电子垃圾拆解地鸟类的健康状况及其与PHHs含量之间的相关性。主要结果如下:电子垃圾拆解地区(清远和贵屿)、电子电器生产集中地区(增城和惠州)和非点源污染地区(河源、梅州、揭阳、恩平、茂名、英德、肇庆和韶关)翠鸟肌肉组织中∑HFRs含量范围分别为2090 125800、48 1280、18 470 ng/g脂重,∑PCBs含量分别为2100 1482000、60 1500和39 2990 ng/g脂重。电子垃圾拆解地区∑HFRs和∑PCBs含量显著高于电子电器生产集中地,并高于非点源污染地区2 3个数量级。此外,三种类型区域PHHs组成模式不同:电子垃圾拆解区以PBDEs和PCBs为主要污染物,其他地区以DDTs污染为主,但电子电器生产集中地HFRs所占比例远高于非点源污染区。这些结果表明,粗犷的电子垃圾拆解活动和集中的电子电器生产活动不仅造成了当地翠鸟体内PHHs严重污染,也改变了生物体内污染物的组成模式。在非点源污染区,翠鸟体内的的PHHs含量与当地的人口密度呈正相关。石门台国家自然保护区几种陆生雀形目鸟类肌肉组织中∑DDTs、∑PCBs、∑PBDEs、DBDPE、BTBPE和DP的含量分别为30 5270、45 1770、11 340、2.7 125、0.02 1.2和1.2 104 ng/g脂重,其中大山雀肌肉中的PHHs含量显著高于鹊鸲,鹊鸲肌肉中的PHHs含量又显著高于两种鹎类(白头鹎和红耳鹎)。稳定同位素测定结果显示,大山雀、鹊鸲和两种鹎类的δ13C值显著不同,表明食源是影响这些鸟类PHHs累积的重要影响因素。此外,大山雀和鹊鸲的δ15N值显著高于两种鹎类,且鸟类肌肉中的PHHs含量随其δ15N值的增加而上升,表明鸟类的生态位(营养级)也是影响PHHs累积的重要影响因素之一。清远电子垃圾拆解地翠鸟肝脏组织中∑PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、∑PCBs和∑DDTs含量范围分别为22 2550、0.1 9.2、nd 0.2、0.3 55、790 70600、40 390和ng/g湿重,其中∑PBDEs和∑PCBs含量高于对照区1 3个数量级。电子垃圾拆解地翠鸟肝脏组织中活性氧(ROS)和脂质过氧化产物丙二醛(MDA)含量、血清中总胆固醇(TCH)、谷草转氨酶(AST)和碱性磷酸酶(ALP)含量均显著高于对照区,但肝脏中超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)含量显著低于对照区。此外,电子垃圾拆解地翠鸟肝脏组织中炎症和脂肪肝的发生率和严重程度均高于对照区。相关性分析结果显示,ROS和MDA含量均与肝脏中∑PBDEs和∑PCBs含量显著正相关,但与其他PHHs无显著相关性;肝脏中SOD和CAT含量与肝脏中∑PBDEs和∑PCBs含量呈显著负相关。这些结果表明,电子垃圾拆解地的翠鸟已经产生了肝损害(氧化损伤、炎症和脂肪肝),且这些毒性可能与PBDEs和PCBs暴露有关。贵屿电子垃圾拆解地白头鹎肌肉组织中∑PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、∑PCBs和∑DDTs含量范围分别为180 33520、1.7 630、0.6 39、4.6 530、87 7200和17 340 ng/g脂重。除∑DDTs外,其它化合物均高于与对照区1 3个数量级。白头鹎的肝重和HSI均显著高于对照区,表明这些鸟类发生了肝肿大。肝脏病理切片显示,电子垃圾拆解地白头鹎发生了炎症和脂肪肝等病理变化,且这些病理变化的发生率高于对照区。相关分析结果显示,HSI与∑PBDEs和∑PCBs含量均有显著的正相关性,但与其他PHHs含量无显著相关性。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X503.224;X592
【图文】：

化学结构

图 1-1 PBDEs 的化学结构g. 1-1 Chemical structure of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs 具有阻燃效率高、耐热性好、水解性低、添加量少、对材价格低廉等特点，被广泛用于电子电器、化工、交通、建材和man et al., 2001)。商用 PBDEs 主要有以下三种： Penta-BDE、苯醚（Deca-BDE）。Penta-BDE 主要用于聚氨酯泡沫和纺E 主要用于丙烯晴丁二烯苯乙烯（ABS 树脂）制造各种电E 使用最为广泛，几乎用于所有品种的高分子产品中如各种纺产品外壳(Alaee et al., 2003)。中国在 2007 年正式实施《电子管理办法》，禁止Penta-BDE和Octa-BDE的生产与使用，但是生产和使用。目前我国是 PBDEs 的生产和使用大国，仅 200E 的生产量就达到了约 36000 吨(姜玉起, 2006)。PBDEs 在生产后可能释放到环境，对人类和生态环境产生危害。此外，发达子电器（电子垃圾）涌入我国。据统计，目前全球每年约产生

化学结构式,安邦

syn-DP anti-DP图 1-3 syn-DP 与 anti-DP 的化学结构式Fig. 1-3 Chemical structures of syn-DP and anti-DP目前 DP 已被加拿大列入化学品清单，被美国环保署（USEPA）列为高产学品（HPV）(Tomy et al., 2007)。DP 的主要生产商有美国的 Oxychem 公司国的江苏安邦电化有限公司，其年产量分别为 4500 吨和 2000 吨(Xian et a011)。DP 使用历史较长（40 年），但直到 2006 年才首次在北美五大湖区沉积

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