中国气溶胶中重金属的特征、来源及其长途传输对城市空气质量及海域生态环境的可能影响

发布时间：2020-07-04 01:41

【摘要】：大气气溶胶气溶胶能够影响大气的辐射平衡,从而改变自然界的能量收支平衡,对全球气候变化产生直接的影响；气溶胶颗粒物表面为气固、气液等异相反应提供了场所,对平流层和对流层的化学反应都有巨大的影响；大气气溶胶的浓度直接影响空气质量,其中混合和吸附的各种污染物,尤其是有毒有害的金属元素(Pb、Zn、Cu、Cd以及类金属As等)、PAHs、农药等等会对人体健康和生活质量造成严重的危害。因此,气溶胶研究已经成为全球大气科学家、各国政府及各国际组织关注的焦点。重金属是大气气溶胶的重要化学组分,其对环境危害的持久性、对人体健康的致毒致癌等毒害作用、以及因其对海洋浮游生物毒害作用而潜在的气候效应,使得深入系统了解重金属污染状况、时空分布及来源具有重要的现实意义。本研究的主要成果： 1.中国各地大气气溶胶中都有严重的重金属(含As)污染。重金属在TSP中的浓度大小顺序为ZnPbAsCuCrNiVCdCo。不同类型的金属元素具有明显不同的空间分布。在沙尘源区塔中、榆林、多伦等地,矿质元素V、Co的浓度远高于城市地区,在TSPPM2.5中的最高浓度分别达到了V-0.13150.0947、Co-0.01850.0122μgm-3;在乌鲁木齐、北京、上海等城市,污染元素Cu、Pb、Zn、As、Cd、Ni、Cr的浓度远高于偏远地区,在TSPPM2.5中的最高浓度依次为Cu-0.16160.0493、Pb-0.83830.4846 Zn-4.61911.0334、As-0.2190.068、Cd-0.00940.0049、Ni-0.09300.0777、Cr-0.12270.0313μgm-3。与世界其他城市相比较,中国各地气溶胶中的重金属污染比较严重,主要污染元素As、Cd、Pb、Zn等的浓度高出欧美其他城市一个数量级之多。 2.重金属具有比较明显的季节分布特征：春冬季节浓度高于夏秋季节,不同元素的季节差异大小不同,约为2～7倍。重金属的季节变化是受各地气象条件和人为活动共同作用的结果,反映冬季出燃煤活动对重金属的显著贡献。 3.阐释了沙尘暴期间气溶胶中重金属的污染特征变化,在沙尘气团控制下,重金属的质量浓度会在很短的时间内升高几倍到几十倍。提出了气溶胶长途传输是影响局地气溶胶中重金属的重要过程,也是人为排放的重金属传输和扩散的主要途径。 4.提出了生物质燃烧是夏季气溶胶中重金属As、Cd、Cu、Ni、Pb等的重要来源。通过对生物质燃烧事件中上海气溶胶的跟踪研究发现,在源于生物质燃烧的污染气团控制下,气溶胶中几种重金属的浓度快速升高至平时的数倍。 5.在2008年北京奥运会、2010年上海世博会期间进行的人为控制措施,对改善当地气溶胶中重金属的污染水平有显著的影响。表明道路扬尘、建筑扬尘及工业排放、污染物的区域传输是北京、上海气溶胶中重金属的主要来源。 6.东海海岛花鸟岛的气溶胶浓度比陆地城市上海略低。东海在春季易受到亚洲沙尘的影响,使得气溶胶总质量浓度和其中水溶性矿质元素Na、Ca、Mg等的浓度都较高；在夏季仍会受到陆地污染气溶胶的明显影响。夏季气溶胶总质量浓度和水溶性矿质元素的浓度相对春季显著降低,但主要污染元素As、Zn、Pb、Cr、Cd的浓度不降反增,表明了陆地污染源的持续影响。 7.花鸟岛春季气溶胶中可溶性Cr、Co、As、Cd、Ni、Fe、Pb、Cu、Mn、V等的沉降Zn的沉降通量分别为：158.92、28.41、25.69、54.44、67.22、469.92、186.19、349.58、308.20、492.08、3514.7μgm-2d-1。夏季分别为：25.86、31.05、42.78、33.63、132.25、117.91、131.92、351.64、182.21、1788.0、3209.3μg m-2d-1。春季,亚洲沙尘的影响对高沉降通量有所贡献。夏季总气溶胶的沉降通量略小于春季,水溶性Ni、Cr、Cd、Co、Mn、Cu、Fe、Pb、As、Zn、V通量范围分别为：2.39～86.78、0.27-9、87.91、33.16～61.83、2.88～64.50、42.56～354.8、65.2～198.4、19.4～266.8、90.4-674.3、52.5-396.2、448.4～3825.3、1709.9～3979.6μgm-2 d-1。其中As、V(?)口Pb的沉降通量较春季有所升高,Cd春夏两季的沉降通量相当,表明城市污染气溶胶对东海气溶胶中污染物质的贡献。
【学位授予单位】：复旦大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：X513

【引证文献】