与大气污染相关的几类含卤素小分子的激发态理论研究

发布时间：2020-07-05 06:38

【摘要】：在大气环境中含卤素分子自由基对于臭氧的消耗有着重要的影响,一直以来都是大气化学中研究的重点和热点。本文使用高水平的量子化学计算(CASSCF)方法,对OClO系列,XONO_2(X=F,Cl)和RBr(R=CH_3,C_2H_5)详细研究了它们的基态和激发态性质。主要内容概括如下: 1.在CASSCF/ANO-L理论水平上,研究了OClO系列(自由基、阴、阳离子)的基态和激发态性质,并使用CASPT2理论方法获得更加可靠的能量值。此外分别使用相应的中性自由基、阴离子的基态几何,根据Franck-Condon原理计算了阳离子、中性分子的垂直激发能。此外,使用我们自己优化的1s1p1d的里德堡函数,在MS-CASPT2理论水平下详细地研究了OClO自由基的吸收谱中的里德堡态跃迁,得到了十六个里德堡激发态。 2.在CASSCF/ANO-S理论水平下,详细研究了CH_3Br和C_2H_5Br分子和阴、阳离子的基态和激发态性质;同时在相同理论水平下,使用ECP基组研究了C_2H_5Br相应的电子态,比较使用不同基组对电子态的影响。使用ANO基组时,C_2H_5Br阳离子的最低两个电子态表现出简并性质,在考虑到旋 轨耦合作用时,在CASPT2水平下阳离子两个最低电子态的绝热电离势分别为9.945和10.207eV,产生0.262eV的分裂能与光电子谱实验测量值0.308eV比较接近。 3.在CASSCF/ANO-S水平下研究了FONO_2和ClONO_2分子和阳离子的基态和激发态性质。在CASSCF计算中,活化空间的选择十分重
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：X131.1

【相似文献】

相关会议论文 前10条

1 刘杰;梁万珍;;基于含时密度泛函理论解析计算激发态性质的理论方法[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年

2 范建训;封继康;任爱民;;7-氮杂吲哚衍生物分子基态与激发态性质的理论研究[A];中国化学会第九届全国量子化学学术会议暨庆祝徐光宪教授从教六十年论文摘要集[C];2005年

3 谢光勇;姜卫华;孙杰;钱长涛;;含卤素β-酮亚胺钛和β-二亚胺钛配合物的合成、结构及催化性能研究[A];中国化学会第十三届金属有机化学学术讨论会论文摘要集[C];2004年

4 杨双阳;阚玉和;金莲姬;苏忠民;;螺旋并噻吩激发态性质的含时密度泛函的理论研究[A];中国化学会第九届全国量子化学学术会议暨庆祝徐光宪教授从教六十年论文摘要集[C];2005年

5 史蕾;刘海洋;王惠;计亮年;江焕峰;;含卤素单羟基Corrole的荧光性质研究[A];全国第十四届大环化学暨第六届超分子化学学术讨论会论文专辑[C];2008年

6 孙诗;牟鑫;刘叔娟;赵强;黄维;;重金属Pt(Ⅱ)配合物激发态性质的理论研究[A];全国第八届有机固体电子过程暨华人有机光电功能材料学术讨论会摘要集[C];2010年

7 杨丁;马中玉;曹李刚;;连续相对论无规位相近似的研究[A];二00九全国核反应会暨生物物理与核物理交叉前沿研讨会论文摘要集[C];2009年

8 罗先金;修乃云;阎建民;;含卤素取代基产品的还原工艺的研究[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集（下）[C];2006年

9 赵玉民;;随机相互作用原子核结构性质[A];第十三届全国核物理大会暨第八届会员代表大会论文摘要集[C];2007年

10 矫玉秋;卢贵武;周广刚;蓝建慧;杨振清;;H_3PAuPh与(H_3PAu)_2(1，4-C_6H_4)_2光谱的从头计算研究[A];第十四届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2007年

相关重要报纸文章 前10条

1 孟晶;沙伯基础创新塑料帮林肯车减负[N];中国化工报;2008年

2 季明;GE中国研发"绿色创想"产品[N];中国石化报;2007年

3 李单;厚膜涂料——卷材涂料领域新机遇[N];中华建筑报;2004年

4 倍西;中国环境标志有话要说[N];中国企业报;2001年

5 张磊;18家知名IT企业环保举措下[N];中国消费者报;2010年

6 刘英;日本开发出生物塑料技术[N];中国化工报;2002年

7 林琳;我国卤代温室气体减排成效显著[N];中国气象报;2007年

8 记者 王林 北京;英特尔计划明年下半年Penryn将导入无卤封装技术[N];电子资讯时报;2007年

9 Avaya公司 杨奇;电缆外皮的特性分析[N];计算机世界;2002年

10 彭丽;塑料阻燃剂业呼吁国家统一标准[N];中国化工报;2003年

相关博士学位论文 前10条

1 魏子章;与大气污染相关的几类含卤素小分子的激发态理论研究[D];吉林大学;2006年

2 叶剑斐;有机共轭低聚物的二阶斯塔克效应及基态量子输运[D];复旦大学;2007年

3 白福全;过渡金属配合物激发态和光谱性质的量子理论研究：Pt配合物[D];吉林大学;2009年

4 袁勇波;原子小团簇激发态性质及掺杂富勒烯密度泛函计算研究[D];南京理工大学;2007年

5 舒鑫;与星际和大气污染相关的小分子光谱性质的理论研究[D];吉林大学;2009年

6 赵增霞;几类含氮小分子、自由基的理论研究[D];吉林大学;2008年

7 周欣;d～8配合物激发态性质与金属间弱相互作用的量子理论研究[D];吉林大学;2007年

8 侯春园;与大气污染相关的几类含氮和含氧小分子自由基的激发态理论研究[D];吉林大学;2007年

9 刘涛;过渡金属配合物激发态和光谱性质的量子理论研究：d~6、d~8和d~（10）配合物[D];吉林大学;2009年

10 张敏;金属有机配合物发光材料的分子设计与理论研究[D];吉林大学;2009年

相关硕士学位论文 前10条

1 李娅;Q泡暗物质能量稳定性质和激发态的研究[D];四川师范大学;2011年

2 李源作;类胡萝卜素衍生物的激发态性质研究[D];辽宁大学;2007年

3 孙羽;有机共轭大分子激发态性质的基础研究[D];辽宁大学;2007年

4 范建训;7-氮杂吲哚衍生物分子基态和激发态性质的理论研究[D];吉林大学;2005年

5 程雪梅;对氨基二苯甲酮体系光诱导电子转移理论研究[D];四川大学;2007年

6 邓丽萍;Al_4H_4，Al_nH_（n+2），（4≤n≤8）基态及其激发态性质的计算研究[D];南京理工大学;2008年

7 王周斌;过渡金属团簇（TiO_2）_n（n＝1-3）基态几何结构和激发态性质的研究[D];南京理工大学;2007年

8 李明远;天然与人工体系中黄素类化合物激发态性质的理论研究[D];国防科学技术大学;2011年

9 王成涛;BCS-BEC交叉区域囚禁费米凝聚体基态与激发谱的理论研究[D];复旦大学;2008年

10 谢亭;具有不同激发态性质的双光子光敏剂的合成及性质研究[D];重庆大学;2009年

本文编号：2742239