塔里木盆地TSP中碳质气溶胶和多环芳烃污染特征与来源分析及数值模拟
发布时间：2020-07-17 04:24
【摘要】：作为主要大气污染物的可吸入和细颗粒物(PM10,PM2.5)、二次气溶胶、近地面臭氧的生成与演变一直是各级地方政府和公众关注的重点。由于沙尘影响,新疆沙漠戈壁地区的大气颗粒物浓度位于我国前列,对当地居民生活与健康影响显著。本博士论文研究的主要目的是较系统地研究新疆塔里木盆地来自自然源的大气颗粒物中碳质气溶胶和多环芳烃理化特征及其源汇关系,为有效应对区域大气环境污染提供重要科学依据和数据支持。通过对2010年1月至2010年12月塔里木盆地喀什、塔中、民丰和铁干里克四个采样点的总悬浮颗粒物(TSP)中的水溶性离子、多环芳烃(PAHs)和碳质气溶胶的理化特征及其来源进行分析和数值模拟,得到以下主要结论:(1)观测期间四个站点TSP年平均浓度为民丰塔中铁干里克喀什,其变化特征与采样点地理位置和气流活动关系密切。塔里木盆地TSP样本的pH总体上来说呈碱性,四个采样点阳离子分布比较相似,即Ca~(2+)为五种阳离子中浓度最高的,然后依次分别是Na+,K~+,NH~(4+)和Mg~(2+)。高浓度的Na+和Ca~(2+)可能源自塔克拉玛干沙漠的沙尘物质中所含Na2SO4、NaCl和CaSO4等无机盐,并且受沙尘天气影响。K~+和NH~(4+)的波动则是受到季节性农业生产活动影响。(2)塔里木盆地四个采样点TSP中OC(有机碳)和EC(元素碳)的年平均质量浓度分别为8.2μg/m~3和2.5μg/m~3。塔里木盆地OC质量浓度低于中国大中型城市,这说明塔里木盆地城镇碳气溶胶污染比较轻,而碳质组分浓度相对较低,仅占TSP质量浓度的3%。四个采样点的OC和EC浓度月变化存在一定的一致性,在采暖季节(10月至第二年4月)和沙尘季节(3-5月)相对其他季节较高,夏季OC和EC浓度变化幅度相对较小。观测期间OC/EC比值变化范围是1.58-6.57。四个采样点的年平均OC/EC比率均大于2,这表明塔里木盆地有机碳成分在碳质气溶胶成分中占据主导地位,存在一定程度的二次污染。同时,本研究还表明城镇地区比乡村含碳气溶胶污染物来源更为复杂,而TSP中水溶性钾离子与OC之间较高的相关性说明生物质燃烧也是塔里木盆地碳质大气污染物的一个重要来源。研究还发现塔里木盆地气象条件变化对TSP中OC和EC浓度变化影响较小。除了喀什,其他三个采样点oc和ec都存在显著性相关,民丰、塔中、铁干里克oc和ec的来源相似,喀什碳质气溶胶来源比较复杂,反映出人为排放源对喀什碳气溶胶污染有着重要影响。喀什、民丰、塔中三个采样点在秋、冬季的soc浓度要高于其他季节,铁干里克春、夏季soc浓度高于秋季和冬季。夏季四个采样点的温度都比较高,太阳辐射强,但由于可用于转换为soc挥发性有机污染物的排放相对较低,因此soc含量处于较低水平。(3)研究表明塔里木盆地最大城市喀什tsp中的16种多环芳烃年平均浓度(Σ16pahs)和铁干里克相当,然后依次是民丰和塔中,这四个采样点的浓度分别为390.5ng/m~3、388.65ng/m~3、84.54ng/m~3、74.07ng/m~3。塔里木盆地tsp中的多环芳烃以4-5环为主,其中苯并[a]芘(bap)是四个采样点所有样品中浓度最高的。而2-3环小分子量的多环芳烃所占比重非常小。喀什、铁干里克、民丰、塔中年平均苯并[a]芘的等效浓度bapeq分别为:38.40ng/m~3、34.07ng/m~3、10.42ng/m~3、7.22ng/m~3,70年生命周期内pah吸入罹患癌症风险(icr)值分别为:3.21×10-3(6.1×10-6-22.5×10-3)、2.85×10-3(2.60×10-5-13.9×10-3)、8.7×10-4(1.84×10-6-13.5×10-3)、6.3×10-4(1.47×10-6-3.9×10-3)。冬季和春季风险值较高,当地居民在这两个季节更容易发病。这四个采样点的人群对tsp的暴露已经超出最大可接受风险水平。基于比值法分析发现,塔里木盆地tsp颗粒物中多环芳烃污染物主要是由高温裂解过程产生。基于主成分分析进一步发现,塔里木盆地pahs主要来源为机动车尾气排放、燃煤炼焦和生物质燃烧排放。喀什多环芳烃主要来源为:机动车尾气和燃煤排放、秸秆和木柴等生物质燃料及煤化工业和炼焦排放有关;铁干里克多环芳烃主要来源为:燃煤和生物质燃烧排放、汽车尾气排放及炼焦排放;民丰多环芳烃主要来源认为是煤炭燃烧、机动车尾气排放和炼焦等综合作用的结果;塔中多环芳烃主要来源为:机动车燃烧和炼焦排放及焦油/煤燃烧排放。与东部地区pahs排放源不同,塔里木盆地的pahs排放源日变化幅度不大,只在取暖季节存在一定波动,主要与pahs排放源和排放物质相对稳定有关。多环芳烃大气浓度后向轨迹分析和数值模拟发现塔里木盆地大气中pahs浓度分布和扩散受来自中亚的大气气流影响,盆地西南地区(包括巴基斯坦和印度北部)的气流对塔里木盆地pahs扩散和迁移的影响也不容忽略。前向轨迹分析发现新疆东部、甘肃西北部受来自塔里木盆地气流影响最大,并有可能到达中国东部地区,可以推断出塔里木盆地东部和东南部是多环芳烃的一个主要汇区。(4)利用canmetop模型模拟的塔里木盆地phe和bap主要分布在西北部地区,与监测结果一致,该研究证明了canmetop模型对塔里木盆地pahs模拟的可行性,并具有很大的研究潜力。但是,监测的16种PAHs浓度都是冬季和春季大于夏季和秋季,而模型模拟的PHE和BaP浓度的季节变化为PHE在夏季的浓度最大,然后是春季和秋季,冬季浓度最低,与监测相反,BaP模拟结果是秋、冬季大于春、夏季,与监测结果也不太相同,这主要是模拟实验仅输入了PAH年排放。这也说明,以后的模型模拟中应发展使用PAH的季节排放清单,更全面的综合考虑各环境要素对大气中多环芳烃浓度的影响,同时还应该增加采样点,以便更好的对模拟结果进行验证。数值情景(scenario)实验结果显示,塔里木盆地东部地区对西部地区的PHE和Ba P浓度的影响很小,西部地区污染物主要由本地排放源排放造成。
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【图文】：
图 1-1 同 1750 年相比，2000 年全球大气不同成分的平均辐射强迫 ( Change et al., 2001)Figure 1-1 Compared with 1750, the average radiative forcing of different global atmospherecomponents in 2000 (Change et al., 2001)1.2.4 碳质气溶胶对人体健康的危害近年来，碳质气溶胶由于其对能见度、空气质量和区域气候以及人体健康等方面的影响引起了世界各地科学技术和政府部门的极大关注（Cao et al., 2004）。碳质气溶胶可通过其光学特性（吸收和光学散射）改变大气能见度，能见度的降低又可对人类的生产和生活以及气候都会产生影响（Seinfeld et al., 2012）。位于小粒径段的 BC 气溶胶颗粒很容易通过呼吸作用进入人体呼吸系统，有机气溶胶化学组分复杂，是多种化学物的集合，常包含有多种有毒有害物质，对人体健康造成了严重的危害（Zhao et al., 2013），例如 ：OC 气溶胶中常包含有多氯联苯和其它一些含氯的有机化合物，而其中著名的 PAHs，就具有“三致”（致突变、致畸、致癌）效应，还可吸附在细小微粒或 BC 表面，然后进入人的呼吸系统，进一步通过肺部进入人体血液(Shrestha et al., 2010)。OC 气溶胶对酸沉降过程和大
12图 1-2 USEPA16 种优控 PAHs 结构、名称及英文缩写Figure 1-2 Stractures, names and abbreviations of 16 USEPA priority PAHs多环芳烃来源广泛，在大气、水体、土壤和生物体中广泛存在（Tang l.,2005; Napier et al., 2008; Vácha et al., 2010; Wang et al., 2008; Chen et a012）。环境中多环芳烃的来源可分为天然源与人为源两种。天然源即环境中多芳烃的本底值，主要来自森林草原火灾、火山喷发、沉积物成岩，植物和微生生长过程中合成排放等。人为排放是环境中多环芳烃的重要来源，主要是由人生产或生活过程中生物质和化石燃料的不完全燃烧产生（吴宇澄等, 2013）。人污染源包括固定源和移动源，固定源包括居民生活排放、工厂排放，机动车排则属于移动源。环境中的多环芳烃是各种不同污染源排放的叠加产物，由于能结构的差异，各地污染源也不尽相同，环境中多环芳烃浓度和种类与当地能源构紧密相关，同时多环芳烃排放还呈现出典型的季节变化特征。
本章首先对塔里木盆地研究区自然地理概况进行简要描述。然后，就大气颗粒物采样，理化实验方法进行介绍。最后简要陈述本研究中所用到的气象数据和统计分析方法。2.1 研究区概况2.1.1 塔里木盆地自然地理概况塔里木盆地深居亚洲内陆，盆地南北两侧分别是昆仑山脉-阿尔金山和天山山脉，南面是广袤的青藏高原，西面是高耸的帕米尔高原，东面与河西走廊相接。塔里木盆地是典型的半封闭型盆地，地势西高东低，呈不规则菱形，盆地边缘多为绿洲和戈壁，盆地中部是中国最大的沙漠-塔克拉玛干沙漠。相关研究指出塔克拉玛干沙漠是 5300 万年前的古海洋隆起后干涸，而后经历长期风化形成，新构造运动中大幅隆起的青藏高原改变了新疆大气环流格局，在阻挡印度洋暖湿气流北上的同时，也使来自高纬度西伯利亚地区的冷空气聚集加强，最终形成了典型的温带大陆干旱性气候（图 2-1）（金炯等, 1994; Sun and Liu, 2006）。
本文编号：2758973
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【图文】：
图 1-1 同 1750 年相比，2000 年全球大气不同成分的平均辐射强迫 ( Change et al., 2001)Figure 1-1 Compared with 1750, the average radiative forcing of different global atmospherecomponents in 2000 (Change et al., 2001)1.2.4 碳质气溶胶对人体健康的危害近年来，碳质气溶胶由于其对能见度、空气质量和区域气候以及人体健康等方面的影响引起了世界各地科学技术和政府部门的极大关注（Cao et al., 2004）。碳质气溶胶可通过其光学特性（吸收和光学散射）改变大气能见度，能见度的降低又可对人类的生产和生活以及气候都会产生影响（Seinfeld et al., 2012）。位于小粒径段的 BC 气溶胶颗粒很容易通过呼吸作用进入人体呼吸系统，有机气溶胶化学组分复杂，是多种化学物的集合，常包含有多种有毒有害物质，对人体健康造成了严重的危害（Zhao et al., 2013），例如 ：OC 气溶胶中常包含有多氯联苯和其它一些含氯的有机化合物，而其中著名的 PAHs，就具有“三致”（致突变、致畸、致癌）效应，还可吸附在细小微粒或 BC 表面，然后进入人的呼吸系统，进一步通过肺部进入人体血液(Shrestha et al., 2010)。OC 气溶胶对酸沉降过程和大
12图 1-2 USEPA16 种优控 PAHs 结构、名称及英文缩写Figure 1-2 Stractures, names and abbreviations of 16 USEPA priority PAHs多环芳烃来源广泛，在大气、水体、土壤和生物体中广泛存在（Tang l.,2005; Napier et al., 2008; Vácha et al., 2010; Wang et al., 2008; Chen et a012）。环境中多环芳烃的来源可分为天然源与人为源两种。天然源即环境中多芳烃的本底值，主要来自森林草原火灾、火山喷发、沉积物成岩，植物和微生生长过程中合成排放等。人为排放是环境中多环芳烃的重要来源，主要是由人生产或生活过程中生物质和化石燃料的不完全燃烧产生（吴宇澄等, 2013）。人污染源包括固定源和移动源，固定源包括居民生活排放、工厂排放，机动车排则属于移动源。环境中的多环芳烃是各种不同污染源排放的叠加产物，由于能结构的差异，各地污染源也不尽相同，环境中多环芳烃浓度和种类与当地能源构紧密相关，同时多环芳烃排放还呈现出典型的季节变化特征。
本章首先对塔里木盆地研究区自然地理概况进行简要描述。然后，就大气颗粒物采样，理化实验方法进行介绍。最后简要陈述本研究中所用到的气象数据和统计分析方法。2.1 研究区概况2.1.1 塔里木盆地自然地理概况塔里木盆地深居亚洲内陆，盆地南北两侧分别是昆仑山脉-阿尔金山和天山山脉，南面是广袤的青藏高原，西面是高耸的帕米尔高原，东面与河西走廊相接。塔里木盆地是典型的半封闭型盆地，地势西高东低，呈不规则菱形，盆地边缘多为绿洲和戈壁，盆地中部是中国最大的沙漠-塔克拉玛干沙漠。相关研究指出塔克拉玛干沙漠是 5300 万年前的古海洋隆起后干涸，而后经历长期风化形成，新构造运动中大幅隆起的青藏高原改变了新疆大气环流格局，在阻挡印度洋暖湿气流北上的同时，也使来自高纬度西伯利亚地区的冷空气聚集加强，最终形成了典型的温带大陆干旱性气候（图 2-1）（金炯等, 1994; Sun and Liu, 2006）。
本文编号：2758973
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