针阵列对板电晕放电及其与催化结合脱硝研究

发布时间：2020-07-29 20:22

【摘要】： 本论文对针-板式直流电晕放电电极间距进行优化，修正推导伏安关系式，并使用光学发射光谱进行电晕放电微观特性研究；将电晕放电与TiO_2光催化剂以及一种MnO_x催化剂耦合协同作用去除NO_x，并初步分析了去除机理。 绪论中首先给出了电晕放电定义、分类，综述了各类电晕放电在环境污染治理中的应用现状，并指出它们的优点和缺点。然后对光学发射光谱法OES诊断等离子体研究进展进行了综述，认为目前国内外用OES法对针板式直流电晕放电的研究尚未开展，针板式直流电晕放电的微观特性需深入研究。接着着重对低浓度NO_x的危害和污染现状进行了综述，得出低浓度NO_x危害隐蔽而持久，更为广泛且难以防范，开展对低浓度NO_x去除的研究工作势在必行。最后对等离子体法和催化法脱硝现状进行了综述，认为两种方法在脱硝过程中存在诸多缺陷，指出将二者结合共同作用是脱硝的未来发展方向，提出用针阵列对板电晕放电、纳米TiO_2和MnO_x三者协同作用去除低浓度NO_x。 以放电功率密度大小为判据，兼顾放电稳定性，分别考察针板间距d_(NP)和相邻针尖间距d_(NN)对针-板式直流电晕放电的影响，确定最佳相邻针尖间距约为20mm，最佳针板间距为20-30mm，以此为根据设计出优化的放电反应器结构。 近似推出针对板直流电晕放电伏安关系式为c=I/U(U-U_s)，测量最优电极结构下电晕放电的伏安特性，根据测得的U、I值作出c-U曲线，以c-U曲线形状为判据区分放电阶段。考察针尖半径α对伏安特性的影响，发现只有当α约为1mm时实验曲线c-U中平滑段c值与计算结果相吻合，用U_c代替伏安关系式中的U_s，修正推导得到针-板式电晕放电伏安关系式为，I≈(?)。综合考虑放电区能量密度和放电稳定性，得到最佳针尖半径为小于等于lmm。最后考察了相对湿度对伏安特性和放电稳定性的影响。 利用光学发射光谱仪对多针对板电晕放电中放电间隙内的N_2发射光谱进行测量，放电反应器置于暗箱中以避免外界对光谱测量的影响，将光谱仪的光纤耦合入口固定在暗箱侧壁的小孔内，小孔孔径为光纤耦合入口直径(为lmm)，在小孔前方安装孔径为1．1mm的细直管，只采集与光纤耦合入口在同一直线上的发光，避免放电区其它区域的发光被同时接收。反应器可上下和左右移动，发射光谱单次测量可得到光纤耦合入口所在直线上的光强之和。用内层光强之和减去外层光强之和，得到针尖周围各点处光谱强度，由此确定了电离区形貌。分析得到高能电子数n_e与光谱强度成正比，故电离区内高能电子分布被确定。N_2的第二正带跃迁发射光谱强度I_(SPB)在电离区内的总和(?)与放电电流近似成正比，计算确定了(?)与n_e之间的数值关系，提出一种通过测量电晕放电电离区内I_(SPB)的大小粗略测定n_e的方法。 用微弧放电法制备和固定TiO_2，达到TiO_2制备和固定一次完成，得到的TiO_2粒径为纳米级，同时机械强度高。将制得的TiO_2作为地电极，实现电晕放电与光催化剂耦合PPC，共同作用去除较低浓度NO_x。将PPC对NO_x的去除效果与单纯使用电晕放电的去除效果进行比较，并考察了放电极性、放电功率对PPC去除NO_x效果的影响。PPC法脱硝在放电功率较高时仍具有较高的能量效率，解决了等离子体放电脱硝中放电功率高则能量效率低的问题。对正电晕放电产生NO_x的规律和机理进行了初步研究，认为电晕放电自身产生NO_2，故PPC无法完全脱除NO_2。 将以硅铝分子筛为载体、掺杂Fe等过渡金属的MnO_X催化网安装在PPC装置后以完全去除NO_2，对MnO_x催化网对NO_2的去除效果和使用寿命进行了考察。对使用前后的MnO_x催化网进行线性扫描和红外光谱分析，得到使用后催化剂比表面积、总孔容和总孔面积明显减小，N-O键增多，初步分析认为NO_2被MnO_x催化网去除的机理为先吸附后发生催化反应为酸。
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X701
【图文】：

图5.1实验装置示意图 Fig.5.1DiagnunofexpenmentalsetoP放电反应器结构如图5.1所示。反应器采用针阵列(HV)对板(Ground)电极结构，放电通道长16伽rnm，高100nun，针板间距为2肠rnm，针尖间距为20rn们。，地电极为不锈钢板或附有Tio:光催化剂薄膜的钦板可换。安装MnO、催化剂网时，将放电反应器外壳从放电通道出口处开始依放电通道内壁形状向外加长，叠放厚度为5仓mm的催化剂网。反应器由高压直流电源供电

Tio:扫描电子显微境图

图5.7能量效率随放电功率变化规律Fig.5.7口 EasafunetionofPfordifferentseriesgaPsPacing图5.7为PDC和PPC两种处理方式中刀E与尸的关系。图5.7表明，放电功率较小时，两种处理方式中能量效率相同;随着放电功率的提高，正电晕放电中能量效率降低，而正电晕放电与光催化祸合作用中能量效率则保持不变。通过提高放电功率提高NO的去除效率但损失能量效率的现象普遍存在于等离子体去除NO、的实验中，并且难以解决，如文献【141]。光催化剂的加入弥补了提高NO去除效果的同时能量效率的损失，有效解决了上述问题。

本文编号：2774454