基于离子控制的氧化石墨烯膜的水处理

发布时间：2020-07-30 12:35

【摘要】：由于层状堆叠的氧化石墨烯、部分还原石墨烯膜具有超薄、高流量、节能等特点,可实现溶液中精确的离子和分子筛选,在水的脱盐、净化;气体、离子分离;生物传感;质子导体;锂电池和超级电容等领域有巨大的潜在应用。不同于碳纳米管制备的滤膜具有固定尺寸的纳米管孔径,氧化石墨烯膜内部的氧化石墨烯片层之间的层间距是可变动的空间。这导致了氧化石墨烯膜在应用于过滤时对小尺寸分子的截留形成了一个巨大的挑战。尽管有很多尝试去调节、控制氧化石墨烯的层间距,但由于氧化石墨烯膜在溶液中的溶胀,要在溶液中保持氧化石墨烯膜的稳定分离--保持足够小的尺寸的层间距以截留小离子,仍然是巨大的困难,这极大的影响了氧化石墨烯膜的应用。在本文中,我们通过实验,用氧化石墨烯膜实现了高效、选择性的离子截留,利用离子自身控制层间距,截留筛选了包括K+、Na+、Ca2+、Li+和Mg2+在内的常见的海水中的离子。层间距的控制的精确程度达到1?。而且,用一种离子控制层间距后的氧化石墨烯膜,可以截留水合离子体积较大的需要更大层间距才能通过的其他离子。第一性原理计算以及紫外吸收光谱实验的结果表明,离子控制层间距后而截留离子的这种意外的行为是由于很强的非共价键的阳离子-π作用以及稳定的氢键网络作用下,水合阳离子被吸附在氧化石墨烯片层的氧化基团和芳环共存的区域。这些发现为氧化石墨烯膜在水的脱盐净化、锂电池、超级电容、分子离子筛选过滤以及其他领域的应用,打开了新途径。除了基于阳离子-π作用的对无机金属离子的强吸附,利用第一性原理的计算发现π环和石墨烯薄片表面之间也具有强吸附。随富电子π环的增多,吸附能明显增强,在吸附过程中表现出π-π相互作用的重要性。通过石墨烯等碳基材料对不同芳环个数的药物的吸附实验,发现吸附速率和芳环结构直接相关。荧光实验证实石墨烯对荧光剂的吸附主要是π-π作用,并导致了荧光剂的荧光淬灭。π-π作用的理论和实验结果,为富含芳香环碳基材料在对水溶液中的有机物的有效吸附给出了机制解释,为碳基材料对水溶液中的有机物污染物的处理提供了理论依据。
【学位授予单位】：上海大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ028.8;X703
【图文】：

层状,石墨,机械性质,等离子刻蚀

图 1.1 （a）层状 GO膜，（b） GO 膜的横截面图，（c）GO膜的渗透 (a) layered GO membrane; (b) cross section of GO membrane; (c) Ion penetratimembrane.石墨烯相关的用于水处理（脱盐）的膜主要分两类，一类是含纳层（只有一个碳原子厚）的石墨烯膜,如图 1.2（a）所示；另一层堆叠而成的 GO 膜，如图 1.2（b）所示。Surwade 等人对石墨烯击打孔，并利用氧化等离子刻蚀的方法，通过调节氧化时间来控比例[8]。利用打好孔的石墨烯作为反渗透膜，在压力的驱动下，率接近 100%，而水分子则可快速通过。但同时也伴随着一些问题的孔很难生成，孔密度的增加会削弱石墨烯的机械性质，制作大比较困难，而且氧化腐蚀和离子轰击技术比较昂贵。

多孔石墨,层状,石墨,示意图

（a）层状 GO膜，（b） GO 膜的横截面图，（c）GO膜ed GO membrane; (b) cross section of GO membrane; (c) Ionmembrane.相关的用于水处理（脱盐）的膜主要分两类，一有一个碳原子厚）的石墨烯膜,如图 1.2（a）所示成的 GO 膜，如图 1.2（b）所示。Surwade 等人，并利用氧化等离子刻蚀的方法，通过调节氧化利用打好孔的石墨烯作为反渗透膜，在压力的100%，而水分子则可快速通过。但同时也伴随着难生成，孔密度的增加会削弱石墨烯的机械性质，而且氧化腐蚀和离子轰击技术比较昂贵。

示意图,醇水分离,层状,结构示意图

3 （a）GO膜醇水分离的示意图，（b）层状 GO膜的结构ematic diagram of the separation of alcohol and water in GO mstructure of layered GO membrane.用 GO 层层堆叠成 GO 膜外，科研工作者又相继提即用其它有机分子或者聚合物嵌入 GO 层与层之间再进行分离实验。例如，浙江大学高超小组在 GO GO 膜，利用两者的协同效应进行膜分离实验[14, 1

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