酞菁功能化纤维素纳米纤维的制备及其染料废水脱色性能研究

发布时间：2020-08-01 22:58

【摘要】：纤维素纳米纤维综合了纤维素来源广泛、无毒副作用、稳定性高、含大量羟基官能团和纳米纤维比表面积超高、机械性能优异、表面易调控等优点,是功能性分子的理想载体材料。本论文以纤维素纳米纤维为基体,将四氨基钴酞菁(CoPc)催化剂共价固定于其表面制备得到异相催化剂,并应用于模拟染料废水脱色处理。具体研究内容如下：利用静电纺丝技术制备了乙酸纤维素纳米纤维,将CoPc共价固定于经水解和氧化表面改性后的纳米纤维表面,制备得到酞菁表面功能化纤维素纳米纤维CoPc-NM.以活性艳红X-3B染料溶液模拟工业染料废水,测试CoPc-NM的脱色性能。发现酸性条件下CoPc分子对带负电荷的阴离子染料具有很高的吸附容量,吸附能力的提高可促进催化氧化反应的进行。pH=2时,以H2O2为氧化剂,CoPc-NM能在90min内使90%的染料分子催化氧化降解。在催化剂与载体之间引入一条间隔臂,制备得到酞菁表面功能化,间隔臂连接纤维素纳米纤维CoPc-spacer-NM。间隔臂的引入可降低纳米纤维载体对CoPc的位阻效应,减少染料分子向CoPc扩散时的扩散阻力,进而提高纳米纤维表面CoPc的催化效率,pH=10时催化氧化速率高达73.85μmol·min-1.g-1。利用电子顺磁共振(EPR)技术证实了催化氧化过程中有高活性的羟基自由基·OH产生。通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)技术证实染料分子被深度氧化为顺丁烯二酸、反丁烯二酸、戊二酸和己二酸等易被生物降解的脂肪酸。初步探讨了CoPc-spacer-NM在催化膜反应器中的应用,在最佳操作条件下,反应9min可使染料溶液浓度下降90%以上。将电子传导性能优异的多壁碳纳米管(MWNT)引入到催化氧化体系,制备碳纳米管掺杂,酞菁表面功能化,间隔臂连接纤维素纳米纤维,研究其对模拟染料废水的脱色性能。结果表明,MWNT能在一定程度上促进催化氧化反应的进行,含5%MWNT的异相催化剂对染料溶液的催化氧化速率比CoPc-spacer-NM快约20%。
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X703

【参考文献】