华北平原区域点冬季颗粒有机物化学组成和来源解析

发布时间：2020-08-04 06:08

【摘要】：颗粒有机物种类繁多、结构复杂,而且物化性质差异较大,这导致人们对颗粒有机物的浓度水平、化学组成以及来源解析等的研究都十分有限。因此对颗粒有机物问题的深入研究是改善中国环境空气质量的主要难点之一。开展华北平原区域大气颗粒有机物的研究,掌握颗粒有机物的污染特性、化学组成和主要污染来源,了解华北平原区域气溶胶污染成因,对华北平原区域环境空气质量的改善和PM_(2.5)达标具有重要的意义。本文通过野外观测、实验室分析和模型模拟等方法对华北平原区域点(郊区点)冬季PM_(2.5)样品进行采集与分析。观测期间华北平原区域点(郊区点)PM_(2.5)的平均质量浓度为100.69±42.59?g/m~3,说明观测期间该区域大气污染严重。有机碳(16.62%)和二次无机组份(sulfate,nitrate and ammonium,SNA)(35.6%)是PM_(2.5)的重要组成部分。并且SNA在PM_(2.5)中所占比重越来越高,表明华北平原区域点(郊区点)冬季颗粒物二次污染加重。PM_(2.5)中有机碳(Organic carbon,OC)和元素碳(Elemental carbon,EC)的浓度分别为16.74±8.00?g/m~3和5.78±2.69?g/m~3,发现观测期间生物质燃烧以及机动车排放是OC和EC的主要污染源,而燃煤同样做出了一定的贡献。通过EC示踪OC/EC法估算二次有机碳(Secondary organic carbon,SOC)结果表明华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分。分析了臭氧、相对湿度(Relative humidity,RH)、含水量和酸度对SOC生成的影响,分析结果表明在含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献。为揭示华北平原区域点(郊区点)冬季颗粒有机物污染特征,基于气相色谱质谱仪(Gas chromatography mass spectrometer,GC-MS)选取150种化合物作为研究对象。结果表明颗粒有机物中以糖类、正构烷烃和二元羧酸为主。区域点的糖类浓度明显高于其他物种浓度,说明生物质燃烧对大气污染影响显著。通过正构烷烃碳最大指数和碳优势指数分析,发现区域点主要受到人为源的影响,同时还受到一定的生物源影响。对于多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和藿烷类化合物等主要来自于人为源排放的物种,分布特征明显表现为机动车排放对颗粒有机物的贡献较大。对生物源和人为源二次有机示踪物的分析方法进行了研究。分析了3类生物源示踪物和1类人为源示踪物的浓度水平,并利用示踪物产率法对华北平原区域点(郊区点)冬季生物源和人为源二次有机气溶胶(Secondary organic aerosols,SOA)的浓度水平进行了估算,研究了生物源和人为源SOA对大气细颗粒物的贡献,研究结果表明异戊二烯、α-蒎烯、β-丁香烯和甲苯作为前体物生成SOA的浓度分别为0.45±0.25?g/m~3、1.32±0.72?g/m~3、3.00±1.78?g/m~3和2.20±1.32?g/m~3。使用化学质量平衡(Chemical mass balance,CMB)模型对采样点颗粒有机物来源进行了解析,结果表明生物质燃烧(36.3%)和机动车排放(17.9%)是该站点颗粒有机物的重要来源,说明冬季生物质燃烧现象较多;机动车保有量的增加加重了机动车排放对大气污染的贡献。CMB模型和示踪物产率法的解析结果总共可以解释测定OC的89.6%,约有10.4%OC的来源无法解析,可能是存在其他一次和二次来源。
【学位授予单位】：河北工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X513
【图文】：

技术路线图

图 2-1 四通道大气颗粒物智能采样仪Fig.2-1 The four channel intelligent atmospheric particulate matter samp分析M2.5质量浓度分析 膜采样头的切割粒径为 2.5 m，通过计算 Teflon 膜质量的2.5的质量。具体操作步骤如下：提前将 Teflon 膜放入平衡室内的温度（T=20±1 ℃）和相对湿度（RH=40±5）；称量前行静电处理，以去除样品膜上的电荷；使用高精度天平对称量两次，每十个样品重复称量一次，若偏差超过±0.0000后膜质量平均值与采样前膜质量平均值的差值即为 PM2.5质溶性组分分析组分分析分为样品前处理和离子色谱仪分析两部分，以下。

第二章 样品采集与分析线系列采用不同浓度的蔗糖标液。需每天用蔗糖标准溶液校稳定性。将蔗糖标准液注射到空白石英膜上，将分析结果和对标准偏差≤5 %。析时，需要做平行性验证，一般在检测限范围之内的样品的6 %之间。在样品测定过程中，取样品量的 10 %作平行样分析测定十个样品进行一次平行样分析，确保仪器检测的稳定性 为实验用 EC/OC 碳分析仪。

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本文编号：2780156