广西典型有色金属尾矿原位矿化修复中细菌群落响应机制

发布时间：2020-08-06 07:11

【摘要】：广西典型有色金属矿区的复合污染已对周边生态环境构成严重威胁,但如何利用微生物开展原位矿化修复仍是一项全球性的挑战。本研究针对4座现役和9座闭库的复合污染尾矿库以及3到3 1年不同闭库时间的7座自然修复尾矿环境中细菌群落的分布特征,并对某Pb-Zn尾矿库开展微生物原位矿化修复示范试验,主要结论如下:尾矿贫营养环境中,As、Cd、Pb等重金属含量均超过土壤环境质量标准限值几十倍甚至上百倍;有机污染物主要涵盖了多环芳烃、多氯联苯等持久性有机污染物。现役尾矿中特殊菌群为具有金属酶结合位点的Arenimonas,而闭库尾矿库中特殊菌群为降解有机物的Latescibacteria以及硫铁代谢菌属。尾矿经自然修复,闭库15年的尾矿处于酸化早期阶段,闭库时间大于23年时尾矿会逐渐酸化至极端酸性(pH=2),且重金属酸浸出量逐渐上升,在闭库31年时砷元素的酸浸出量高达29.3 mg kg-1。而特殊菌群逐渐由具有硫/硫化物还原及NO3-/NO2-还原的Desulfurivibrio特殊菌群(闭库3年)演化为能够促进植物生长的Rhizobium(闭库23年)和具有硫铁氧化及重金属抗性的Acidiferrobacter和Acidithiobacillus(闭库31 年)。原始尾矿微生物代谢活性较低,功率仅为64-330μW。菌群空间分布特征为水平稳态,且表层稳态主要与Bacillus和Enterococcus相关,而深层主要与Nitrospira和Sulfuricella相关;垂直方向存在明显差异,这也进一步导致特殊菌群和功能代谢途径的差异,表层环境特殊菌群为硫氧化和无机碳固定的Sulfurifustis,而深层环境为Streptococcus菌属。修复过程中Cr、Cu、Fe、Mn和Pb等重金属元素总量呈下降趋势,表层环境中重金属固化率略低于深层环境,且固化率高达94%以上,重金属元素的赋存形态以残渣态为主。外源菌群有利于重金属元素转化为ZnS等金属硫化稳定态矿物的同时,外源修复菌Desulfotomaculum丰度在修复第十二个月高达12%,与土著菌群之间协同演化作用,提高了菌群整体代谢活性和丰度。而硫酸盐代谢相关基因CysH、AprAB、SUOX及TST的检测进一步证明外源菌群参与了重金属的矿化。本研究结果表明,利用硫酸盐还原菌原位矿化技术可以有效固化尾矿重金属,提高金属的稳定性,从而达到良好的防控效果。本研究可以为开发利用功能微生物进行原位矿化修复提供理论依据和技术支撑。
【学位授予单位】：北京科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X753;X172
【图文】：

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逦广西典型有色金属尾矿原位矿化修复中细菌群落响应机制逦逡逑重，其中Ｃｄ的贡献最大。石平等Ｍ对辽宁铜矿区、Ｐｂ－Ｚｎ矿区及钥矿区的重逡逑金属含量进行了大量分析研究，从各个采样点的重金属实测均值与背景值的逡逑比较结果发现，铜矿区尾矿库主要的重金属污染体现在Ｃｕ邋（８１倍）、Ｚｎ邋（２０逡逑倍）、Ｐｂ邋（７．８倍）；铅锌矿区尾矿库重金属潜在生态危害程度排序为：Ｃｄ邋—逡逑Ｐｂ邋—Ｈｇ邋—Ｚｎ邋—Ｃｕ邋—Ａｓ邋—邋Ｃｒ；按照土壤环境质量三级标准（ＧＢ逡逑１５６１８－１９９５），钼矿区闭库尾矿库中Ｃｕ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｃｄ、Ｈｇ和Ａｓ等均未逡逑超过标准值，这使得钼矿区出于农业生产安全的考虑暂时不适宜种植农作物，逡逑可以优先考虑发展林业。逡逑

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的生物可利用性进而降解［４３】。微生物在ＰＡＨｓ的诱导下，能够分泌加氧酶催逡逑化定位氧化反应，把氧加到苯环上，形成环氧化合物，再经过加氧、脱水等逡逑作用使键断裂，苯环数减少，机理示意图见图２－２％１。靳等从原油中筛选逡逑得到了两株高效的芘和荧蒽降解菌，发现有机物降解过程中亲水性的中性氨逡逑基酸酶可以替换疏水性氨基酸，这种替换更加有利于ＰＡＨｓ与活性空腔之间逡逑的结合，因此，酶活性位点的差异性也成为了导致不同菌属生物活性存在差逡逑异的主要因素之一。逡逑芳环l#化物逦ｍ逡逑非Ｊｇｇ结栙组丫逦曊糖碰逡逑ｐａｈｓ逡逑／邋单加Ｓｉ逦ｋ逡逑Ｏｖ邋Ｈ逡逑反－二柩逡逑＼细叫？广辅酶Ｉ邋？逡逑辅z1丨Ｉ邋ＭＡＤＮＨ＋Ｈ＊逡逑屖－二醉逦邻苯二酚逡逑图２－２微生物降解ＰＡＨｓ的途径Ｉ３６）逡逑微生物对重金属污染环境的修复过程基本包括两种途径：生物矿化１４５］和逡逑生物转化１４６］。微生物在高浓度重金属胁迫环境下，在胞内生成磷化物或硫蛋逡逑白等物质来沉淀重金属，然后在细胞壁的静电吸附作用下重金属离子形成晶逡逑核固定在细胞壁上，甚至通过包埋吸附重金属离子的胞外分泌物，即胞外聚逡逑合物（Ｅｘｔｒａｃｅｌｌｕｌａｒ邋Ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ邋Ｓｕｂｓｔａｎｃｅｓ，ＥＰＳ）来降低与细胞壁接触的重金逡逑属离子的浓度

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基于微生物与重金属和硫化矿物之间的相互作用研究发现，可逡逑以通过硫酸盐还原、Ｆｅ３＋还原和生物吸附转化过程来控制环境中Ｆｅ３＋浓度和逡逑降低氧化还原电位，进而降低环境中游离的重金属离子，达到微生物矿化修逡逑复的目的。硫酸盐还原菌（Ｓｕｌｆａｔｅ邋Ｒｅｄｕｃｉｎｇ邋Ｂａｃｔｅｒｉａ，邋ＳＲＢ）能够通过异化作逡逑用将硫酸盐还原为硫化氢气体，它可以将体外的金属矿物转化为纳米级的金逡逑属硫化物，从而很好的完成了整个生物矿化过程，并降低重金属的生物有效逡逑性和毒性ｌ＿５Ｑ］。参与生物矿化过程的ＳＲＢ通常包括，逡逑Ｄｅｓｕｌｆｏｂａｃｔｅｒ邋，邋Ｄｅｓｕｌｆｏｍｉｃｒｏｂｉｕｍ，邋Ｄｅｓｕｌｆｏｓａｒｃｉｎｃｉ邋，邋Ｄｅｓｕｌｆｏｔｏｍａｃｕｌｕｍ邋，逡逑Ｄｅ？／／ｏＷＡｒ／ｏ等。这些菌群可以将有机污染物作为碳源代谢的同时，还将金逡逑属离子转化为沉淀达到固化去除的目的。也即，ＳＲＢ在还原环境中能够将逡逑Ｓ0４２？转化为Ｈ２Ｓ，然后Ｈ２Ｓ和重金属结合形成金属硫化物沉淀，且大部分重逡逑金属硫化物的溶度积很低。ＳＲＢ在代谢有机物的过程中也会产生氢氧根等碱逡逑性物质，提高环境的ｐＨ，抑制尾矿的酸化而环境中寡营养嗜酸铁还原菌逡逑能够将Ｆｅ３＋还原为Ｆｅ２＋降低环境的氧化还原电位，有效避免了重金属的二次逡逑

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