木质纤维素与塑料废弃物共催化热解制备芳烃和烯烃研究

发布时间：2020-08-07 22:06

【摘要】：随着全球化石资源开采殆尽、温室效应等环境问题日益加剧,生物质作为化石资源替代品获得中外各国的重视。其中,生物质催化快速热解制备芳烃和烯烃化学品是一项极具潜力的新技术,该技术将沸石分子筛催化剂引入生物质热解反应中,可以将固体原料直接转化为高附加值化学品。以热稳定性最强的木质素为模型化合物,系统地研究了生物质催化快速热解过程优化。发现HZSM-5分子筛催化剂显著地改变了产物分布。当HZSM-5催化剂的硅铝比从200下降到25、催化剂和木质素的质量比从1增加到20时,木质素来源的含氧化合物产率降低到微量,芳烃产率大幅度增加。热解温度从500°C升高到650°C时,芳烃产率增加;热解温度进一步升高时,芳烃产率下降。木质纤维素生物质催化热解过程产生大量固体残余物(通常大于30 C%,包括焦炭和积碳。积碳易引起催化剂失活,影响催化转化效率。形成积碳的原因是木质纤维素生物质氧含量高、氢含量不足。针对此问题,提出使用生物质与富含氢的废弃塑料共催化热解的思路,系统研究了多种生物质(纤维素、木质素和松木碎屑)以及塑料(低密度聚乙烯LDPE,聚丙烯PP和聚苯乙烯PS)共催化热解效果。纤维素与LDPE共催化热解(混合比例4~1)时,积碳降低,产物分布优化。松木碎屑与LDPE共催化热解存在类似的协同作用,但是其它组合的生物质/塑料共催化热解协同效果差。通过机理研究发现,协同效果来自于纤维素和LDPE初级热解产物的交互反应,尤其是呋喃类物质和线性α-烯烃之间的双烯合成反应,该反应促进芳烃的生成。对协同作用的机理研究表明,天然生物质通常含有大量纤维素(40~50 wt.%),因此在天然生物质催化热解过程中加入LDPE将显著改善产品品质。研究结果表明,生物质与塑料废弃物共催化热解,将有效提升催化热解转化技术经济效益。
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ211;X705

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