隔膜辉光放电处理水中污染物的研究

发布时间：2020-08-09 18:58

【摘要】：辉光放电等离子体水处理技术是利用高压辉光放电产生-OH、·H和H202等活性物质进行污染物处理的一种高级氧化技术。辉光放电反应装置简单、放电电压低,特别是与Fenton反应联用,能快速有效降解水中的有机污染物。但是目前对于辉光放电等离子体的研究,绝大多数研究集中在接触辉光放电等离子体(Contact Glow Discharge Electrolysis, CGDE)降解有机污染物方面,对隔膜辉光放电(Diaphragm Glow discharge, DGD)的研究较少；利用辉光放电产生的氧化性活性物质的研究较多,对还原性活性物质的应用研究较少；缺乏对DGD中辉光放电产生过程及处理污染物能量效率的系统研究。针对这一研究现状,本文首先研究DGD中辉光放电的产生过程,记录辉光放电产生过程中的实验现象,考察初始电导率对特征电压的影响；并考察不同放电条件(放电电压、电导率、孔数)对H202浓度产生的影响,并比较DGD和其它放电技术产生H202的能量效率。结果表明：辉光放电产生过程中的实验现象依次为普通电解、冲击波、蒸汽鞘、环状火花、辉光放电等；产生辉光放电的临界电压随初始电导率的增大而减小,最后趋于常数；H202浓度随放电电压、电导率以及孔数的增大而增大；DGD产生H202的能量效率(0.19g/kWh)与脉冲弧光放电(0.18g/kWh)和介质阻挡放电(0.14g/kWh)相当,但其能量效率低于CGDE (0.81g/kWh)和脉冲流光放电(1.56g/kWh)。另外,本文以酸性橙为目标污染物,利用DGD产生的氧化性活性物质·OH和H202降解染料酸性橙。实验结果表明：750V是酸性橙降解的优化电压。酸性橙脱色率随初始电导率、孔径、孔数的增大(多)而增大。750V,5.2mS/cm条件下,孔径为1.0、2.0mm时,碳棒为阳极、DGD放电20min,酸性橙脱色率分别为20.63%和41.90%；以不锈钢电极为阳极时,放电20min后酸性橙脱色率分别为提高到57.20%和91.12%。不锈钢电极为阳极时,电极腐蚀导致阳极表面的铁进入溶液中,能分解体系中累积的H202为.OH,从而有效加快酸性橙的降解过程。类似地,以碳棒为阳极时,在DGD体系中添加铁盐,也能有效加快酸性橙的降解过程,且Fe2+催化效果高于Fe3+。Fe2+和Fe3+浓度为0.2mM时,放电20min,酸性橙脱色率高达93.65%和81.90%。以不锈钢电极为阳极或添加铁盐都能有效提高DGD降解酸性橙的脱色率、矿化率及能量效率。同时,本文利用DGD产生的·H还原水中Cr(Ⅵ),考察不同放电条件下(放电电压、初始电导率、孔数、孔径、初始pH值、初始浓度、自由基清除剂)Cr(Ⅵ)的还原效率。结果表明：Cr(Ⅵ)还原效率随电压、初始电导率、孔数和孔径的增大(多)而增大；初始pH值对Cr(Ⅵ)还原效率影响较小；Cr(Ⅵ)还原效率随初始浓度的增大而减小；DGD还原Cr(Ⅵ)的能量效率(0.181g/kWh)高于TiO2光催化技术(0.036g/kWh);与阳极悬于液面之上辉光放电反应器能量效率(0.165g/kWh),气液混合PCD还原Cr(VⅥ)能量效率(0.200g/kWh)相当；但其能量效率低于CGDE (2.915g/kWh);苯酚的加入能有效提高Cr(VⅥ)还原效率和能量效率,苯酚为100mg/L时,放电10min,铬的还原率由88.14%提高到99.98%,能量效率从0.181g/kWh提高到0.259g/kWh。其次,本文利用双腔反应器降解酸性橙并还原Cr(VⅥ),实现有机污染物的降解和还原铬的同步进行。750V、4.3mS/cm条件下放电20min,阴、阳极腔酸性橙脱色率分别为49.00%和28.61%；阴、阳极腔Cr(VⅥ)的还原率分别为91.58%和70.34%。DGD双腔反应器中,阴极腔Cr(VⅥ)还原效率、酸性橙的脱色率均高于阳极腔。相同条件下,二者共存时,阴阳两腔Cr(VⅥ)的存在都有利于酸性橙的降解,而酸性橙的存在对Cr(VⅥ)的还原影响不大。酸性橙和Cr(VⅥ)共存时,放电20mmin,阴极腔酸性橙的脱色率为55.06%,阳极腔脱色率为82.03%,均高于底物仅为酸性橙时的脱色率(40.24%、25.65%)；阴阳两腔Cr(VⅥ)的还原率分别为91.58%、70.34%,与仅有Cr(VⅥ)时还原率接近(89.60%、72.96%)。最后,本文在DGD体系中加入过硫酸钠(PS),将DGD与PS联用,利用DGD产生的热量活化PS,有效提高酸性橙的降解效率。750V、5.2mS/cm、控温条件下(30±2℃),阳极腔添加不同浓度PS对酸性橙的脱色过程影响并不明显；阴极腔酸性橙脱色率仅小幅提高。不控温条件下,阴、阳两腔中添加PS都可以明显加快酸性橙的降解过程。PS浓度为0、0.5、1.0、2.0和4.0g/L时,放电20min,阳极腔酸性橙脱色率分别为19.24%、29.92%、60.85%、97.20%和98.20%；阴极腔酸性橙脱色率分别为32.88%、51.93%、62.10%、96.56%和99.59%。DGD+PS降解酸性橙可能的机理是：酸性橙首先发生N=N键的断裂,分解为1-氨基-2-萘酚和对氨基苯磺酸钠；二者在DGD+PS作用下继续发生分解,生成邻苯二甲酸、甲苯、乙苯、邻二甲苯、对苯醌；这些中间产物继续分解生成甲酸、乙酸、草酸等,直至完全矿化生成C02和水。
【学位授予单位】：南开大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X791
【图文】：

水中放电,放电现象,放电反应器,气液混合

液相放电（水中放电）、气相放电（液膜表面的气体放电）、和气液混合放电。图1.2为液相放电、气相放电、气液混合放电的典型反应器结构示意图及放电现象。 HV [HV] IW 11 v° -B Gas flow I | 丨’ I - ^ mmm图1.2液相放电反应器及放电现象（a:水中放电；b:气相放电；C:气液混合放电）t46】Fig. 1.2 Discharge reactor and phenomenon in and in contact with liquid a; direct discharge inliquid; b: gas phase discharge above liquid; c: discharge in bubbles in liquid液相放电的整个过程均在溶液中进行。针-板型反应器是最常用的放电装置，针电极上施加高压时，两极间产生放电现象目前在单针-板式电极形式的基础上，已发展多针电极形式其中，针-板电极间距影响两极间电场强度，而两极间电场强度影响放电的剧烈程度或放电形式。电极间距越小，极间电场强度越大，放电越剧烈，越容易形成火花放电。电极间距由15 cm增大到25 cm时，放电形式己由火花放电逐渐向电晕放电转化，且火花放电处理效率高于电晕放电另外

辉光放电,磁子,反应器,石英管

第二章隔膜辉光放电的产生过程由直流稳压电源和反应器组成。反应器如图套式玻璃反应器。阴极腔为内径30mm底部。阴、阳极材料均为碳棒（3.8 mm),浸入液。反应器被冷却水夹套包裹，反应器内溶液温电解质溶液通过一定质量固体硫酸钠溶解于为250 mL，溶液倒入反应器后，将电源调到电压、电流自动记录，每秒采集一次。放电的掠拌。

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