重霾天气MAX-DOAS气体反演算法评估及中国东部地区污染时空分布研究

发布时间：2020-08-10 21:35

【摘要】：随着我国城市化进程的加快和社会经济的高速、多元化发展,大气污染表现出复合性、区域性等特性,区域大气污染的形成与对流层大气污染物立体分布、积累和区域输送有密切关系,因此获取长期立体监测数据、解析大气污染物的时空变化规律对分析我国大气污染情况具有重要意义。地基多轴差分吸收光谱技术(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)作为一种先进的遥感手段已成功用于对流层气溶胶和痕量气体立体分布的探测,但目前较多的用于较清洁天气的研究。针对中国重污染天气污染物时空分布精确解析及长期观测的需求,本文在课题组已建立的地基被动DOAS网的基础上,研究了重霾(高浓度气溶胶)对MAX-DOAS气溶胶和痕量气体柱浓度、垂直分布等反演的影响,建立了MAX-DOAS高精度反演方法,通过修正模型输入参数和先验廓线信息,提高了算法在秋冬季重污染过程中大气污染物(气溶胶和痕量气体)反演的准确性。利用我国东部长三角MAX-DOAS网开展了目前尚缺的关键气态污染物(如:SO2、NO2、HCHO)的长期时空分布研究,并选取重要时段污染过程研究了污染传输对局地空气质量的影响。针对重霾天气下气溶胶和气态污染物浓度精确反演的需求,本论文利用大气辐射传输模型研究了适合我国大气特征的气溶胶和污染气体精确反演方法,通过输入并优化不同类型的气溶胶及大气参数,评估了重霾情况下基于最优估算法的PriAM和基于查表法的MAPA两种算法反演痕量气体廓线的影响,分析了气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth,AOD)在0.1-5.0内对反演指数型、高斯型和玻尔兹曼型三种典型垂直廓线的影响。结果显示,两种算法都能正确表征三种廓线线型,PriAM更适合反演指数型廓线,但低估了反演的高斯型廓线抬升层的宽度和玻尔兹曼型廓线的均匀大气层层高;MAPA反演的玻尔兹曼型廓线结果更优,但低估了高斯型廓线峰值处的浓度值。AOD增加对反演气体廓线的影响明显小于对气溶胶廓线反演的影响。通过优化参数和算法,在AOD为5.0时,反演的廓线与“真实”廓线的相关性由0.41提高到0.97,并通过参加国际仪器对比实验等验证了仪器性能和反演算法的准确性。在以上研究基础上,利用我国长三角地区(合肥,南京和上海)MAX-DOAS观测网2014年至2018年的长期观测开展了长三角地区痕量气体时空分布特征研究。利用长期观测数据分析了长三角地区气态污染物日变化特征,结果显示对流层NO2和SO2的最小值出现在中午或午后,而对流层HCHO最大值出现在中午。区域分布结果显示上海整体浓度最高,合肥最低。静稳天气下,痕量气体和气溶胶主要集中在1.5km以下。区域污染物输送分析表明,在西北风风场的影响下长三角地区气态污染物自西向东依次升高,其中合肥和南京上空存在输送过程,而上海则以地面累计为主,在东南风作用下污染物迅速消散。用于重要时段APEC期间污染传输特征研究,结合北京市怀柔区中国科学院大学站点的MAX-DOAS观测研究了APEC期间HCHO污染过程,结果表明,观测站点及周围HCHO二次来源占主导地位,主要由挥发性有机化合物(VOCs)的光化学反应产生,且受到南部污染地区污染物(主要为VOCs)传输的影响。并将MAX-DOAS结果与哥白尼大气监测服务(CAMS)模型进行了对比验证,CAMS模型模拟和MAX-DOAS观测的HCHO VCD相关系数R2大于0.68,但CAMS模型系统地低估了HCHO的浓度低值。表明CAMS模型可以充分模拟HCHO的输送和二级来源,但低估了当地的一次来源。通过本文研究,提高了MAX-DOAS技术在重霾等复杂大气环境下反演污染气体的精度,对我国东部地区MAX-DOAS监测网探测大气污染物的立体分布、对流层痕量气体污染演变以及输送等具有极其重要的意义,同时也对卫星和模型的验证提供了可靠的数据支持。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X513;X87
【图文】：

空间分布,年平均,质量浓度,空间分布

由于地理、气候、污染排放特征等的影响，我国大气污染特征具有明显的逡逑地域性和季节性差异［２６］。我国２００６－２０１４年平均ＮＣＶ质量浓度（ｊｘｇ／ｍ３）和Ｎ０２垂逡逑直柱浓度（ｌ0１５ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ／ｃｍ２）的空间分布［２７］如图１．１所示。逡逑空间差异：华北平原区域ＰＭ２．５和ＰＭ，。浓度分别超过国家一级标准８３％逡逑和９３％，其平均浓度约是长三角区域的１．８倍，而长三角地区超过国家一级标逡逑准分别为５１％和６６％［９］。上海、北京和广州三大重点城市群污染物呈现出明显逡逑的区域性差异，三个城市有机物含量变现为：上海＞北京＞广州，硝酸盐含量表逡逑现为：上海＞广州＞北京，硫酸盐含量为：广州＞北京＞上海［２８］。中国七大区域（北、逡逑东北、东、中、南、西南和西北）的研究发现，一月份在华北平原、扬子平原逡逑等地具有高浓度的硝酸盐，且在冬季硫酸盐浓度具有强烈的空间分布特征［２９］。逡逑时间差异：灰霾污染在秋冬季频发，导致我国京津冀、长三角地区持续多逡逑日的大面积区域性重霾污染在夏秋季节

空间分布,吸收截面,波段,污染物

邋９0°ａｅ邋ｉｏｃｔｃｅ邋ｎｏｆＥ邋ｉ２（ｒ0＂Ｅ逦ｓｏ＇＾ｅ邋９0＊ｃｔｅ邋ｌｏｏ＾ｏｔ邋ｉｋｈｔｅ邋ｉ２0＊ｏ＊ｅ逡逑图１．１邋我国２００６－２０１４年平均ＮＯｆ质量浓度0ｉｇ／ｍ３）和Ｎ０２垂直柱浓度逡逑（１０１Ｓ邋ｍｏｌｅｃ．／ｃｍ２）的空间分布１２７１逡逑１．１．２区域、城市相互关联逡逑区域、城市间污染物的输送过程频繁。区域间的污染物输送大部分发生在逡逑对流层底部。边界层内的区域输送是造成北京重霾发生的重要原因之一，南部逡逑污染物通过边界层向北京输送，同时不同高度污染物来源不同［４＜Ｍ１］。上海气流逡逑输送呈现明显的季节性变化特征。冬春季西北气流将蒙古中部、京津冀和山东逡逑的污染输送到上海，夏季气流主要来自南方，秋季轨迹长度偏短的偏北方气流，逡逑将江苏中南部、河南中北部等地的污染输送［４２］。中国东海上空的高浓度污染物逡逑来自中国东部地区污染物的传输［４３］，且在强冷锋天气系统下，中国东部地区极逡逑易发生空气污染输送过程，在输送作用下Ｓ０２、ＮＯｘ等浓度会显著上升［４４］。此逡逑夕卜，大气污染呈明显的区域扩张态势，张强等通过卫星遥感研究了从１９９６年逡逑－２０１０年间Ｎ0２排放变化，表明Ｎ０２的排放增加，使得整个区域的环境质量恶逡逑３逡逑

观测网,光机,京津冀

括京津冀（北京及周边、石家庄、天津）、珠三角（广州、中山、佛山、厦门逡逑等）、长三角（上海、南京、无锡、合肥、马鞍山、淮北等）地区建立大气污逡逑染时空分布的ＭＡＸ－ＤＯＡＳ观测网ＭＤＮＡＣ［８２］，如图１．３所示。逡逑ＭＡＸ－ＤＯＡＳ站点分布逡逑Ｖ逡逑／逡逑图１．３安撤光机所建立的ＭＤＮＡＣ中国东部地区ＭＡＸ－ＤＯＡＳ观测网逡逑７逡逑

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