若尔盖湿地有机氯农药和多氯联苯的生态地球化学研究

发布时间：2020-08-28 01:24

【摘要】：持久性有机污染物(POPs)是一类具有高毒性、持久性的有机污染物。它们一旦进入环境中就很难降解,并且可以通过气流、水流等途径进行长距离传输到达偏远地区甚至极地地区。因此,源区产生的POPs会通过大气和水等介质在更大范围甚至全球范围内重新分配。近期研究表明,热带和亚热带高浓度POPs可以跨越太平洋到达北极等高纬度地区。不仅如此,POPs很容易通过食物链在生物体内富集,危害生物体乃至人体的健康。因此,持久性有机污染物的污染状况及其环境地球化学行为,已经引起了国际社会的广泛关注,是一个重要的全球性的环境问题。和低海拔地区相比,高原牧场具有气温低、降水量大、冰雪覆盖时间长、日照强度较大、大气压较低等特点。这些气候特征会影响有机污染物的环境行为,导致POPs在这些地区沉降或储存。此外,高原牧场具有较高的生物多样性,是低海拔地区的主要水源地,这些地区的环境污染物会对敏感的水生和陆地生态系统造成潜在的危害。因此,研究高海拔山区POPs的污染状况及污染过程一对于保护人类资源环境具有重要意义。若尔盖高原湿地具有重大的生态价值,也是连接青藏高原和低海拔地区的枢纽。到目前为止,国内还没有对该地区POPs分布状况和来源的研究。因此,本文选取若尔盖高原湿地作为研究对象,讨论了若尔盖高原湿地POPs的分布特征,大气中有机氯农药和多氯联苯的来源和大气远程迁移,以及典型POPs在若尔盖地区大气与地表间的交换,揭示了高海拔地区POPs的生态地球化学行为。论文的第一部分研究了若尔盖湿地大气中有机氯农药和多氯联苯的污染特征。通过夏季、冬季和春季三个时间段对若尔盖高原湿地大气中有机氯农药和多氯联苯的主动采样分析得知：若尔盖高原湿地大气中有机氯农药的残留,尤其是DDT的含量仍高于我国和世界其他背景地区；冬季大气中的有机氯农药和多氯联苯含量高于夏季,显示了季风影响下该地区大气中持久性有机污染物的变化特点：通过后向气流轨迹分析显示,冬季受西北方向季风的影响,使得北方污染程度较高城市的大气影响该地区；而春夏季相对含量较高的DDT则是由西南季风携带而来,表明季风环流对POPs在以若尔盖湿地为代表的我国高海拔洁净地区的大气长距离迁移过程中扮演着重要的角色。第二部分对若尔盖湿地保护区内典型湿地土壤和干旱土壤中的OCPs和PCBs进行测定,结果显示：在若尔盖湿地保护区土壤中有机氯农药残留的主要成分为HCH,∑HCH占了总OCPs的44.24%,根据异构体组成法计算得知,土壤中HCH来白正在使用林丹地区的大气气团的迁移；含量次于HCH的是DDT异构体及其代谢产物,占了总OCPs的37.37%,且各DDT类似物之间都表现出很好的线性相关,表明高原牧场十壤是大气污染物的受体,在污染物进入十壤前,已经在大气中得到充分的混合；HCB由于良好的挥发性在若尔盖地区各个样点的变化很小,且仍高于世界其他背景地区；PCBs在若尔盖湿地土壤中则以低氯代的PCB28和PCB52为主。此外,土壤中的PCBs和OCPs与环境因素的关系表明,地理位置所产生的污染源的差异是导致土壤中POPs浓度变化的主要原因,季节变化、土地利用类型以及海拔高度和pH的影响也对POPs在土壤中的贮存起着重要作用。且土壤中OCPs和PCBs含量与土壤总有机碳(TOC)呈较好的止相关关系。第三部分主要研究了若尔盖地区夏季、冬季、春季三个季节颗粒态大气样品的沉降及气态大气与地表之间的交换。大气沉降中主要的OCPs为HCH,沉降通量显示出冬季夏季春季的季节性变化。冬季的降水量在全年最低,沉降通量反而最高,显示了季风影响下大气中的HCH浓度的变化和降雪对大气中污染物的冲刷作用。 OCPs冬季的沉降高峰主要由于北方取暖季节大气中颗粒物含量增多,由气温较高的南方而来的热气流与富含颗粒物的北方冷气流相遇,从而造成OCPs的沉降高峰；通过对大气地表间有机氯农药的交换分析,初步认为造成主要OCPs在冬夏两季交换方向不同的原因是冬季北风盛行时将污染物携带至该地区,土壤从大气中吸收OCPs,从而减缓其向北扩散的幅度,而当西南季风盛行时,储存在土壤中的污染物会释放同大气,参与区域地球化学循环,证实了土壤对POPs全球分布的迟缓作用。第四部分利用多介质逸度模型模拟了若尔盖地区四种PCBs和OCPs的跨界面迁移与归趋。模拟结果表明：土壤是POPs在若尔盖地区的主要储库；对所有PCBs和OCPs,大气向土壤的迁移和大气向水的迁移都是在环境介质间最为重要的跨界面迁移。对模型的灵敏度分析表明,大气平流输入浓度对该模拟输出值的影响最大。最后,通过前四部分的工作和对若尔盖地区生物样品的分析测试,探讨了OCPs和PCBs在若尔盖地区的大气远程迁移归趋。通过大气远程迁移呈气态形式到达若尔盖地区的化合物为HCHs、HCB、 DDTs、PCB28、52以及极少量的硫丹和PCB101。上述化合物可经过湿沉降进入到地表水和土壤,但组成发生了改变,突出了HCB、DDE,进入到牧草又相对富集了硫丹,进入到牦牛体内时则以β-HCH、a-HCH、 HCB、硫丹为主要化合物。其中β-HCH和硫丹在污染源区大气中含量并不突出,但在一系列环境地球化学过程中最后胜出,进入到草原食物链的顶端。且对POPs大气远程迁移的影响因素分析表明,文献中提出的关于POPs化合物大气远程迁移能力的模型有一定的局限性,需要对各种影响因素进行进一步综合的分析和建模。本研究的创新之处在于：高原寒冷地区是POPs的接收器和重要的储库。本课题首次对中国西部若尔盖高原草场地区典型POPs的来源和远程迁移进行研究,揭示我国西部高寒牧场地区的POPs的输入通量及来源。利用多介质逸度模型对若尔盖高原湿地POPs的迁移归趋进行初步模拟,为我国高海拔低背景值地区POPs的迁移归趋提供参考。通过对若尔盖地区POPs长时间多介质多角度的研究得出了不同有机氯农药和多氯联苯在不同环境介质中的富集规律,证实了在该地区独特的地理位置和气候条件下,现有的POPs化合物大气远程迁移能力模型具有一定的局限性。研究结果为其他高海拔地区POPs的研究提供了可靠的数据参考。
【学位授予单位】：中国地质科学院
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X142

【引证文献】