黏土矿物表面修饰及其吸附重金属离子的性能规律研究

发布时间：2020-09-11 21:54

　　 近年来我国重金属污染形势日趋严峻,已成为影响社会和谐发展的重要问题。在重金属污染治理实践中,黏土矿物发挥了显著的作用,但天然黏土矿物对重金属离子吸附的选择性与稳定性较差,吸附量相对较低。通过表面接枝或插层对黏土矿物改性修饰,可显著提高其对重金属的吸附能力。现有的有机溶剂加热回流接枝法效率较低,耗能多、耗时久,难于大规模工业化生产。研究黏土矿物表面修饰并探讨其吸附重金属离子的性能与机理,对于开发新型重金属污染治理材料技术具有重要的科学意义,也有利于我国丰富的黏土矿物资源开发利用。本文选择表面接枝方法,以海泡石和坡缕石作为基体,通过高速剪切凝胶法分别制备巯基修饰海泡石、巯基修饰坡缕石和氨基修饰坡缕石,并采用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜、透射电镜、29Si固体核磁共振等方法表征其理化性质,证实高速剪切凝胶法可成功地将巯基或氨基等有机官能团通过共价键方式接枝于海泡石或坡缕石的表面。该方法充分利用海泡石和坡缕石独特的流变学特性,高速剪切过程中黏土棒晶有效分离,高效完成表面修饰,简捷高效,有利于大规模工业化生产。巯基修饰海泡石、巯基修饰坡缕石和氨基修饰坡缕石三种表面接枝黏土矿物对Pb2+和Cd2+等重金属离子的吸附量较其原始矿物显著提高。本文研究了Pb2+和Cd2+在表面修饰黏土上的吸附过程,拟合吸附动力学及热力学曲线和参数,研究了影响吸附的pH和离子强度等因素,并借助X射线光电子能谱、29Si和13C固体核磁共振研究微观吸附机理。研究发现三种表面修饰黏土矿物吸附Pb2+和Cd2+的过程都是自发进行的吸热反应,且符合拟二级动力学方程。巯基修饰海泡石的巯基可以与Pb2+发生络合,表面羟基可以与Pb2+形成物理吸附。巯基修饰坡缕石表面巯基与羟基可以与Cd2+络合;氨基修饰坡缕石表面的氨基和硅羟基可以与Cd2+发生络合,还会诱导Cd2+与OH-和CO2生成沉淀。本文选择插层方法,以蒙脱土作为基体,通过离子交换-还原作用制备纳米铁负载蒙脱土,通过X射线衍射、红外光谱、比表面积全分析、扫描电镜等表征其理化性质。研究发现少量的纳米铁负载即可显著提高蒙脱土对Pb2+的吸附量,吸附过程可由二级动力学拟合。纳米铁负载蒙脱土吸附Pb2+的机理主要是蒙脱土硅羟基和纳米铁表面羟基与Pb2+的表面络合,以及单质铁对Pb2+的还原作用。本文选择了三种天然黏土矿物分别通过高速剪切凝胶法和离子交换-还原法完成表面修饰,显著提高了其对重金属离子的吸附量,其吸附机理包括表面络合、络合、沉淀和还原等,这些材料具有在重金属污染修复治理中应用的潜力。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X505

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本文编号：2817224