超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

发布时间：2020-09-15 17:53

　　 对硝基苯酚(PNP)毒性大、难于生物降解,是化工、农药、染料等行业废水中常见的有机污染物。本文以对硝基苯酚为模拟污染物,应用单独超声波(US/O_2)、单独臭氧(O_3)及超声波强化臭氧氧化技术(US/O_3)降解水中对硝基苯酚,并就其影响因素、协同效应、降解动力学及降解机理进行了系统的研究,为对硝基苯酚的处理提供理论依据。 在US/O_2体系中,通过对对硝基苯酚去除率的考察可知:增加初始浓度、提高pH值及降低声强能使其去除率下降;而溶液主体温度对去除率影响不大。通过对叔丁醇(TBA)的用量影响对硝基苯酚降解效果的考察可知:超声降解对硝基苯酚以热解为主,·OH反应为辅,热解反应占总反应的67.95%。利用高效液相色谱(HPLC)和离子色谱(IC),检测出超声波降解对硝基苯酚的中间产物有苯酚、对苯醌、对苯二酚、邻苯二酚、邻苯醌、对硝基邻苯二酚、顺(反)丁稀二酸、甲酸、NO_3~-、NO_2~-等,并依此对降解机理进行了推导。超声波降解水中对硝基苯酚符合拟一级反应动力学规律,对实验数据进行了非线性回归分析,建立了超声波降解水中对硝基苯酚的速率常数的经验模型:k=0.000165×C_0~(-0.76264)(pH)~(-0.91439)(P)~(1.72456)。 在O_3体系中,考察了不同实验条件对对硝基苯酚降解效果的影响,结果表明:提高O_3/O_2气速、温度、pH值(pH≤8)及降低初始浓度均能提高对硝基苯酚的去除率,而pH8后pH值对对硝基苯酚的去除率影响不大。通过化学计量比的测定及利用CO_2在Na_2CO_3—NaHCO_3体系中的吸收反应对反应器特性参数液相传质分系数k_L、单位液相体积的传质面积α的测定,在投加·OH抑制剂TBA时考察了臭氧的直接反应动力学,在不投加·OH抑制剂TBA时考察了臭氧总的反应动力学。结果表明:臭氧与对硝基苯酚反应的化学计量比为3;pH≤3条件下,对硝基苯酚主要通过臭氧的直接反应进行降解,该反应处于慢反应动力学区域;O_3/O_2气速和初始浓度的变化对反应速率常数k_D和k_T影响不大,而温度和pH值影响明显;不同温度及pH值(pH≤3)下的k_T的Arrhenius方程为k_T=2209010exp(-10813/RT)[OH~-]~(0.19153),k_D的Arrhenius方程为:
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2005
【中图分类】：X703

【引证文献】

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本文编号：2819278