长江口邻近海域脱氮过程、影响因素及环境意义

发布时间：2020-09-19 13:51

　　近岸海域氮污染是全球面临的重大而急迫的环境问题,有关氮的生物地球化学过程研究已成为当前河口及其毗邻海域研究领域内的前沿和热点科学问题,也是IGBP/LOICZ、IMBER、Future Earth等国际重大研究计划所关注的核心主题。沉积物反硝化与厌氧氨氧化在控制河口及邻近海域硝态氮(NO_3~ )的动态变化及其归宿起到重要的作用。本文采用15N稳定同位素示踪法研究了长江口邻近海域沉积物脱氮过程及其影响因素。基于2014-2016年冬夏季长江口邻近海域429个站点表层沉积物,采用泥浆实验法结合15N稳定同位素示踪法研究了沉积物脱氮过程的时空分布特征、影响机理及生态环境意义。本研究取得的主要研究成果与认识包括:(1)长江口邻近海域内沉积物反硝化和厌氧氨氧化速率分别介于0 36.11μmol N kg~-11 h~(-1)和0 6.46μmol N kg~(-1) h~(-1)之间;而N_2O释放速率介于0 138.94 pmol N g~(-1) h~(-1)之间;各脱氮速率季节上均表现为夏季显著高于冬季,而空间上大体呈现出闽浙沿岸淤泥区(ZMCM)长江口淤泥区(YEM)沙质区(SAN)的分布特征。(2)长江口邻近海域表层沉积物nirS、nosZ和Anammox 16S-rRNA基因丰度变化范围分别为1.86×10~5 3.92×10~6 copies g~(-1)、8.90×10~4 2.52×10~6 copies g~(-1)和1.76×10~4 1.02×10~6 copies g~(-1)。各功能菌丰度均存在明显空间异质性,季节上除nirS外,其他均存在显著差异性。(3)统计分析表明,有机碳和NO_3~ 含量为控制沉积物各脱氮速率、N_2O:N_2和厌氧氨氧化脱氮贡献比例(%Anammox)的关键影响因子。同时,各脱氮速率与相关功能菌丰度之间关系密切,且有机碳含量为影响脱氮功能基因丰度的关键影响因子。(4)有机碳(小球藻)添加能有效的提升各脱氮速率及功能基因的丰度,尤其是反硝化,而仅添加氮对各脱氮活性和基因丰度的影响不显著;夏季长江口邻近海域沉积物反硝化、N_2O产生速率及nirS基因丰度与海源有机碳的关系要比陆源有机碳更为密切;以上结论暗示夏季长江口邻近海域由水体富营养化导致的海洋初级生产力的增加是促进沉积物脱氮过程的发生与N_2O的产生的直接因素。(5)优先降解的水溶性氨基酸相比有机碳和总氮含量能更好的表征脱氮活性的强弱程度,而色素在一定程度上比氨基酸更能够表征脱氮活性强弱程度,且夏季以不稳定性色素为主。(6)研究区范围内沉积物反硝化与厌氧氨氧化的脱氮通量分别为2.2×10~6 t N yr~(-1)和4.6×10~5 t N yr~(-1),对维持邻近海域生态环境健康具有重大意义。而脱氮过程中伴随着约8×10~3 t N yr~( 1) N_2O的释放,约占全球近岸海域释放通量的1.27%,该未知排放量对估算全球N_2O排放清单起到重要的贡献作用,应引起更多的关注与重视。(7)秉承地理学的系统性、整体性和综合性,同时厘清了长江口邻近海域沉积物硝化、矿化和氨同化等其他关键氮循环过程通量,并系统的研究NO_3~ 和氨态氮(NH_4~+)产生与去除的微生物途径,构建沉积物微生物NO_3~ 和NH_4~+迁移转化简易模式;经估算NO_3~ 和NH_4~+微生物去除与产生通量,暗示长江口邻近海域沉积物具有很强的NO_3~ 去除能力,对维护海洋生态系统环境健康意义重大。(8)本研究运用薄膜进样质谱仪(MIMS)测定矿化、氨同化和固氮过程,一定程度上丰富了MIMS在氮循环研究中的运用。
【学位单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X52
【部分图文】：

示意图,微生物驱,氮循环,近岸海域

图 1.1 近岸海域沉积物微生物驱动下的氮循环过程示意图(Arrigo, 2005; Francis et al., 200Figure 1.1 Microbial nitrogen cycling in coastal marine sediments（1）反硝化作用反硝化被认为是海洋生态系统中至关重要的氮循环过程之一，将海洋生态统中的活性氮转化为 N2归还到大气中，常被视为活性氮永久性脱离生态系统关键途径之一，对降低水体氮负荷、修复氮污染具有十分重要的生态环境意(Deng et al., 2015)。大多数反硝化细菌属异养型，即以含碳化合物作为电子供和碳源，将 NO3 逐步还原为亚硝态氮（NO2 ）、一氧化氮（NO）、N2O 和（图 1.1 和表 1.1），该过程中大部分的 NO3 被还原 N2，还有少部分以 N2O 形式存在(姜星宇等,2016)。迄今为止，能够完成异养反硝化过程的生物体包括泛多样的细菌（特别是变形菌门）(Devol, 2015)、古菌(Zumft, 1997)以及有孔虫

示意图,海洋生态系统,氮循环,示意图

图 1.2 海洋生态系统中 N2O 在氮循环过程中产生与消耗示意图(Gruber, 2008)Figure 1.2 N2O production and consumption in N cycle自然环境中影响 N2O 产生与积累的因素主要包括盐度、温度、O2、N物、pH 和硫化物等。有研究表明河口区沉积物 N2O 产生与积累相关的落对盐度的响应表现为在低盐度区的敏感程度要大于高盐度区，故而在的河口上游区，N2O 的产生随着盐度的增加而显著增加，而河口下游区变化(Teixeira et al.,2013)。有不少研究表明富营养化环境中高浓度的可NO3 能够促进 N2O 的产生，并伴随着较高的反硝化活性(Seitzinger and N5; Middelburg et al., 1995; Kenny et al., 2005)。有研究表明有机物较为丰沉积物向水体释放的 N2O 通常较高，高浓度的 NO3 和低溶解氧均能够沉积物 N2O 的产生，同时生物扰动作用通过促进硝化-反硝化过程的定程度上也能促进 NO 的产生(Ziebis et al., 2014)。也有研究表明硫化

路线图,主要技术,论文,路线

直至两相中的气体达到平衡，对一定体积的顶空气体进行了测定(Butleins, 1991)。该方法操作简单，且样品需求量少，适合水体中溶解态 N2O究，同时也有学者将其运用于水环境中沉积物 N2O 的释放通量研nshaw and Dahlgren, 2013; Hou et al., 2014)。技术路线与拟解决科学问题.1 技术路线本研究将同位素技术、分子生物学技术及地统计学相结合进行实验分析路线主要分为：（1）文献阅读、基础资料搜集与实验设计；（2）野外观采集、样品的实验室分析及室内模拟实验的开展；（3）实验数据的分析（图 1.3）。

【参考文献】