GAC吸附及AOPs去除水中HAAs及其机理研究

发布时间：2020-09-19 22:04

　　卤乙酸(HAAs)是一类具有很高致癌风险性的氯化消毒副产物,以前主要从强化混凝去除HAAs前质和替代传统氯气消毒方面,研究控制水中HAAs的生成。强化混凝增加了药剂消耗、污泥处置负荷,并使后续过滤单元不能在正常条件下运行、水厂出水金属离子含量高,特别是为控制消毒副产物的生成,消毒环节仍还不可忽视;而替代消毒剂普遍成本较高,并且存在自身消毒副产物问题。所以,研究其它方法,实现对饮用水中已生成的HAAs去除,具有十分重要的意义。由于HAAs分析方法困难,制约着水中HAAs的去除处理研究。本论文首先针对现行HAAs分析方法在HAAs处理过程研究中存在的问题,进行了分析方法改进研究,确定了以高纯水代替甲基叔丁基醚(MTBE)配制贮备标准液、采用GC/MS联用测定水中HAAs的适宜检测分析条件和控制过程,适应了GC/MS应用的需要、避免了用MTBE配制贮备标准液时MTBE对处理过程的干扰。二氯乙酸(DCAA)、三氯乙酸(TCAA)是构成饮用水消毒副产物(DBPs)致癌风险的主要物质,在本研究中被选择作为目标物。对于水中HAAs的去除,本论文的两个主要目标是:一、研究水中HAAs在颗粒活性炭(GAC)上的静态、动态吸附规律,深入了解GAC孔结构性质和表面化学特性对水中HAAs吸附性能的影响,以获得其吸附去除水中HAAs的较理想的影响条件和活性炭材料适宜孔结构性质、表面化学特征。二、结合DCAA、TCAA在GAC上吸附性能的差异,研究几种高级氧化(AOPs)处理对DCAA、TCAA氧化分解特点,确立与GAC吸附形成互补的AOPs过程,并研究相应理想的AOP动力学过程及相关因素影响的规律。通过对HAAs静态吸附实验、RSSCT(Rapid Small-Scale Column Test)动态吸附实验研究,获得了不同类型GAC吸附性能、动态吸附穿透行为及相关因素影响的规律,并发现:A炭具有最理想的吸附能力;TCAA比DCAA更容易被吸附;不论是单组分体系或是混合组分体系、不论是等温吸附过程或是动力学变化过程,HAAs在GAC上的吸附符合Langmuir吸附模型。共存HAA组分的存在、EBCT的减小、腐殖质的存在,都使穿透曲线的相应穿透点提前,使活性炭对目标HAA吸附能力减弱。通过在相应条件下的活性炭N2吸附实验、微结构形态电镜扫描观察、表面Zeta电位研究、红外光谱分析、X-射线光电子能谱实验,获得了具有不同吸附性能的相应GAC的BET表面积、BJH孔径分布、零电位点、元素组成、化学官能团组成等特性。
【学位单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2005
【中图分类】：X703
【部分图文】：

质谱图,甲酯

DCAA-甲酯质谱图

质谱图,甲酯

TCAA-甲酯质谱图

色谱图,二溴丙烷,内标,质谱图

图 3.3 内标 1，2-二溴丙烷质谱图Fig3.3 1,2-Dibromopropane mass spectrun质谱检测有两种模式：全扫描检测(Scan)和选择离子检测(SIM)。全扫描是对所定义的的整个质量范围进行检测，对于未知峰的判断分析价值极大。在分析方法建立初期，各种过程条件频繁改变，样品组分保留时间也随之变化，但通过全扫描得到的总离子流色谱图，能够很容易地确定条件对目标峰的影响。对于全扫描检测，扫描的同时，质谱检测通过对相应的丰度及荷质比与阈值进行比较，丰度大于或等于阈值的质量/丰度值被存储。所以，阈值不能设得太高，否则感兴趣的质量峰可能不被记录；但同时阈值也不能设得太低，否则许多杂峰可能被记录。DCAA、IS 与 TCAA 的 Scan 检测模式参数设置如表 3.2 所示：表 3.2 DCAA、IS 与 TCAAScan 模式参数设置Table 3.2 Scan parameters of DCAA、IS and TCAAGroup Starttime /min Low Mass High Mass Threshold Sample Scan./Sec

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