小麦秸秆生物炭对典型药用活性化合物的吸附机制研究

发布时间：2020-09-21 15:38

　　药用活性化合物(PhACs)是一类具有潜在环境风险的新型有机污染物。生物炭可以作为稳定剂添加到土壤中以控制有机污染物向地下水的迁移。本研究利用限氧热解法制备了300℃和700℃两种炭化温度下的小麦秸秆生物炭(分别标记为WS300和WS700),选取了具有不同解离性质的酮洛芬(KTP)、三氯生(TCS)、阿替洛尔(ATL)和卡马西平(CBZ)为典型PhACs,采用批实验并辅助以微观表征等方法研究了生物炭炭化程度和溶解性有机质组分对不同存在形式的PhACs在生物炭及添加生物炭土壤上吸附的影响。主要成果如下:(1)KTP和TCS解离使得它们由疏水的分子态向亲水的阴离子态转变,不利于其在带负电的生物炭上的吸附。π-π作用是KTP和TCS在生物炭上吸附的主要机理,对于WS300,吸附机理也包括分子态溶质的分配作用。具有较大比表面积和总孔体积的WS700对KTP和TCS的吸附系数(K_d)要高于WS300。双溶质体系中,KTP和TCS会在WS300和WS700的炭化有机质上发生竞争吸附(1:1摩尔比替换)。疏水性较强的TCS对吸附点位的竞争能力要强于KTP。(2)溶解性有机质疏水酸(HoA)组分(30 mg L~(-1))会与KTP竞争吸附点位抑制KTP在生物炭上的吸附。由于WS300的点位比WS700少,HoA对WS300吸附KTP的抑制作用更加显著。溶解性有机质亲水中性(HiN)组分(30 mg L~(-1))在与KTP竞争点位的同时会降低(22%)KTP的溶解度,最终表现为促进生物炭对KTP的吸附。KTP溶解度减小时,会有更多的KTP被吸附在具有更多点位的WS700上,因而HiN对WS700吸附KTP的促进程度比对WS300吸附的高。(3)黄绵土和生物炭对三种不同价态PhACs的吸附强弱顺序均为:ATL(阳离子态)CBZ(分子态)KTP(阴离子态)。添加5%(质量比)的生物炭可增强土壤对KTP、ATL和CBZ的吸附能力,其中添加WS700增强的效果更加明显。KTP、ATL和CBZ两两共存时发生的竞争吸附使得它们在土壤-WS700混合物上的K_d比在单溶质体系中要小,但仍比在土壤上的K_d高。结果表明添加WS700能对KTP、ATL和CBZ从土壤向地下水迁移起到显著的控制作用。
【学位单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X13;X523
【部分图文】：

迁移转化过程,地下水,土壤,迁移转化

1.1.1.3 土壤与地下水中药用活性化合物的迁移转化土壤与地下水中 PhACs 污染问题已引起科学家和公众的广泛关注。研究PhACs 的环境行为，有助于准确了解其环境归宿及风险。PhACs 在土壤与地下水中的迁移转化主要包括吸附、降解、挥发、光解、非生物反应等（图 1-1），是一个复杂的过程。不同类型 PhACs 的迁移转化特征也有明显差异，因而表现出不同的累积性和持久性。

疏水性,阴离子,价态,中方

TP 和 TCS 分子结构中-COOH 和-OH 官能团可以发P-+H+；TCS0 TCS-+H+），它们在不同溶液 pH 条件（KTP0和 TCS0）和阴离子态（KTP-和 TCS-）的形式P 和 TCS 的疏水性（用离子型有机物的辛醇-水分配系pH 条件下也不同，TCS 的 DOW明显比 KTP 的大，疏水

孔径分布,孔径分布,孔隙结构

而 WS700 的微孔体积占总孔体积的比例上升对变小，为 2.78 nm。这也说明随着炭化温度的升高，微平均孔径也相对减小，表现出更显著的微孔特征。高的比 WS700 具有较细小的孔隙结构。300和WS700的孔径分布图中可以看出，W300的微孔结构隙也较少，总体的孔隙结构发育较弱（图 2-2）。而 WS7大孔径的孔隙也较多，具有多微孔和介孔结构。

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