左氧氟沙星在针铁矿上的吸附：磷酸盐和腐殖酸的影响

发布时间：2020-10-09 02:46

　　抗生素是环境中重要的新型污染物，而针铁矿是包气带中分布最广的铁氧化物，其对抗生素的吸附行为是重要的环境过程。本文主要研究了左氧氟沙星（LEV）在针铁矿上的吸附过程，讨论了pH、Ca2+、磷酸盐和天然有机物（NOM）的影响，同时也研究了不同来源NOM与针铁矿的相互作用，结果表明：（1）由于针铁矿表面电荷的不对称性和吸附过程中对H+的消耗，LEV在针铁矿上的吸附量（0.034μmol/m2）在pH6附近达到最大，吸附曲线在最大吸附量（pH6）两边是不对称的。（2）Ca2+的存在会明显抑制LEV在针铁矿上的吸附。这是因为溶液中Ca2+与LEV形成了稳定的络合物（CaH2L3+），由于静电作用和溶液中游离态LEV浓度的降低，导致吸附量降低。（3）在单体系（LEV-针铁矿，磷酸盐-针铁矿）中，吸附数据都能够较好地利用电荷分布多位络合（CD-MUSIC）模型进行模拟。在复合体系中，磷酸盐会极大地抑制LEV在针铁矿上的吸附，而LEV对磷酸盐的吸附几乎没有影响。静电竞争作用是LEV和磷酸盐在针铁矿上竞争吸附的主要机理。（4）腐殖酸（HA）在针铁矿上的吸附量在5min内就能接近平衡吸附量（0.51mg C/m2），大分子量的HA主要被针铁矿吸附，低pH有利于针铁矿对HA的吸附。针铁矿与HA之间的作用机理除了静电吸引作用外，还可能存在专属吸附和疏水作用等其他作用。（5）不同来源的NOM都不同程度地促进了LEV在针铁矿上的吸附。LEV的吸附曲线符合Langmuir和CD-MUSIC的线性可加模型。计算得出的LEV与NOM的结合常数（log K）与NOM的摩尔吸光系数（SUVA）呈现非常好的正相关关系，而与E2/E3、羧基含量和极性呈负相关关系。因此，NOM的SUVA的大小能够反映NOM对LEV的吸附能力。疏水作用和-作用是LEV等抗生素在（矿物结合态的）NOM上吸附的主要机理。
【学位单位】：中国地质大学（北京）
【学位级别】：博士
【学位年份】：2014
【中图分类】：X14;X13
【文章目录】：
摘要
Abstract
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目录
图表目录
第1章绪论
    1.1 环境中的抗生素
        1.1.1 抗生素概述
        1.1.2 抗生素在土壤中的迁移转化
    1.2 环境中的腐殖酸
        1.2.1 腐殖酸的基本概念
        1.2.2 腐殖酸与其他污染物的相互作用
        1.2.3 腐殖酸与矿物的相互作用
    1.3 研究内容与技术路线
        1.3.1 科学问题识别
        1.3.2 研究内容及意义
        1.3.3 技术路线
第2章左氧氟沙星在针铁矿上的吸附和解吸
    2.1 前言
    2.2 实验材料与方法
        2.2.1 针铁矿的制备及表征
        2.2.2 覆有针铁矿的石英砂的制备
        2.2.3 其他实验材料
        2.2.4 实验仪器
        2.2.5 左氧氟沙星测定方法
        2.2.6 实验方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 不同 pH 下 LEV 在针铁矿上的吸附
2+对针铁矿吸附 LEV 的影响'>        2.3.2 Ca²⁺对针铁矿吸附 LEV 的影响
        2.3.3 LEV 在针铁矿-石英砂上的吸附和解吸过程
    2.4 本章小结
第3章左氧氟沙星与磷酸盐在针铁矿上的交互作用
    3.1 前言
    3.2 实验材料与方法
        3.2.1 实验材料
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 实验方法
        3.2.4 测试方法
        3.2.5 模型研究
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 不同初始浓度 LEV 在针铁矿上的吸附
        3.3.2 磷酸盐在针铁矿上的吸附
        3.3.3 不同 pH 下 LEV 和磷酸盐的竞争吸附
    3.4 本章小结
第4章腐殖酸在针铁矿上的吸附和解吸
    4.1 前言
    4.2 实验材料与方法
        4.2.1 腐殖酸的提纯及表征
        4.2.2 其他实验材料
        4.2.3 实验仪器
        4.2.4 测定方法
        4.2.5 实验方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 针铁矿吸附 HA 的动力学研究
        4.3.2 HA 初始浓度对反应的影响
        4.3.3 pH 对反应的影响
        4.3.4 HA 在针铁矿-石英砂上的吸附和解吸
    4.4 本章小结
第5章不同来源 NOM 对针铁矿吸附 LEV 的促进作用
    5.1 前言
    5.2 实验材料与方法
        5.2.1 实验材料
        5.2.2 实验仪器
        5.2.3 实验方法
        5.2.4 模型计算
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 不同来源 NOM 的性质
        5.3.2 不同来源 NOM 对针铁矿吸附 LEV 的影响
        5.3.3 LEV-NOM 结合常数与 NOM 性质的关系
    5.4 本章小结
第6章结论和建议
    6.1 主要结论
    6.2 建议
参考文献
附录
致谢
学位论文主要工作（贡献）表
作者简介
在学期间（待）发表的学术论文

【参考文献】