生物分子传感器在环境重金属与尿液柠檬酸检测中的应用技术研究

发布时间：2020-10-11 06:00

　　 伴随着社会的发展和人们健康意识的提高,环境污染、健康评估等关乎人类生存质量的问题日渐成为社会所关注的重点。与此同时,这些领域所衍生出来的科学问题对传感检测技术的灵敏度、响应速度等提出了越来越高的要求。生物分子传感器作为一种直接有效的传感方法,因其响应快、灵敏度高、特异性好等优点在环境与健康领域得到了快速发展。本论文主要研究内容是以高灵敏度的特异性生物分子(DNA和生物酶)作为感受器构建了三种有效的生物分子传感器以用于液体环境离子的高灵敏检测。首先,结合传统电化学电极和石墨烯场效应管阵列传感器构建了基于单链DNA(ssDNA)的电化学生物传感器,深入探讨ssDNA生物分子传感器的敏感机理并将其用于水环境汞离子的高灵敏检测。另一方面,使用微型光谱仪搭建了基于生物酶和微流控芯片的流动注射分析系统,并用于尿液柠檬酸根离子的生物传感,详细阐述了传感系统的设计与检测方法,同时引入了偏最小二乘回归模型来提高传感检测的准确度。研究工作受到了国家重点基础研究发展计划(973计划)项目和自然科学基金国际合作专项的支持。本文的主要创新性工作如下:1.提出了一种基于多传感器结合智能终端的便携式电化学检测方法,实现了水环境中多种重金属的快速现场检测本文基于多传感器和智能终端设计了便携式电化学检测仪器系统。该便携式电化学分析仪器通过分时共用参比电极和对电极,可以实现多工作电极分时检测的功能,从而满足使用不同工作电极与检测方法分时检测多种重金属元素的应用需求。本系统实现了差分脉冲伏安法、循环伏安法等多种电化学分析方法,完成了检测电路硬件设计和相应的软件开发,同时对该系统性能进行了验证,并完成了在西湖水域的现场测试,实现了该多传感器系统对水环境中多种重金属的现场快速检测。2.提出了一种新型ssDNA电化学传感器的设计方法,实现了水环境重金属汞离子的高灵敏度检测本论文深入探究了“发卡型”ssDNA电化学传感器的敏感机理,设计并构建了一种“发卡型”ssDNA电化学传感器用于水环境重金属的高灵敏检测。本文研究并优化了 ssDNA固定的条件,提高了固定的有效性。同时利用交流阻抗谱分析技术,分析汞离子引起的DNA结构变化会使得该生物分子传感器电化学阻抗信号的改变,因此可以定量地检测二价汞离子。该ssDNA电化学生物传感器的最低检出限为0.4 nM,线性范围为2-10 nM,且具有较好的重复性。3.设计了一种新型共源极的集成石墨烯场效应管阵列传感器,实现了水环境重金属的超灵敏检测本文深入研究了石墨烯场效应管传感器的设计方法,提出了一种新型共源式石墨烯场效应管阵列传感器的设计方法,并结合传感器的相关模型进行了讨论与研究。同时,结合共源式石墨烯场效应管阵列和特异性ssDNA构建了一种新型生物分子传感器,实现了该传感器对水环境中汞离子的超灵敏检测。实验结果表明该传感器对于汞离子具有高特异性,汞离子浓度检测范围为100 pM-10μM,最低检出限可达71 pM。4.提出了生物酶传感器与流动注射分析系统结合的方法,提高了尿液有机酸检测的准确度,为通过尿液检测疾病提供了一种初步的快速分析方法本研究搭建了结合生物酶方法和微流控芯片的光学流动注射分析系统,用于尿液样本中柠檬酸根离子的特异性检测。本文在详细论述了生物酶方法特异性检测柠檬酸根离子原理的基础上,提出了基于近紫外光谱法的生物分子传感系统的设计与检测方法,并将该生物传感系统用于尿液中柠檬酸根的特异性检测。同时提出了引入偏最小二乘回归模型来提高传感检测的准确度。该生物分子传感系统的柠檬酸浓度检测范围为0.1 mM-6 mM,预测均方根误差可达0.40 mM,满足了医学临床检测的需求。
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2017
【中图分类】：R446.12;TP212;X832
【部分图文】：

然后，将变化水平转变成电信号等可识别信号，并依据信号计算得出被检??测量的大小。??生物分子传感器装配体［８］的常规方案如图１．１所示。样品（图中３）中的目??标成分在遇到换能器（图中１）中的生物分子感受器（图中２）发生特异性结合，??产生相应的生物信号，继而通过换能器获得相应的物理信号用于检测。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??图１．１生物分子传感器传感机理，其中，１为换能器，２为生物分子（作为感受器），??３为检测样本??其中，生物分子传感器的感受器是指对检测目标物有选择性作用的生物分子??单元。根据上节所述，最早被用作生物分子传感器感受器单元的生物分子是本身??在催化反应中具有较强特异性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子传感器敏感??膜的技术方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共价结合、聚合等化学方法。固??定生物酶后，电化学电极作为换能器将生物酶反应过程中反应物或者生成物浓度??的变化量转变为便于检测的电化学信号，进而实现定量传感目标物浓度的目的。??随着各种电学、化学、光学等新型检测手段的引入

然后，将变化水平转变成电信号等可识别信号，并依据信号计算得出被检??测量的大小。??生物分子传感器装配体［８］的常规方案如图１．１所示。样品（图中３）中的目??标成分在遇到换能器（图中１）中的生物分子感受器（图中２）发生特异性结合，??产生相应的生物信号，继而通过换能器获得相应的物理信号用于检测。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??图１．１生物分子传感器传感机理，其中，１为换能器，２为生物分子（作为感受器），??３为检测样本??其中，生物分子传感器的感受器是指对检测目标物有选择性作用的生物分子??单元。根据上节所述，最早被用作生物分子传感器感受器单元的生物分子是本身??在催化反应中具有较强特异性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子传感器敏感??膜的技术方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共价结合、聚合等化学方法。固??定生物酶后，电化学电极作为换能器将生物酶反应过程中反应物或者生成物浓度??的变化量转变为便于检测的电化学信号，进而实现定量传感目标物浓度的目的。??随着各种电学、化学、光学等新型检测手段的引入

然后，将变化水平转变成电信号等可识别信号，并依据信号计算得出被检??测量的大小。??生物分子传感器装配体［８］的常规方案如图１．１所示。样品（图中３）中的目??标成分在遇到换能器（图中１）中的生物分子感受器（图中２）发生特异性结合，??产生相应的生物信号，继而通过换能器获得相应的物理信号用于检测。??１３＾?Ｃ?＾?｜＾Ｃ??｜ｃ?＂：Ｃ３Ｃ＝＞Ｐ＜＞０３??Ｉ?仰?ｌｌｃ＞??１?２?３??图１．１生物分子传感器传感机理，其中，１为换能器，２为生物分子（作为感受器），??３为检测样本??其中，生物分子传感器的感受器是指对检测目标物有选择性作用的生物分子??单元。根据上节所述，最早被用作生物分子传感器感受器单元的生物分子是本身??在催化反应中具有较强特异性的生物酶。生物酶分子固定到生物分子传感器敏感??膜的技术方法主要包括吸附、包埋等物理方法和共价结合、聚合等化学方法。固??定生物酶后，电化学电极作为换能器将生物酶反应过程中反应物或者生成物浓度??的变化量转变为便于检测的电化学信号，进而实现定量传感目标物浓度的目的。??随着各种电学、化学、光学等新型检测手段的引入
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本文编号：2836177