不同基质中放射性同位素锶活度快速分析方法的研究

发布时间：2020-10-19 06:18

　　 在核裂变众多产物中,放射性同位素锶被认为是一种危害很大的核素,这是由于锶的两种常见放射性同位素Sr-89和Sr-90不仅具有较高的裂变产额,而且容易沉积在人体的骨骼内。因此,无论是在日常环境监测还是在核事件应急监测中,快速准确地对Sr-90和Sr-89活度进行分析具有重要意义。目前,我国对环境中放射性锶的活度分析方法主要基于1989年出版的《环境辐射监测分析方法及管理标准汇编》(简称国标方法)。国标方法的原理是通过化学分析方法分离提纯已达到平衡状态的Y-90后,使用低本底总a/β测量仪测量Y-90活度,以推算其母体Sr-90的活度。由于需等待Sr-90和Y-90达到平衡,国标方法耗时较长,而且只能对Sr-90单一核素的活度进行分析,并不能满足核事故应急监测中对多种放射性锶同位素(如Sr-89和Sr-90)活度同时进行快速分析的需求。本论文通过对放射性锶的特性进行研究,在分析了国内外现有方法的优缺点的基础上,系统地设计了针对水体、土壤、生物样品以及沉积物等不同基质中放射性锶活度进行快速分析的新方法。本文提出的快速方法采用冠状醚Sr树脂对Sr2+离子进行分离和提纯,再使用液闪探测器对待分析样品中的放射性核素进行测量,最后采用谱分析的方法来同时计算确定Sr-90和Sr-89的活度。为了确定最佳的实验条件和探测性能,本文首先对实验材料和实验仪器进行了性能研究,分析了 Sr树脂的吸附和解吸性能跟酸度、温度、震荡时间、流速、洗脱液、解吸流速、洗脱液用量等因素的关系,探索了使用液体闪烁探测器时液闪小瓶种类、闪烁液体积、样品体积、PSA值、效率刻度和淬灭校正曲线等参数的影响。然后,本文介绍了三种谱分析方法:最小二乘逆矩阵法、剥谱法以及谱拟合法,通过计算直接得到待分析样品中各核素的活度。最后,针对环境样中常见的四种基质,液态、生物灰样、土壤和沉积物,本文系统地提出了不同的快速测量放射性锶的实验分析方法。除此之外,本文还介绍了液体闪烁探测器在切伦科夫计数模式下测量锶活度的相关方法,用作快速方法的补充。实验材料性能实验结果体现出Sr树脂在酸性条件下对Sr2+的吸附能力在一定范围内随着酸性越强,树脂吸附能力也越强。在弱酸或去离子水氛围下可以有效地将Sr2+的从树脂上解吸,且整个分离过程不受速率影响,因此分离时间较短。为了验证本文所提出的快速测量方法,我们进行了多轮实验。在几种基质中,我们选取了多组环境样和已知活度的加标样,对每一份样品分别采用快速分析方法、国标方法和切伦科夫法进行重复测量,然后比较相关实验数据。采用不同方法得到的实验结果呈现出很高的一致性,平均相对偏差在10%以内。这些结果证明了本文提出的快速方法的准确性与有效性。此外,通过比较实验数据,我们发现并验证了国标方法无法除尽样品中的铋,提出了改进方法。最后,本文还简单介绍了环境加标样品中Sr-90和Pb-210两种核素的联合测量,实验结果吻合度较高。快速法的最小可探测活度为2.1mBq/L(Kg)。与传统国标方法,本文所提出的快速方法有以下特点:1)整个分析过程仅需要6个小时,与国标方法相比时间缩短了约60倍;2)为减少固态待分析样品量使用了微波消解品进行预处理并且使得整个前处理过程更加快速、清洁和完全且避免了国标方法中利用酸进行预处理过程中,酸雾对操作人员身体以及环境的危害;3)采用具有谱学性能的液体闪烁探测器对样品进行测量分析,可以更直观的观察是否将待分析核素纯化完全,同时可以通过谱分析的方法对多种放射性核素活度进行分析,避免重复的化学前处理操作。总而言之,本文提出的不同基质环境样中放射性核素锶的快速分析方法显著减小了所需时间,简化了化学处理流程,并且能够同时探测多个不同核素,完全可以满足日常环境监测和核事件应急监测的需求。
【学位单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TL751
【部分图文】：

图２?２３－２５＂Ｃ，碱金属和碱土金属在酸性氛围下（Ｓｒ树脂）的容量因子图（Ｄｉｅｔｚ?ｅｔ?ａｌ．，??１９９１）??对图２是Ｓｒ树脂厂商提供的有关树脂的容量因子（ｋ）图，容量因子也称分??配系数或分配比，指在一定温度和压力下，组分在固定相和流动相之间分配达平??衡时，分配在这两相中的质量比。ｋ越小，表示组分被流动相保留的程度越大，??出柱速度也就越快；当ｋ＝０时，化合物全部存在于流动相中。它的表达式如下：??ｋ?＝?ｊｈ＿＝ｃ￡Ｊｓ＿?（?２－１?）??ｎｍ?ＣｍＶｍ??ｎｓ，Ｃｓ＃Ｖｓ分别指核素在固定相中的物质的量、浓度和体积；类似的，ｎｍ，Ｃｍ??和＾分别指核素在移动相中的物质的量、浓度和体积。??从图２中可以看出，硝酸浓度越高时，Ｓｒ树脂对Ｓｒ２＜的吸附能力越强。在??８ｍｏｌ／Ｌ硝酸的氛围中，Ｓｒ树脂容量因子可以达到将近〗００，然而当硝酸的浓度??降至０．?ｌｍｏｌ／Ｌ以下时，其对Ｓｒ２＋的吸附能力明显减弱。我们也可以明显看出无??论是碱金属还是碱土金属对Ｓｒ树脂的亲和力都没有Ｓｉ＾高

第二章实验内容和方法不同元素在在Ｓｒ树脂硝酸氛围时的容量因子图（Ｄｉｅｕｅｔ?ａｌ．，?１９９可以看到Ｂｉ３＋、Ｙ３＋的容量因子都小于０．４，?Ｓｒ树脂对它们并，当流动相硝酸浓度等于８ｍｏｌ／Ｌ时，Ｓｒ树脂对大部分的元然而Ｐｂ２＋在流动相为硝酸时，在一定的硝酸浓度范围内，Ｓｒ附性，＾善要高于Ｓｒ２＇?＿??，丨．丨??

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本文编号：2846837