喷射床电沉积法处理含重金属废水的研究

发布时间：2020-10-23 23:49

　　 水体重金属污染所引起的环境问题已严重危及社会经济的可持续发展与民众身体健康,有关含重金属离子废水的处理研究长期以来受到了国内外学者的广泛关注。电沉积法是一种常用的含重金属离子废水处理方法,该法不仅能够降低水体中重金属离子浓度,而且还能回收水体中的金属资源,因此开展电沉积处理含重金属离子废水的研究具有理论与现实意义。由于低浓度的含重金属离子废水很难保证较高的沉积率和电流效率,所以电沉积法的应用长期以来一直被局限在以电镀废水等为代表的高浓度重金属废水处理中。针对这一问题,本文在前人研究的基础上,自行设计了一套喷射床电沉积实验装置,以循环喷射微粒电极取代极板电极或流化床微粒电极,显著降低了电沉积对废水重金属离子的浓度要求,拓宽了其应用范围。通过对典型的单金属铜、镍和双金属铜、镍和铜、锌沉积的实验研究,考察了不同实验条件对金属离子沉积效果的影响规律,同时以Tafel、Nernst和Butler-Volmer等经典电化学理论为基础,对单、双金属离子沉积过程进行了动力学模拟分析,探讨了喷射床电沉积过程的主要反应机理。单金属铜、镍电沉积实验研究结果表明,铜离子沉积最佳pH值为3,镍离子沉积最佳pH值为4.5,随着pH值逐渐升高,DO值逐渐增大;随着电流强度的增大,单金属铜、镍沉积率都增大,DO值也逐渐升高,但电流效率逐渐降低;铜离子最佳沉积温度为40℃,镍离子为35℃,随着废水温度升高,DO值逐渐降低;相同质量的阴极微粒粒径越小比表面积越大,沉积效果越好;废水中金属离子浓度越高,沉积率越低,但电流效率越高;鼓入氮气可有效降低废水中DO值,抑制沉积金属返溶,提升铜、镍离子的电沉积率;不同的pH值和温度条件下单金属的返溶速率都表现出很好的线性相关性。控制恒电流强度10A,废水温度40℃,pH值为3,微粒粒径1.8mm,初始铜离子浓度1OOOmg·L-1,鼓入氮气,电沉积300min铜离子的最高沉积率为90.64%,比不鼓氮气提高了 12.21%,平均电流效率为81.14%,比不鼓氮气提高了 8.33%;控制恒电流强度15A,废水温度35℃,pH值为4.5,微粒粒径1.8mm,初始镍离子浓度1000mg·L-1,鼓入氮气,电沉积180min,镍离子沉积率为66.77%,比不鼓氮气提高了 31%,平均电流效率为64.61%,比不鼓氮气提高了 13.97%。双金属铜、镍和铜、锌的实验研究结果表明,双金属共沉积时,铜离子最佳pH值为3,镍离子最佳pH值为4.5,锌离子最佳pH值为3.5。随着pH值逐渐升高,DO值逐渐增大,由于置换反应的存在,镍、锌的净返溶率要高于铜,当pH值超过4以后,锌铜和镍铜之间的置换反应速率已经高于返溶速率;随着电流强度的增大,电沉积速率增大,铜、镍和铜、锌各自的沉积率和废水的DO值都会增大,但电流效率下降;随着废水温度升高,DO值逐渐降低,电沉积率、返溶速率和置换反应速率都增大,但铜、镍和铜、锌的总沉积率逐渐降低;鼓入氮气可有效降低废水DO值,降低沉积金属的返溶速率,强化废水的对流传质效果,提升铜、镍和铜、锌离子的共电沉积率,双金属在沉积过程中表现出明显的顺序性。对于铜、镍而言,控制恒电流强度15A,废水温度25℃,前210min控制pH值为3,后270min控制pH值为4.5,鼓入氮气,电沉积480min铜离子沉积率为99.88%,镍离子沉积率为85.21%,比不鼓氮气增加了 17.69%,鼓氮条件下总沉积率为90.42%,比不鼓氮气提高了 10.86%,平均电流效率为68.89%,比不鼓氮气提高17.72%。对于铜、锌而言,控制恒电流强度15A,废水温度25℃,pH为3.5,鼓入氮气,沉积210min后,铜离子沉积率已经超过99%,锌离子沉积480min后,沉积率为75.64%,比不鼓氮气提高了 15%,鼓氮条件下铜、锌离子的总沉积率为87.19%,比不鼓氮气提高了 8.6%,平均电流效率为65.59%,比不鼓氮气提高11.85%。以电沉积过程电化学基本原理为基础,建立了单金属和双金属沉积过程中和关闭电流后铜、镍、锌离子浓度与电化学反应速率常数、返溶速率常数、置换反应速率常数、传质系数和沉积时间的微分方程,并根据边界条件求出了微分方程的通解。通过对方程参数的分析,验证了实验结果和动力学模拟分析结论的一致性,从理论与实际两个方面为喷射床电沉积的深入研究提供了科学依据。
【学位单位】：东北大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2016
【中图分类】：X703
【部分图文】：

学博士学位论文?第１章绪论??金属元素情况也不相同，其中铬能较容易地从水溶液中沉积，而Ｍｏ和Ｗ??积就比较困难，但如果以合金的形式沉积，就会比纯金属沉积容易。??１．１中的划分，主要是依据一定的实验事实而确定的。应该说明，这种划??绝对的，当电沉积的热力学和动力学条件改变时，分界线的位置将发生变??次，随着电化学科学与技术的发展，有些目前认为不能电沉积的金属也可??实现电沉积。因此，图１．１中的划分是相对的，只作为参考。??

图２．１喷射床反应器（ＳＢＥＲ）??Ｆｉｇ．?２．１?Ｓｐｏｕｔｅｄ?Ｂｅｄ?Ｅｌｅｃｔｒｏ－ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｏｒ??反应器（ＳＢＥＲ）由作者自行设计并绘制施工图纸，后交完成。整个反应器外侧为边长３３０ｍｍ的正方体，中间为直的圆筒状阴极微粒室，微粒室下侧高１２０ｍｍ周身开有直

形管道向上运动，直至碰到顶部挡板后沿锥体下落，并与连接电源负极的馈电极??发生接触带电，随后回到反应器底部再次被高速水流向上输送，进行下一个循环。??实物如图２．１所示。??２．?２．?２电源和电极??２．２．?２．１线性直流电源??实验研究采用的是恒电流电沉积，电源采用的是ＳＪＸ－５０Ｖ－３０Ａ线性直流稳??压电源，最高电流值强度可以达到３０Ａ，如图２．２所示。左侧显示屏为电流强度，??右侧为电压值，操作过程中可以根据实验需要控制电流或者电压恒定。??爸娜．．．?．．．．．??＾?＿?■＂?１??图２．２线性直流电源??Ｆｉｇ．?２．２?Ｌｉｎｅａｒ?ｄｃ?ｐｏｗｅｒ?ｓｕｐｐｌｙ??２．?２．?２．?２?阳极??阳极采用的是镀贵金属钌依无底钛篮，直径２４０ｍｍ，篮体高１４０ｍｍ，两侧??有挂钩悬挂在阴极室外围，和电源阳极相连，每次使用之后用蒸馏水冲洗浸泡，??使用过程中注意防止碰刮，因为贵金属钌铱镀层厚度为５－１０ｎｍ，实物如图２．３??所示。??－３４－??
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本文编号：2853712