中国地区黑碳气溶胶及其气候效应研究

发布时间：2020-10-28 09:50

　　 黑碳气溶胶(BC)是大气气溶胶中的重要组成部分,由含碳物质的不完全燃烧排放至大气中。大气中的BC可通过多种途径对全球或区域气候产生影响,如通过吸收太阳短波辐射加热大气或者参与云凝结核改变云的反照率、云滴单次散射反照率(SSA)、云的生命史和降水,改变大气环流和水循环。沉降至地表的BC能够改变冰雪反照率,从而影响局地温度变化和大气环流。中国处于典型的亚洲季风气候区,黑碳气溶胶排放量大,研究其对中国区域气候的影响具有重要意义。本文以BC为研究对象,以数值模拟为主要研究手段,利用耦合的区域气候化学模式系统(RegCCMS)模拟计算中国地区BC的浓度、柱含量和光学厚度的时空特征,并定量研究BC的直接辐射强迫、第一间接辐射强迫和由BC减少云滴单次散射反照率引起的辐射强迫以及由此引起的直接、间接和半直接气候效应。此外,还定量研究了由于BC沉降至冰雪表面引起冰雪反照率的变化及其引起的气候效应。 论文对区域气候化学模拟系统(RegCCMS)进行了改进,引入气溶胶影响云滴数密度、云滴有效半径、云水向雨水转化的自转化率、BC影响云滴单次散射反照率(SSA)、BC影响冰雪反照率计算方案、复合气溶胶混合方案,使得该系统具有评估BC各种气候效应的能力。模拟结果表明中国地区的BC主要集中在四川、重庆、贵州、华北、华中和长三角地区,年均最大地面浓度、柱含量和光学厚度分别达到14.0μg/m3、8.0mg/m2和0.11。BC地面浓度、柱含量和光学厚度具有类似的季节变化特征,夏季最小,春、秋两季相对较高。模拟的中国地区年均BC地面浓度、柱含量和光学厚度与观测(地基、卫星)结果的线性相关系数分别为0.81、0.52和0.71。 首先,研究了BC的直接气候效应。由于BC的吸收作用,导致大气顶(TOA)产生正的辐射强迫,地表(SRF)产生负的辐射强迫。晴空大气和有云大气下TOA区域平均的年均直接辐射强迫分别为1.16W/m2和0.81W/m2,局部地区分别超过7.0W/m2和6.0W/m2。晴空大气和有云大气中的SRF直接辐射强迫分别是-3.74W/m2和-2.42W/m2。直接辐射强迫分布与其浓度分布基本一致,中国西南以及华中、华东等地区的辐射强迫相对较强。直接效应导致中国东部年均云量和云的液态水路径减少,总吸收的太阳辐射增加,地表温度增加、降水减少,区域平均变化值分别为-0.017%、-0.104g/m2和+1.22W/m2、0.042K和-0.003mm/d。此外,夏季BC的直接辐射强迫引起中国南部的降水增加,长江以北以及东北地区降水减少。中国大陆上BC的加热改变了陆海间的温度梯度,使得陆海温度梯度冬季减小,夏季增加。 其次,考虑了BC与散射型气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐和一次有机碳)的不同混合方式对直接效应的影响,包括完全外部混合、完全内部混合和部分内部混合,其中内部混合假设BC作为内核,其他气溶胶作为壳包裹在BC表面。研究表明,中国中、东部地区完全外部混合下气溶胶的SSA最大(0.94),完全内部混合的SSA最小(0.63),部分内部混合的SSA介于二者之间(0.92),但更接近卫星反演的结果。有云情况下三种混合状态中年均气溶胶在TOA的辐射强迫分别为-1.1、+0.5和-0.6W/m2,完全内部混合下BC的吸收最强,表现出正的辐射强迫。三种混合状态下的直接气候效应均使得云量和云水减少,整层大气吸收的太阳辐射增多,地表以温度降低,降水减少为主。由于内部混合的BC对太阳辐射的吸收增强(辐射强迫0.5W/m2),三种方案中,完全内部混合下吸收的太阳辐射最多(1.75W/m2),地表降温最弱(-0.03K)。部分内部混合介于完全外部和内部混合之间。 再次,研究了BC的间接气候效应。亲水BC充当云凝结核(CCN)后使得云滴数浓度增加(+70.9/cm3)、云滴有效半径减少(-0.15μm)以及使得云水向雨水转化的效率降低(-7.51×10-6g/kg/s)。模拟的BC第一间接辐射强迫在TOA和SRF具有类似的分布特征,高值区主要集中在中国西南、东北、日本和印度北部,其中四川-贵州-重庆等地区的辐射强迫最强,区域平均的第一间接辐射强迫为-0.95W/m2,强于BC在TOA的直接辐射强迫(0.81W/m2)。BC总的间接效应主要使中低层云量和云水增加,总吸收的太阳辐射减少,同时致使地表降温、降水减少,各量年均的区域平均值分别为+0.114%、+1.42g/m2、-2.02W/m2、-0.135K和-0.06mm/d,地表降温降水减少使得表面蒸发量下降。此外,中国多数地区夏季降水减少,中纬度下沉气流加强,陆上整层大气温度降低。研究发现,第二间接效应比第一间接效应更为显著。同时考虑BC直接和间接效应后,中低层云量减少(-0.025%),云的液水路径增加(+1.28g/m2),总吸收的太阳辐射减少(-0.733W/m2),地表降温,降水减少。其中,云量的减少受直接效应影响显著,而间接效应对云水、辐射、温度和降水的变化贡献更大。 第四,研究了黑碳-云滴混合改变SSA引起的气候效应。云滴内BC吸收太阳辐射后,导致云滴SSA减少,引起大气顶部正的辐射强迫,地表负的辐射强迫,四个月(2003年1、4、7和10月)的月均辐射强迫在大气顶部约为0.04～0.096W/m2,具有较为明显的季节变化,其中地表的辐射强迫是大气顶的1.25至1.46倍,该值比BC的直接和第一间接辐射强迫小1个量级左右。受该辐射强迫的影响,大气中云量减少,气温增加,相对而言,该类效应较BC的直接和间接效应弱。 最后,研究了BC改变冰雪反照率的变化及其引起的气候响应。大气中的BC通过干、湿沉降过程降至冰雪表面,污染冰雪圈,改变反照率。模拟结果显示冬季雪中BC含量较高的地区主要分布在华中、华东、东北以及西南等地,最大超过200.0ng/g;BC含量高的地区冰雪反照率减少显著(最大超过5%,中国大陆平均减少0.25%)。冰雪反照率减少后,地表温度上升(0.2K),吸收的太阳辐射增多(5.0W/m2),雪的厚度减小(5.0cm),同时能够影响局地的环流结构。在发生降雪的地方,雪中BC含量降低,相应的反照率变大。
【学位单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2011
【中图分类】：X513
【部分图文】：

BC在大气中的含量自工业革命以来不断上升[素麽广等；2001],其特殊的物理特性决定其在气候（如图1.1)、环境和人类健康中有着举足轻重的作用。在气候上，Memm et al. [2002]研究认为，自上个世纪50年代以来中国的南漠北旱可能与BC有关；再者，BC对太阳短波福射具有很强的吸收能力，被认为是仅次于C02的温室效应因子较之温室气体，BC生命史较短，其增温效应具有很强的局地性。作为大气气溶胶的重要组成部分，BC通过吸收太阳短波辐射加热低层大气

大气化学模式（TACM)和区域气候模式（RegCM3)。如图2.1所示，区域气候模式为大气化学模式提供（1)参与大气化学反应的水汽浓度；（2)计算化学反应速率所需要的温度、气压；（3)计算光解率所需要的云量、光化通量；（4)描述物种平流/扩散/干沉降/烟气抬升等过程所需要的流场、瑞流场等；（5)描述液相化学过程和湿清除过程所需要的云和降水等参数。大气化学模式为区域气候模式提供计算辐射过程所需要的具有福射特性和化学活性的微量气体的浓度分布。对流层大气化学模式（TACM)A 1排 输 Z --ii 沉 化放 送 广福射过程降 学过 过 过 过程 程 tT 程 程V区域气候（RegCM3) r~图2.1区域气候化学模式系统（RegCCMS)17

部分采用参数化方案考虑了 S02等气体的液相吸收和氧化过程以及云内和云下清除过程。如图2.2城丨fn如源排放S02、NOvVOC. COrjmmn | | | 电r点源排放 so:、NCV^occo卜堡而资料 初始条件 洛、(山、区〉区域总排放5(?、NOx物种?待呆浓度资料 边界糸件 VOC- NOX.CH4. CO化学动力学资抖 _1 —浓、丨? 丨I J I 二维1 ?流、二维：f!散I ▼ Jr I 气象场资料 ?‘对流层大气化学模式(TACM)— 三SIM力模块— 气相化学模块 ‘ 7X 内气相物神浓度 （爾洗请除）液丨物种浓ff (液相化￥)(夹卷外分布）干沉降通;;!： 云下湿沉降M y： I . "“I 气溶胶模块图2.2对流层大气化学模式系统框架模式研宄的气象物种共有23个，包括14个输送物种、6个稳态假设物种和3个定常物种，背景浓度参见表2.1。18
【参考文献】

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本文编号：2859927