基于短程反硝化的厌氧氨氧化脱氮工艺与菌群特性

发布时间：2020-11-01 10:28

　　 水体中氮浓度超标是引起富营养化的主要原因之一。当前广泛采用的硝化反硝化脱氮工艺可以实现废水中氮素的有效去除,但其需要消耗大量的电能与化学药剂。上世纪九十年代发现的厌氧氨氧化(ANaerobic AMMonia OXidation,ANAMMOX)技术,其可以将NH4+和NO_2~-在厌氧条件下直接转化为氮气,具有低耗、高效和环境友好等特性,是迄今为止最经济高效的脱氮工艺。然而,该工艺所需的底物NO_2~-难以稳定获取,并且其无法处理硝酸盐(NO_3~-)废水。针对这一问题,本论文基于前期实现的短程反硝化(Partial denitrification(PD):NO_3~-→NO_2~-),进一步研究了PD在间歇式SBR(Sequencing Batch Reactor)和连续流气体自循环(Gas Automatic Circulation,GAC)USB(Upflow Sludge Bed)反应器(USBGAC)中的颗粒化过程,以实现NO_2~-的高效产生;并构建了基于短程反硝化的厌氧氨氧化脱氮工艺深度处理含过量NO_3~-的高基质anammox出水和污水厂二级出水,以及含高浓度NO_3~-的工业废水,以此推进厌氧氨氧化技术的广泛应用。主要研究如下:(1)培育了性能良好的短程反硝化颗粒污泥,揭示了其形成过程特性与菌群特征。研究发现SBR系统PD过程产生的Ca CO3沉淀在运行过程初期充当颗粒的“晶核”,对污泥的快速颗粒化具有重要的促进作用。成熟的颗粒污泥结构密实、具有良好的沉降性能(SVI在32.0 m L/g MLSS左右),颗粒表面密集的分布着大量的短杆菌。污泥颗粒化过程中,PD功能菌Thauera一直占主导地位,稳定维持在61.1%~63.8%范围内,观察到norank_p__Gracilibacteria属和Flavobacterium属微生物相对比例有很大提高,并且其含量和污泥的粒径变化具有很好的一致性,推测可能和污泥的颗粒化有关。此外,PD污泥颗粒化过程中,一直保持良好的NO_2~-产生,平均NO_2~-转化率(NTR)高达88.3%。(2)建立了连续流短程反硝化NO_2~-产生工艺,提出了稳定运行控制技术。试验证实连续流USBGAC可以实现高效的NO_2~-产生,在中低温下NO_2~-产生速率平均值分别达到6.63 Kg N/m3/d(28.0℃)和3.35 Kg N/m3/d(15.7℃),运行过程应避免过高的进水负荷,以防污泥发生膨胀。提出了GAC控制技术,其可以有效强化USBGAC的流化,提高NTR;并且对USBGAC的稳定性具有重要作用,可以有效阻止污泥的上浮,但在运行过程应避免过快的GAC导致污泥流失。高通量测序结果表明PD功能菌Thauera在运行过程相对比例有小幅降低(67.2%~50.2%),而Zoogloea属(0~16.0%)和Rhodocyclaceae_unclassified属(0~9.0%)微生物含量增加。(3)构建了Anammox+PD工艺深度处理高基质废水,揭示了运行过程菌群协作机制。针对高基质厌氧氨氧化反应器出水含过量NO_3~-问题,构建了Anammox+PD工艺,将NO_3~-转化为NO_2~-,再回流到Anammox去除。在进水NH4+和NO_2~-分别为400和420 mg N/L时,回流比为300%时出水总氮22.8 mg N/L,远远低于单一Anammox时的理论值110 mg N/L。将城市生活污水泵入PD反应器,可以在实现Anammox出水深度脱氮的同时对生活污水中NH4+和有机物进行去除,并且PD过程外碳源耗量从COD/NO_3~--N=3.0降低为2.0,系统出水NO_3~-浓度降低至13.8 mg N/L,总氮去除率高达97.8%。高通量测序结果表明Anammox反应器Candidatus_Brocadia为主要的脱氮菌(7.52%~1.32%),并含大量的PD功能菌Thauera(6.43%~18.37%),两种菌在低有机物浓度下,可以和谐的共存,并且协同脱氮,提高总氮去除率。(4)提出了PD+Anammox工艺技术实现二级出水的三级脱氮,评估了工艺的运行效能及可行性与风险性。针对城市污水处理厂二级出水含大量NO_3~-的问题,提出了PD+Anammox工艺实现低C/N城市污水的三级脱氮,研究表明在进水NO_3~-浓度从20提高至40 mg N/L,通过调节其与原水(城市污水)的进水体积,系统出水总氮平均值稳定维持在5.0 mg N/L以下。组合工艺相比传统的反硝化滤池三级处理单元,无需氧气,在碳源需求量和污泥产量方面具有巨大经济优势,分别降低80%和64.8%,并且在温室气体CO2和N2O产生方面具有较好的环境优势。另外,组合工艺在工程应用时,升级改造简单,风险性低。(5)研发了处理高浓度NO_3~-废水的PD+Anammox工艺技术,提出了优化运行调控策略,并分析了工艺的优势。研究表明PD+Anammox工艺可以对工业废水中高浓度NO_3~-(1000 mg N/L)进行有效去除,并且同步实现城市污水的处理。通过逐步优化NO_3~-废水和城市污水的进水体积和外碳源投加量,组合工艺可以保证较低的出水氮浓度,在城市污水和NO_3~-废水进水体积比为7.0,外碳源投加量为COD/NO_3~--N=1.7时,出水总氮平均值低至11.0 mg N/L。PD+Anammox工艺相比传统的反硝化工艺处理高浓度NO_3~-废水具有较大的经济优势和技术优势,其不仅降低了外碳源耗量和污泥产量、同步处理城市污水,而且避免了传统反硝化工艺出现的技术难题(如长时间的污泥驯化、高出水有机物、NO_2~-抑制导致的氮去除效率低)。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 1-2 基于 Kuenenia. stuttgartiensis 基因组学的 ANAMMOX 模型[2. 1-2 Anammox model based on genome analysis of Kuenenia. stuttgarti氧氨氧化细菌种类、生理特性及形态结构mmox 细菌广泛分布于自然界，在海洋、淡水水体及陆地生

图 1-3 电子显微镜下 Anammox 细菌结构。（MB：膜）[50]Fig. 1-3 Electron micrograph of anammox bacterium (MB, membrane)在透射电镜下，观察到厌氧氨氧化菌细胞分为 3 个部分：外室细胞质（paryphoplasm）、核糖细胞质（riboplasm）和厌氧氨氧化体（anammoxosome），如图 1-3 所示。厌氧氨氧化体是发生厌氧氨氧化反应的重要场所，其由单层含

世界上第座厌氧氨氧化工程于 2002 年在荷兰鹿特丹 Dokhaven 污水处理厂建成（图1-4），其采用两段式的 SHARON-ANAMMOX 工艺处理污泥消化液，其中ANAMMOX 反应器有效容积高达 70m3。虽然该工艺启动时问长达三年半之，但反应器启动完成后，容积负荷稳步提升，最高容积氮去除速率达到 9.50 KgN/m3/d，远远高于传统的生物脱氮工艺[120]。在奥地利 Strass 污水处理厂建成的生产性厌氧氨氧化 SBR 反应器，其从小试（0.004~0.3 m3）、中试（2.4 m3）到生产性实验（500 m3）同样经历了三年左右的启动时间[139]。此后，随着anammox 工艺在工程应用过程中的问题不断解决，其工程应用在世界上得到不断的推广。截止到 2014 年全世界已有 114 座厌氧氨氧化工程[3]

本文编号：2865411