载体电化学特性对电活性生物膜胞外电子传递的影响及机理研究

发布时间：2020-11-06 08:26

　　 胞外呼吸是指在厌氧条件下,微生物在细胞内氧化有机物并释放电子,产生的电子经胞内呼吸链传递到胞外受体,以此获得能量维持生长的过程。基于此原理开发的生物电化学系统(Bioelectrochemical systems,BES)既能去除污染物,同时兼备电能产生、有价化学品合成等多种功能。因此,被认为是一种绿色的环保能源技术,是当前环境、能源、微生物等领域共同关注的热点。然而,胞外电子传递速率限制了BES技术的工程化应用。载体是微生物附着、繁殖增长的基础,载体的特性对电活性生物膜的形成及胞外电子传递有着显著影响。为此,本文以电活性微生物与载体的相互作用作为研究主线,以载体的电化学特性为切入点,研究了载体电化学特性(电容、电位、半导体特性)对电活性生物膜胞外电子传递的影响,并对其机制进行了探讨,以期为电活性生物膜的工程应用提供理论依据。本论文的主要研究内容和结论如下:(1)以天然丝瓜络为基底,将TiO_2和蛋清附着在丝瓜络上,经过简单的碳化工艺,制备出高电容特性的碳包裹TiO_2颗粒修饰丝瓜络载体(LSC-TiO_2@C)。测试表明,LSC-TiO_2@C载体的电容为80 m F/cm2,分别是LSC-C、LSC-TiO_2、LSC的:1.29、1.36、1.78倍。以LSC-TiO_2@C为载体的生物阳极累积电量最高可达0.54±0.07 C/cm2,分别比LSC、LSC-Ti OLSC-C为载体的生物阳极高出92%、64%、42%。基于LSC-TiO_2@C阳极的MFC功率密度为:112±54 m W/m2,分别比LSC、LSC-TiO_2、LSC-C及石墨板阳极提高16%、33%、63%、201%。结果表明,TiO_2修饰可提高载体的电容特性,并且载体的电容与MFC的输出功率密度、累积电荷具有线性关系。本研究为制备高效电活性生物膜载体提供了一个低成本、环境友好的原位制备方法。(2)以石墨板为基底,采用原位电解法,制备出N掺杂石墨烯载体(GL/GP)。测试结果表明,电解时间为15分钟制备的载体(GL/GP-15)电容为:420 m F/cm2;以此作为电活性生物膜载体,累积电荷可达2.25±0.11 C/cm2,均高于其它载体(GL/GP-5、GL/GP-40)。与涂布法相比,基于电解法制备载体获得的功率密度更高。结果表明原位电解石墨板可制备高效电活性生物膜载体。本研究为制备石墨烯结构的电活性生物膜高效载体提供了一种简捷、绿色的制备方法。(3)以二茂铁为原料,采用气相沉积法,制备了碳包裹ɑ-Fe2O3修饰碳布载体(即:C/Hematite)。测试表明,基于C/Hematite载体的生物电化学系统获得了0.22±0.01 m A/cm2电流密度,是碳布、Hematite和C-Hematite载体(碳颗粒混合Hematite修饰碳布)的6.11、3.67、2.44倍。与Hematite和C-Hematite相比,C/Hematite的导带电位(ECB:-0.17 V)与微生物膜蛋白细胞色素c的中点电位(Em:-0.160 V)更接近,从而促进胞外电子传递。结果表明,微生物细胞色素c的氧化还原电位与载体之间的电位匹配程度,是影响电活性生物膜胞外电子传递的重要因素。该结果为研究半导体矿物对电活性微生物胞外电子传递作用的影响提供了新视角。(4)以G.sulfurreducens和负载TiO_2的ITO电极为研究体系,研究了TiO_2对G.sulfurreducens胞外电子传递的影响。结果发现,TiO_2可诱导G.sulfurreducens产生纳米导线,进而促进胞外电子传递。同时,在光照条件下,G.sulfurreducens/TiO_2复合生物膜比TiO_2本身具有更强的光电特性,进一步说明G.sulfurreducens与TiO_2之间的较强电子传递过程。基因表达实验结果显示,TiO_2在光照和非光照条件下能够促进G.sulfurreducens纳米导线的关键基因表达,从而诱导其纳米导线的产生和促进胞外电子传递,为研究电活性微生物与半导体矿物之间的相互作用提供了新思路。上述研究表明,载体的电容、电位、半导体特性对胞外电子传递具有重要的影响。载体电容越大、载体电位与微生物外膜蛋白的电位匹配度越高,胞外电子传递速率越高;载体的半导体特性与微生物胞外电子传递密切相关。这些结果为电活性生物膜载体的选择与制备,以及载体特性对微生物胞外电子传递的影响研究提供了理论依据和技术支撑。
【学位单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X172
【部分图文】：

次的氧化与还原（周转）。非周转条件下的CV表征是指在没有电子供体存在时，电极电势驱动电子在电极与生物膜间的流动，该过程中蛋白质的氧化还原中心最多发生一次氧化或还原过程。图1.6表示的是混合电活性生物膜的典型非周转和周转条件下的CV图(Yuan et al., 2012)。

TiO2修饰丝瓜络电极（LSC-TiO2@C）具30 mL，并加入70 mL水，搅拌均匀；②③超声10 min；④然后将小片丝瓜络(L0℃干燥；⑥在厌氧管式炉中，900℃碳丝瓜络电极（LSC@C）具体制备步骤如30 mL，并加入70 mL水，搅拌均匀；②入TiO2分散液中，上下搅动3次；④60℃5 min。动和运行气阴极MFC为研究系统，其体积28 mL为圆柱形结构，管径3.0 cm，长度4.0 c (长 宽 高)，通过钛线进行连接，垂布(B类型)，一面涂Pt/C催化剂作为氧气四层聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethylen，

LSC-TiO2@C载体的制备过程如图3.2所示。图中上层图表示丝瓜络制备过程，下层图表示修饰结果示意图。图3.2 载体的制备过程示意图，上层图依次是：丝瓜络、TiO2和蛋清泡浸丝瓜络、碳化后的TiO2@C丝瓜络。下层图是结构示意图。Figure 3.2 Schematic illustration of the preparation of the LSC-TiO2@C electrode;Photographic images of loofah sponge (LS), TiO2@C-coated LS, and LSC-TiO2@C (upperimage), and an illustration of the coating and carbonization of the LS fibers (down image).从图中可知，丝瓜络被TiO2泡浸后，其表面变为白色，清晰可见；而经过高温碳化后，表面则变为黑色。同时采用SEM对电极的表面形貌进行了分析，结果如图3.3所示。从图3.3a-b可见，LSC电极表面是连续的三维结构
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本文编号：2872898